Layered double hydroxides for applications in catalysis and electroluminescent devices.

Abstract

La motivació d'aquesta tesi és l'aplicació de hidròxids dobles laminars (HDLs) en els camps de la catàlisi heterogènia, composite & síntesi de materials híbrids i per el muntatge de dispositius LED (light-emitting diode). La reacció catalítica estudiada en aquest treball es la eterificació de glicerol a poliglicerols de cadena curta fent servir MgAl i CaAl hidròxids dobles laminars (MgAl-HDLs i CaAl-HDLs, respectivament). Per estudiar l'efecte de la temperatura de calcinació en l'activitat catalítica, una mostra es va calcinar a més altes temperatures. El comportament catalític es va correlacionar amb les propietats àcid-base dels catalitzadors. L'estabilitat dels catalitzadors es va comprovar. Quan els HDLs són deslaminats, les nanolàmines carregades positivament es poden fer servir per la síntesi de composites i de materials híbrids. La deslaminació també facilita l'accès a la regió interlaminar dels HDLs. S'ha estudiat la deslaminació en diversos HDLs, obtinguts per síntesi directa i per reconstrucció de la barreja d'òxids calcinats. La reconstrucció dels CaAl-HDLs calcinats es va aconsegir mitjançant l'ús d'ultrasons i en presència de la sal apropiada, gràcies a la propietat d'efecte memòria dels HDLs. Diversos materials híbrids s'han sintetitzat mitjançant HDLs o argiles (saponites) en la presència de nanopartícules de CdTe. Aquests materials híbrids van ser caracteritzats òpticament. Amb l'objectiu de muntar un dispositiu LED basat en quantum dots (QDs), diveres matrius inorgàniques (HDLs i argiles) es van fer servir com a films per incorporar les nanopartícules de CdTe. Tres paràmetres es van estudiar a l'hora de disenyar aquests dispositius, tals com el número de deposicions alternades dels films de les matrius inorgàniques i les nanopartícules de CdTe, el tipus de metall fet servir en l'evaporació del cátode i l'ús d'annealing just abans de depositar el càtode.

La motivación de esta tesis es la aplicación de hidróxidos dobles laminares (HDLs) en los campos de catálisis heterogénea, composite & síntesis de materiales híbridos y para el montaje de dispositivos LED (light-emitting diode). La reacción catalítica estudiada en este trabajo es la eterificación de glicerol a poligliceroles de cadena corta usando MgAl y CaAl hidróxidos dobles laminares (MgAl-HDLs y CaAl-HDLs, respectivamente). Para estudiar el efecto de la temperatura de calcinación en la actividad catalítica, una muestra se calcinó a más altas temperaturas. El comportamiento catalítico se correlacionó con las propiedades ácido-base de los catalizadores. La estabilidad de los catalizadores se comprovó. Cuando los HDLs son deslaminados, las nanoláminas cargadas positivamente se pueden usar para síntesis de composites y de materiales híbridos. La deslaminación también facilita el acceso a la región interlaminar de los HDLs. Se ha estudiado la deslaminación en diversos CaAl-HDLs, obtenidos por síntesis directa y por reconstrucción de la mezcla de óxidos calcinados. La reconstrucción de los CaAl-HDLs calcinados se consiguió mediante el uso de ultrasonidos en la presencia de la sal apropiada, gracias a la propiedad de efecto memoria en los HDLs. Varios materiales híbridos se han sintetizado usando HDLs o arcillas (saponitas) en la presencia de nanopartículas de CdTe. Estos materiales híbridos fueron caracterizados ópticamente. Con el objetivo de ensamblar un dispositivo LED basado en quantum dots (QD-LEDs), varias matrices inorgánicas (HDLs y arcillas) se usaron como films para incorporar las nanopartículas de CdTe. Tres parámetros se estudiaron a la hora de diseñar estos dispositivos, tales como el número de deposiciones alternadas de los films de las matrices inorgánicas y las nanopartículas de CdTe, el tipo de metal usado en la evaporación del cátodo y el uso de annealing justo antes de depositar el cátodo.

The motivation of this thesis is the application of layered double hydroxides (LDHs) in the fields of heterogeneous catalysis, composite & hybrid materials synthesis and light-emitting diodes assembly. The catalytic reaction studied in this work is the etherification of glycerol towards short-chain polyglycerols using calcined MgAl and CaAl layered double hydroxides (MgAl-LDHs and CaAl-LDHs, respectively). In order to study the effect of the calcination temperature in the catalyst activity, one sample was calcined at different temperatures. The catalytic behaviour was correlated with the acid-base properties of the catalysts. The stability of the catalyst was checked. When LDHs are delaminated, the positively charged nanoplatellets obtained can be used for composite and hybrid materials synthesis. Delamination also facilitates the accessibility of the interlayer region of the LDHs. Delamination was studied on several CaAl -LDHs, obtained from direct synthesis and by reconstruction of the calcined mixed oxides. The reconstruction of calcined CaAl-LDHs was achieved using ultrasounds in the presence of the appropriate salt, because of the memory effect property of LDHs. Some hybrid materials were synthesized using LDHs or clays (saponites) in the presence of CdTe nanoparticles. These hybrid materials were optically characterized. With the aim of building light-emitting diodes based on quantum dots (QD-LEDs), several inorganic matrixes (LDHs and clays) were used as films to embed the CdTe nanoparticles. Three parameters were tested in the design of these devices, such as the number of alternated depositions of the matrix and nanoparticles films, the kind of metal used as cathode and the use of annealing prior to cathode deposition.