Magneto-optical spectroscopy and domain imaging of functional oxides

Abstract

En aquesta tesi s'han investigat les propietats físiques de diferents sistemes basats en òxids funcionals de metalls de transició. Aquests materials presenten una gran varietat de propietats –magnetisme, ferroelectricitat, superconductivitat– que els fan interessants per a ser explotats com a nous dispositius més enllà de les tecnologies electròniques i fotòniques d'avui dia. La força motriu del nostre estudi ha estat la comprensió dels processos físics fonamentals que expliquen una sèrie de fenòmens observats. En alguns casos, el nostre interès ha estat entendre perquè un determinat material mostra una gran activitat magneto-òptica (MO) atípica, i en altres casos, entendre com es mouen els dominis ferroelástics sota camps elèctrics. Finalment, hem concentrat la nostra atenció en les ones acústiques superficials (SAW) i la seva interacció amb els materials magnètics. Tot i la diversitat de materials i propietats estudiades, hi ha un tret en comú: la metodologia més important per investigar aquests sistemes ha estat l'ús de la llum i, més específicament, l'explotació de l'espectroscòpia MO i la microscopía òptica. Alhora, els esforços s'han dirigit a la construcció, sempre que ha estat possible, dels models teòrics adequats que descriuen les dades experimentals. A continuació, enumerem breument dels resultats més rellevants de la investigació descrita en aquesta tesi: (i) La contribució intrínseca de polarons en manganites a l'activitat MO. En resum, el nostre estudi revela una resposta magneto-òptica gegant i inesperada de polarons auto-atrapats en el visible, que és gairebé dos ordres de magnitud major que la resposta de fons del material i comparable a millores de tipus plasmònic o fotòniques a l'activitat MO. A més, proporcionant un marc teòric, hem identificat les transicions electròniques fotoinduïdes responsables de l'activitat MO intrínseca dels polarons. Aquesta troballa obre noves perspectives per explorar altres vies per obtenir grans efectes magnetoelèctrics, utilitzant la magneto-òptica en lloc de propietats magnètiques. (ii) L'estudi de la incorporació de les terres rares en granats d'itri i ferro (YIG) i les conseqüències sobre les seves propietats magnètiques. Resumidament, els nostres resultats mostren que el dopatge de Ce provoca una transferència de càrrega selectiva des del ions de Ce als llocs tetraèdrics dels Fe en l'estructura del YIG. Això causa una pertorbació de les propietats electròniques i magnètiques del compost original que redueix l'acoblament de canvi entre el Ce i els moments magnètics del Fe causant comportament magnètic atípic. Les nostres troballes representen un avanç important per a la comprensió dels processos físics que determinen les propietats òptiques dels compostos basats en YIG. (iii) Hem utilitzat microscòpia òptica i MO per analitzar la distribució espacial de dominis de macla ferroelàstics en cristalls de SrTiO3 sota campselèctrics. El nostre treball ens ha permès identificar el senyal de l'anisotropia del comportament dielèctric de baixa temperatura del SrTiO3. Curiosament, el marc teòric que hem desenvolupat per a descriure aquesta anisotropia indica el paper essencial de l'aparició de modes antiferroelèctrics dels ions de Ti que s'acoblen amb modes polars antiferrodistortive. Les nostres observacions són rellevants per aplicacions en les quals és essencial la comprensió i control de la resposta ferroelástica per al disseny nanotecnològic. (iv) Finalment, hem utilitzat la microscòpia MO per accedir a les propietats magnètiques individuals de dispositius magnetoelèctrics de tipus piezoelèctric/magnètic microestructurats. Específicament, s'han estudiat els efectes de SAWs en un piezoelèctric (LiNbO3) sobre les propietats magnètiques de microestructures de Pt/Co/Pt amb anisotropia-magnètica-perpendicular. Els nostres resultats mostren que les SAW poden induir grans canvis en el camp coercitiu magnètic, fins un 80% del valor inicial. Mitjançant l'ús d'una sonda tèrmica de proximitat hem demostrat que els canvis en les propietats magnètiques són en gran part causa d'una dissipació de calor intrínseca de les SAW.

In this Thesis we have investigated the physical properties of different systems based on functional transition metal oxides. These materials show a large variety of properties –magnetism, ferroelectricity, superconductivity– that makes them interesting to explore novel devices beyond today's electronic and photonic technologies. The driving force of our study has been the understanding of the fundamental physical processes that explain a series of observed phenomena. In some cases, our interest has been to understand why a particular material shows an atypically large magneto-optical activity; in other cases, why and how ferroelastic domains move under electric fields; finally, we have turned our attention to surface acoustic waves and their interaction with magnetic materials. In spite of the disparity of materials and properties there is a common thread: our most important methodology to research these systems has been the use of light and, more specifically, the exploitation of magneto-optical spectroscopy and optical imaging. At the same time, efforts have been aimed at building, wherever possible, appropriate theoretical models that describe the experimental data. In the following, a concise and brief account is given of the most relevant outcomes of the research described in this Thesis: (i) We have determined the intrinsic contribution to the magneto-optical activity of polarons in manganites. Our study has revealed a large magneto-optical response in the visible, almost two orders of magnitude larger than the background response of the material and comparable to photonic- or plasmonic-mediated magneto-optical enhancement. Additionally, we have identified the photoinduced electronic transitions responsible for the intrinsic magneto-optical activity of self-trapped polarons. This finding opens new perspectives to explore other pathways to obtain large magnetoelectric effects, using magneto-optics instead of magnetic properties. (ii) We have analyzed the incorporation of Cerium into Yittrium Iron Garnet (YIG) and the consequences of this doping on the magnetic and electronic properties of YIG. Summarizing, our results show that Ce-doping triggers a selective charge transfer from Ce to the Fe tetrahedral sites in the YIG structure. This, in turn, causes a disruption of the electronic and magnetic properties of the parent compound, reducing the exchange coupling between the Ce and Fe magnetic moments and causing atypical magnetic behavior. Our findings represent an important step forward for the comprehension of the physical processes that determine the optical properties of YIG-based compounds. This specially relevant, taking into account that these materials are nowadays present in commercial devices in optical communication technologies. (iii) We have used optical and magneto-optical imaging to analyze the spatial distributions of ferroelastic twin domains in SrTiO3 crystals under the application of in-situ applied electric fields. Our work has enabled us to identify the sign of the anisotropy of the low-temperature dielectric behavior of SrTiO3. Interestingly, the theoretical frame that we have developed to describe this anisotropy indicates the essential role of the emergence of an antiferroelectric displacement of the Ti ions that couples to polar and antiferrodistortive lattice modes. Our observations are very relevant for applications where understanding and controlling the distribution of all types of ferroelastic domains is essential for nanotechnology design. (iV) Finally, we have used magneto-optical microscopy to access the magnetic properties of the individual piezoelectric/magnetic microstructured magnetoelectric devices. Specifically, we have studied the effects of surface acoustic waves (SAW) propagating on a piezoelectric LiNbO3 on the magnetic properties of microstructured Pt/Co/Pt squares with perpendicular magnetic anisotropy. Our results show that SAW can induce large changes in the magnetic coercive field, up to 80 % of the initial value. By using a thermal proximity scanning probe we have shown that the changes in the magnetic properties are largely due to an intrinsic SAW-induced heat dissipation.