Visible-light metallaphotoredox strategies for organic transformations through the cleavage of Csp3-Cl bonds

dc.contributor
Universitat Rovira i Virgili. Departament de Química Analítica i Química Orgànica
dc.contributor.author
Aragón Artigas, Jordi
dc.date.accessioned
2022-07-19T10:19:08Z
dc.date.available
2022-07-19T10:19:08Z
dc.date.issued
2022-06-23
dc.identifier.uri
http://hdl.handle.net/10803/674831
dc.description.abstract
Recentment, la generació de radicals actius mitjançant metodologies fotocatalítiques amb llum visible ha permès la construcció d’una gran varietat d’enllaços CC. La inèrcia dels cloroalcans ha impedit el seu ús com a socis d'acoblament predominants tant en reaccions d'acoblament creuat convencionals com fotocatalítiques. De fet, s’han desenvolupat escassos exemples que utilitzin clorurs d’alquil inactivats com a fragments de síntesi, els quals presenten limitacions a l’hora d’aplicar-se de manera general. En aquesta direcció, aquesta tesi descriu el desenvolupament d’una nova família de complexos tetradentats de Co i Ni capaços d’activar diferents clorurs d’alquil. La disponibilitat, versatilitat i modelatge d’aquests lligands ens permet la modificació controlada de la primera esfera de coordinació del metall a partir del canvi de les propietats electròniques i estructurals del lligand. La col.lecció de divuit nous complexos de Co i Ni significa un nou escenari per al desenvolupament de metodologies sintètiques.
en_US
dc.description.abstract
Recientemente, la generación de radicales activos mediante metodologías fotocatalíticas con luz visible ha permitido la construcción de una gran variedad de enlaces CC. La inercia de los cloroalcanos ha impedido su uso como socios de ensamblaje predominantes tanto en reacciones de ensamblaje cruzado convencionales como fotocatalíticas. De hecho, se han desarrollado escasos ejemplos que utilicen cloruros de alquilo inactivados como fragmentos de síntesis, que presentan limitaciones a la hora de aplicarse de forma general. En esta dirección, esta tesis describe el desarrollo de una nueva familia de complejos tetradentados de Co i Ni capaces de activar diferentes cloruros de alquil. La disponibilidad, versatilidad y modelado de estos ligandos permite la modificación controlada de la primera esfera de coordinación del metal a partir del cambio de las propiedades electrónicas y estructurales del ligando. La colección de dieciocho nuevos complejos de Co i Ni significa un nuevo escenario para el desarrollo de metodologías sintéticas.
en_US
dc.description.abstract
Recent photocatalytic methods based on the visible-light-induced generation of reactive radicals have allowed the construction of a large variety of CC bonds. The inertness of chloroalkanes has precluded them as prevailing coupling partners in both conventional and photocatalytic cross-coupling reactions. In fact, few examples of using unactivated alkyl chlorides as building blocks have been developed, presenting limitations in their applicability for a general methodology. In this line, this thesis describes the development of a new familiy of tetradentate aminopyridine Co and Ni complexes able to activate different chloroalkanes. The ligand availability, modularity and versatility let us the tune the first coordination sphere of the metal by changing the electronic and structural features of the ligand. A collection of eighteen new Co and Ni complexes have been studied presenting a playground for synthetic methodology development.
en_US
dc.format.extent
382 p.
en_US
dc.format.mimetype
application/pdf
dc.language.iso
eng
en_US
dc.publisher
Universitat Rovira i Virgili
dc.rights.license
ADVERTIMENT. Tots els drets reservats. L'accés als continguts d'aquesta tesi doctoral i la seva utilització ha de respectar els drets de la persona autora. Pot ser utilitzada per a consulta o estudi personal, així com en activitats o materials d'investigació i docència en els termes establerts a l'art. 32 del Text Refós de la Llei de Propietat Intel·lectual (RDL 1/1996). Per altres utilitzacions es requereix l'autorització prèvia i expressa de la persona autora. En qualsevol cas, en la utilització dels seus continguts caldrà indicar de forma clara el nom i cognoms de la persona autora i el títol de la tesi doctoral. No s'autoritza la seva reproducció o altres formes d'explotació efectuades amb finalitats de lucre ni la seva comunicació pública des d'un lloc aliè al servei TDX. Tampoc s'autoritza la presentació del seu contingut en una finestra o marc aliè a TDX (framing). Aquesta reserva de drets afecta tant als continguts de la tesi com als seus resums i índexs.
dc.source
TDX (Tesis Doctorals en Xarxa)
dc.subject
Fotocatàlisi
en_US
dc.subject
Acoblament creuat
en_US
dc.subject
Clorurs d'alquil
en_US
dc.subject
Fotocatálisis
en_US
dc.subject
Acoplamiento cruzado
en_US
dc.subject
Cloruros de alquilo
en_US
dc.subject
Photocatalysis
en_US
dc.subject
Cross-coupling
en_US
dc.subject
Alkyl chlorides
en_US
dc.subject.other
Ciències
en_US
dc.title
Visible-light metallaphotoredox strategies for organic transformations through the cleavage of Csp3-Cl bonds
en_US
dc.type
info:eu-repo/semantics/doctoralThesis
dc.type
info:eu-repo/semantics/publishedVersion
dc.subject.udc
54
en_US
dc.subject.udc
544
en_US
dc.subject.udc
546
en_US
dc.subject.udc
547
en_US
dc.contributor.authoremail
jaragoar@gmail.com
en_US
dc.contributor.director
Lloret Fillol, Julio
dc.embargo.terms
cap
en_US
dc.rights.accessLevel
info:eu-repo/semantics/openAccess


Documents

TESI Jordi Aragón Artigas.pdf

21.48Mb PDF

Aquest element apareix en la col·lecció o col·leccions següent(s)