Micro and nanomecanical behavior of mullite-based environmental barrier coatings

dc.contributor
Universitat Politècnica de Catalunya. Departament de Ciència dels Materials i Enginyeria Metal·lúrgica
dc.contributor.author
Botero Vega, Carlos Alberto
dc.date.accessioned
2013-07-26T10:08:29Z
dc.date.available
2013-07-26T10:08:29Z
dc.date.issued
2012-12-14
dc.identifier.uri
http://hdl.handle.net/10803/119735
dc.description.abstract
Mullite coatings deposited by chemical vapor deposition (CVD) have been introduced and proven as excellent candidates to protect silicon carbide (SiC) from severe pitting corrosion and recession, becoming part of the new generation of environmental barrier coatings (EBCs). In these coatings mullite columns nucleate from a thin vitreous silicon layer in contact with the substrate and can grow over a wide range of increasing Al/Si ratios in constant or graded compositions. This feature allows for obtaining Al-rich coatings at the outer surface (conferring superior corrosion protection to the substrate) while keeping the stoichiometric mullite composition at the interface (representing great adhesion because of the good match with SiC). Although the excellent performance of these coatings in corrosive environments has been proved, information about the mechanical behavior of these systems is quite limited. The mechanical properties and structural integrity of CVD mullite coatings on SiC substrates are key issues facing the implementation of these systems in real applications. The study of such aspects constitutes the basis of this investigation. Considering the compositional variations, microstructure, and thickness of CVD mullite coatings, it is essential to evaluate their mechanical properties, and the structural integrity of the coated system, from a local perspective. In this regard, nanoindentation and nanoscratch appear as the most suitable techniques for this purpose. This investigation is based on implementing nanoindentation and nanoscratch tests, together with advanced characterization techniques, to evaluate the main local mechanical properties of mullite-based EBCs as well as to investigate the structural integrity of the coated systems. In doing so, columnar mullite coatings composed of stoichiometric (¿ 3) and increasing (¿ 5, 6, 7, 8, 11) Al/Si ratios, as well as compositionally graded coatings, were accounted for. Regarding stoichiometric coatings, main mechanical properties; i.e. hardness (Hf), elastic modulus (Ef), yield strength (sy) and fracture toughness (Kf), are asessed by means of nanoindentation. As a consequence of the columnar nature of coatings as well as the vitreous silicon layer from which they grow, properties were found to be slightly lower than the ones reported for bulk stoichiometric mullite. Also, properties ascribed to the coated system such as energy of adhesion (Gint) and interface fracture toughness (Kint), are assessed. Nanoscratch tests demonstrate great resistance of coatings to the sliding contact, as considerable plastic deformation ocurrs without significant damage. The effect of coating composition on its mechanical behavior is studied through evaluation of specimens with increasing Al/Si ratios. Enrichment in Al produce hardening, stiffening and enbrittlement of mullite coatings. Nevertheless, nanoscratch tests show that structural integrity of the systems is satisfactory since no complete loss of the coating material is registered. An enhancement in Hf and Ef is also evidenced through the thickness of coatings with graded compositions. Nanoscratch tests performed in the cross section of compositionally graded mullite coatings show an optimum combination of stiffness/hardness and cohesive/adhesive scratch strength, as compared to coatings with stoichiometric or extreme Al-enriched compositions. Finally, temperature and corrosion effects on the mechanical behavior are investigated. In stoichiometric mullite, the effect of high temperature is an increase in Hf and Ef, accompanied by a decrease in Kc, whereas none of these properties are altered for Al-rich and the compositionally graded coatings. In addition, nanoscratch tests show that the effect of temperature and hot-corrosion on the structural integrity of tested coatings may be considered as negligible. This is an interesting finding as CVD mullite coatings are expected to be used in gas turbines, under sam
eng
dc.description.abstract
Los recubrimientos de mullita depositados mediante deposición química de vapor (CVD) son excelentes candidatos para proteger el carburo de silicio (SiC) de la corrosión en ambientes de combustión, configurando la nueva generación de recubrimientos catalogados como barreras ambientales (EBCs). Estos recubrimientos de carácter columnar nuclean a partir de una fina capa vítrea rica en silicio y pueden crecer en un amplio rango de composiciones, siendo posible incrementar la proporción Al/Si de manera constante y gradiente. De este modo se obtienen recubrimientos ricos en aluminio en la superficie exterior (confiriendo al sustrato una alta protección frente a la corrosión) y a su vez se mantiene la composición estequiométrica en la intercara (lo que supone gran adhesion dado el buen ajuste mullita-SiC). A pesar de que se ha demostrado el excelente desempeño frente a la corrosion de estos recubrimientos, la información existente en la literatura acerca de su comportamiento mecánico es limitada. Las propiedades mecánicas e integridad structural de los recubrimientos de mullita depositados sobre SiC son factores cruciales a la hora de implementar dichos sistemas en aplicaciones reales. El estudio de estos aspectos constituye la base de esta investigación. Teniendo en cuenta las características de los recubrimientos, resulta esencial evaluar sus propiedades desde una perspectiva local. En este sentido, la nanoindentación y el nanorayado son las técnicas más apropiadas para tal propósito. Esta investigación se basa en la implementación de ensayos de nanoindentación y nanorayado, en complemento con técnicas avanzadas de caracterización, para evaluar a escala local las propiedades mecánicas de recubrimientos de barrera ambiental basados en mullita, así como para evaluar la integridad structural de los sistemas recubiertos. Para ello, se dispuso de recubrimientos con composiciones de Al/Si estequiométricas (≈ 3) e incrementales (≈ 5, 6, 7, 8, 11), además de recubrimientos de composición gradiente. En cuanto a los recubrimientos de composición estequiométrica, su dureza (Hf), modulo elastico (Ef), límite elastico (σy) y tenacidad de fractura (Kf), se estiman mediante nanoindentación. Como consecuencia del carácter columnar de los recubrimientos, así como de la capa vítrea de silicio a partir de la cual crecen, las propiedades mecánicas encontradas son ligeramente menores que las reportadas para mullita estequiométrica policristalina. La energía de adhesión (Gint) y la tenacidad de fractura de la intercara (Kint) son también estimadas. Estos recubrimientos presentan gran resistencia al contacto deslizante, dado que soportan deformaciones plásticas considerables sin sufrir un daño significativo. El efecto del enriquecimiento en aluminio es el endurecimiento, el aumento en la rigidez y la disminución de la tenacidad en los recubrimientos de mullita. No obstante, los ensayos de nanorayado demuestran una integridad estructural satisfactoria de los sistemas recubiertos estudiados, ya que no se observan pérdidas significativas de material del recubrimiento. Los nanorayados sobre secciones transversales indican que las capas de composición gradiente presentan una combinación óptima de rigidez/dureza y resistencia adhesiva/cohesiva al nanorayado. Finalmente, se investigan los efectos de la temperatura y corrosión sobre el comportamiento mecánico de los recubrimientos. Las altas temperaturas ocasionan un incremento de Hf y Ef, acompañado por una caida en Kc, en recubrimientos estequiométricos, mientras que dichas propiedades permanecen practicamente constantes en recubrimientos ricos en aluminio y gradientes. Adicionalmente, el efecto combinado de temperatura y corrosión tiene un efecto menor sobre la integridad estructural de los recubrimientos ensayados tras los ensayos de nanorayado. Éste es un resultado interesante dado que estos recubrimientos se espera que sean utilizadas en aplicaciones bajo condiciones similares a las aquí
spa
dc.format.extent
271 p.
dc.format.mimetype
application/pdf
dc.language.iso
eng
dc.publisher
Universitat Politècnica de Catalunya
dc.rights.license
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dc.source
TDX (Tesis Doctorals en Xarxa)
dc.title
Micro and nanomecanical behavior of mullite-based environmental barrier coatings
dc.type
info:eu-repo/semantics/doctoralThesis
dc.type
info:eu-repo/semantics/publishedVersion
dc.subject.udc
66
cat
dc.contributor.director
Llanes, L. M. (Luis Miguel)
dc.contributor.codirector
Jiménez Piqué, Emilio
dc.embargo.terms
cap
dc.rights.accessLevel
info:eu-repo/semantics/openAccess
dc.identifier.dl
B. 25016-2013


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