Development and evaluation of an atmospheric aerosol module implemented within the NMMB/BSC-CTM

Abstract

This PhD Thesis presents and discusses the developments of a hybrid sectional-bulk multicomponent aerosol module coupled with the multiscale chemical weather prediction system NMMB/BSC-CTM. The module is designed to provide short and medium range forecast of the atmospheric aerosols for a wide range of scales (from global to regional) and applications (from the simulation of the aerosol-radiation interaction to the study of air pollution). The module represents the processes controlling the life cycle of dust, sea-salt, black carbon, organic matter (both primary and secondary), and sulfate aerosols. The dust module was previously implemented in the model and it can be considered the starting point of this work. For the production of secondary organic aerosol, a 2-product scheme was implemented in the model. A simplified gas-aqueous-aerosol mechanism was introduced in the module to account for the sulfur chemistry. The module also accounts for the hydrophobic-to-hydrophilic conversion of carbonaceous aerosols. In a first step, we implemented the sea-salt aerosol module and we compared global simulations using five state-of-the-art open-ocean emission schemes with AOD measurements from selected AERONET sun photometers, surface concentration measurements from the University of Miami's Ocean Aerosol Network, and measurements from two NOAA/PMEL cruises. The sea-salt global distribution was found to be highly sensitive to the introduction of SST-dependent emissions and to the accounting of spume particles production. Our results indicate that SST-dependent emission schemes improve the overall model performance in reproducing surface concentrations. On the other hand, they lead to an overestimation of the coarse AOD at tropical latitudes. Since we found that our global simulations of the sea-salt distribution in orographic/coastal regions are affected by positive biases (regardless of the source function applied), we investigated the effect of high model resolution (0.1ºx0.1º vs 1ºx1.4º) upon sea-salt patterns in four stations from the University of Miami Network: Baring Head, Chatam Island, and Invercargill in New Zealand, and Marion Island in the sub-antarctic Indian Ocean. We found that normalized biases improved and correlation increased compared to the use of a lower resolution. In particular we found that the representation of sea/land interfaces, mesoscale circulations, and precipitation with the higher resolution model played a major role in the simulation of annual concentration trends. Our results recommend caution when comparing or constraining global models using surface concentration observations from coastal stations. In a second step, we implemented carbonaceous and sulfate aerosols and we performed a benchmark experiment at global scale by applying emissions from the AEROCOM-ACCMIP dataset together with online biogenic emissions from the MEGAN model. The biomass-burning emissions were injected in the vertical model layers according to the satellite-derived climatologies of the IS4FIRES algorithm. The results were evaluated with observations from several networks, both for surface concentrations and optical depth (AERONET and satellites). We found that the model scores lie in the higher part of the range provided by the global models involved in the AEROCOM and ACCMIP studies. The main sources of uncertainty affecting our global results can be identified with the estimates of biomass-burning emissions and with the size distribution applied to the dust aerosol at the emission.

Se ha desarrollado un módulo de aerosoles acoplado con el modelo multiescala de predicción atmosférica NMMB/BSC-CTM. El módulo está diseñado para producir predicciones a corto y medio alcance de los aerosoles atmosféricos para un amplio rango de escalas (de global a regional y urbana) y de aplicaciones (desde la simulación de la interacción aerosol-radiación al estudio de la contaminación del aire). El módulo describe los procesos que caracterizan el ciclo de vida del polvo mineral, de la sal marina, del carbono negro, del carbono orgánico y del sulfato. Para describir la producción de aerosoles orgánicos secundarios se ha implementado en el modelo un esquema de dos productos; mientras que para representar la química del azufre se ha introducido un mecanismo simplificado gas-acuoso-aerosol. En primer lugar, se ha implementado un modulo para el aerosol de sal marina empleando cinco esquemas de emisiones en océano abierto y se han comparado simulaciones globales con medidas de AOD observadas por fotómetros de la red AERONET, con medidas de concentración en superficie de la Red de Aerosoles Oceánicos de la Universidad de Miami, y con medidas de dos buques oceanográficos de NOAA/PMEL. Los resultados son altamente sensibles a la introducción en el modelo de esquemas de emisi\'on dependientes de la temperatura de la SST y de la producción de partículas de espuma. Los resultados indican que el uso de esquemas de emisión dependientes de la SST mejora el rendimiento del modelo en su capacidad de reproducir las concentraciones en superficie. Por otro lado, estos esquemas conducen a una sobrestimaciòn de la fracciòn gruesa de la AOD en latitudes tropicales. Para investigar los errores encontrados en regiones costeras o caracterizadas por fuertes gradientes de orografía, se ha investigado también el efecto de trabajar a una alta resolución (0.1ºx0.1º vs 1ºx1.4º) sobre los patrones de sal marina en correspondencia con cuatro estaciones de la Red de la Universidad de Miami: Baring Head, Isla Chatam y Invercargill en Nueva Zelanda, y Isla Marion en el Océano Índico sub-antártico. Se ha encontrado que al aumentar de la resolución espacial, los errores disminuyen y la correlación aumenta. En particular la representación de la interfaz mar/tierra, las circulaciones a mesoescala y las precipitaciones con el modelo de alta resolución juegan un papel principal en la simulación de las concentraciónes anuales. Nuestros resultados recomiendan cautela al comparar o constreñir modelos globales empleando concentraciones en superficie observadas en estaciones costeras. En un segundo paso se han implementado los aerosoles carbonosos y el sulfato. Se ha efectuado un experimento de referencia a escala global, aplicando emisiones de la base de datos de AEROCOM-ACCMIP junto con emisiones biogénicas online del modelo MEGAN. Las emisiones de quema de biomasa se han inyectado en las capas verticales del modelo, de acuerdo con la climatología derivada de satélites por el IS4FIRES. Los resultados han sido evaluados con observaciones procedentes de varias redes, tanto para concentraciones en superficie como para el espesor óptico (AERONET y satélites). Se ha encontrado que el modelo se desempeña en la parte alta del rango proporcionado por los modelos globales involucrados en los estudios de AEROCOM y ACCMIP. Las principales fuentes de incertidumbre que afectan los resultados globales se pueden identificar con las estimaciones de emisiones de quema de biomasa y con la distribución en tamaño aplicada al polvo mineral durante su proceso de emisión.