Resistive memory devices based on complex oxides

Abstract

Los dispositivos de Memoria Resistiva de Acceso Aleatorio (RRAM) han sido propuestos como posibles candidatos para substituir a las tecnologías actualmente empleadas como dispositivos de memoria no volátil. El origen de esta propuesta se basa en la observación de las extraordinarias propiedades requeridas para el escalamiento de este tipo de dispositivos. En este sentido, una gran variedad de óxidos que exhiben fenómenos de conmutación resistiva se han estudiado últimamente. Sin embargo, la falta de comprensión del mecanismo físico que produce la conmutación resistiva ha limitado principalmente su comercialización. En esta tesis, se exploran las propiedades de conmutación resistiva del óxido complejo La1-xSrxMnO3 y bicapa CeO2-x/La1-x SrxMnO3 para aplicaciones de dispositivos de memoria no volátil. En primer lugar se estudia la técnica de depósito de capas delgadas de La1-xSrxMnO3 y se realizan medidas de caracterización de las propiedades físicas y estructurales con el fin de optimizar al máximo este proceso. Además, se emplean técnicas de microfabricación para obtener dispositivos laterales tipo memristor metal/La1-xSrxMnO3/metal y metal/CeO2-x/La1-x SrxMnO3/CeO2-x/metal en los cuales se evalúa la conmutación resistiva a través de medidas I-V. De acuerdo con los resultados, se propone un mecanismo basado en el intercambio de iones de oxígeno como responsable de la conmutación resistiva de tipo bipolar y complementario inducida en este tipo de dispositivos laterales. Asimismo, basándonos en la conmutación de volumen inducida en dispositivos bicapa metal/CeO2-x/La1-x SrxMnO3/CeO2-x/metal se presenta un dispositivo de tres terminales como parte innovadora de este trabajo. La conducción de corriente a lo largo de la capa de La1-x SrxMnO3 se modula mediante el uso de un electrodo metálico que actúa como terminal de puerta. Como consecuencia de la observación de la conmutación de volumen, se confirma que la capa de CeO2-x actúa como reservorio de oxígeno la cual favorece el intercambio de iones de oxígeno con la capa de La1-xSrxMnO3 y que además modifica las propiedades de conmutación resistiva. También, se demuestra que la conmutación resistiva se produce homogéneamente en el interior de la capa de La1-xSrxMnO3 y que el proceso de electroformado para inducir el cambio de resistencia en los dispositivos bicapa no produce ruptura alguna ni en la capa de CeO2-x ni en la capa de La1-xSrxMnO3. Finalmente, las conclusiones obtenidas de los resultados de este trabajo pueden ser de relevancia para la comprensión de los fenómenos de conmutación resistiva en óxidos complejos.

Resistive Random Access Memory (RRAM) devices have been proposed as candidates to replace the actual technologies employed as non-volatile memory devices. The origin of this proposal relies on the observation of the extraordinary properties required for the scaling down of this kind of devices. In this regard, a great variety of oxide materials displaying resistive switching phenomena have been studied lately. However, the lack of understanding of the physical mechanism producing the resistive switching has limited mainly their commercialization. In this thesis, we explore the resistive switching properties of the complex oxide La1-xSrxMnO3 and bilayer CeO2-x/La1-x SrxMnO3 for non-volatile memory applications. First, we study the La1-xSrxMnO3 thin layer deposition technique and perform physical and structural characterization measurements in order to fully optimize this process. In addition, microfabrication techniques are used to obtain the memristor-like metal/La1-xSrxMnO3/metal and metal/CeO2-x/La1-x SrxMnO3/CeO2-x/metal lateral micro-devices where the resistive switching is evaluated through I-V measurements. In line with the results, a mechanism based on the oxygen ion exchange is proposed as responsible of the bipolar and complementary resistive switching induced in this kind of lateral devices. Furthermore, based on volume switching induced in metal/CeO2-x/La1-xSrxMnO3/CeO2-x/metal bilayers, a three-terminal device is presented as innovative part of this work. The current conduction along the La1-xSrxMnO3 layer is modulated by using a metal electrode which acts as a gate terminal. As a consequence of the evaluation of the volume switching, we confirm that the CeO2-x layer acts as an oxygen reservoir favouring the oxygen ion exchange with the La1-xSrxMnO3 layer and modify its resistive switching properties. In addition, we demonstrate that the resistive switching is homogenously produced inside of the La1-xSrxMnO3 layer and that the electroforming process to induce the resistive switching in bilayer devices does not produce any breakdown neither in the CeO2-x nor in the La1-x SrxMnO3 layer. Finally, the conclusions derived from our results can be of relevance for the understanding of the resistive switching phenomena in complex oxides.