Characterization of atmospheric pollution dynamics in Spain by means of air quality modelling

Abstract

Atmospheric pollution causes large impacts on human health and societal economic interests and it is a threat for the ecosystems and the climate of the Earth. Improving the understanding of pollution dynamics is necessary to desing efficient air quality strategies that reduce the impacts of air pollution. This Ph.D. Thesis identifies the typical atmospheric conditions at synoptic scale that affect the Iberian Peninsula (IP) and uses them to explain the dynamics of the most relevant gaseous pollutants in Spain (nitrogen dioxide NO2, sulphur dioxide SO2, and ozone O3) by means of air quality modelling. Circulation type classifications (CTC) summarise the continuum of atmospheric circulation into a discrete number of typical circulation types (CTs). For the 1983-2012 climatic period, a CTC is derived to be useful in the characterization of air quality dynamics over the IP. Sensitivity tests to classification techniques (principal components, correlation analysis, clustering) and other factors affecting the CTC (temporal and spatial resolution, domain size, etc.) are performed to objectivize the choice of the automatic set-up that maximizes its quality. The six identified CTs -described in terms of frequency, persistence, transitions, and location of pressure systems- are consistent with CTs found in the literature. The temporal stability of the CTC, evaluated following a cross-validation process that compares the results of the climatic and yearly CTs, leads to the identification of a representative year (2012). A representative day for each CT in 2012 is identified using an objective score that minimizes the differences of the daily and the average surface pressure CT grid. The study of NO2, SO2, and O3 dynamics performed on the representative day of each CT focuses on the biggest Spanish urban areas (Madrid and Barcelona) and heavy industrial/electricity-generation areas such as Asturias (northern Spain) and the Algeciras bay (southern Spain). The state-of-the-art CALIOPE Air Quality Forecast System (CALIOPE-AQFS) that provides high-resolution data on emissions, meteorology, and pollutant concentration over Spain is the main tool used in the characterisation of pollution dynamics. The modelling system is also used to quantify the contribution of specific sources of pollutants -coal-fired power plants and on-road transport- by means of a brute-force approach and an emission-based source apportionment, respectively. The CTs control the transport patterns of SO2/NO2/O3 in Spanish continental and Atlantic areas, whereas in Mediterranean coastal areas and over complex-terrains a combination of synoptic and mesoscale dynamics (sea-land and mountain-valley breezes) explains the pollutant concentration patterns. The power plants' contribution to surface concentration (up to 55 µgSO2 m-3 and 32 µgNO2 m-3) occurs mainly close to the source (< 20 km) related to vertical diffusion when the emission is injected within the planetary boundary layer. However, the SO2/NO2 plumes can reach distances higher than 250 km. The daily maximum O3 concentration attributed to the on-road transport emissions from Madrid and Barcelona contribute up to 24% and 8% to total O3 concentration, respectively, but it is particularly significant (up to 80-100 µg m-3 in an hour) to the O3 concentration peak during the central hours of the day in April-September. The long-range transport of O3 to the IP is controlled by the CTs and its concentration is very significant in the area of influence of Madrid and Barcelona, particularly under cold CTs (70-96%). This Ph.D. Thesis has proven that CALIOPE-AQFS (1) is useful to characterise the 3-D dynamics of primary and secondary pollutants in Spain under typical CTs; (2) is able to attribute and quantify air pollution to its sources via brute force and source apportionment; and (3) has the potential to help in the design of specific, science-based abatement strategies that minimize air pollution impacts.

La contaminación atmosférica genera perjuicios en la salud humana, en los intereses económicos de la sociedad y constituye una amenaza para los ecosistemas y el clima de la Tierra. Avanzar en la comprensión de la dinámica de la contaminación facilita el diseño de estrategias de calidad del aire que reduzcan sus impactos. Esta Tesis Doctoral identifica objetivamente patrones típicos de circulación atmosférica (PT) que afectan a la Península Ibérica (PI) a escala sinóptica para explicar la dinámica de los principales contaminantes gaseosos en España (dióxido de nitrógeno NO2, dióxido de azufre SO2 y ozono O3) mediante modelización de la calidad del aire. Las clasificaciones sinópticas (CS) discretizan el continuo de la circulación atmosférica en un catálogo de PT. Para el período climático 1983-2012, se establece una CS útil para el estudio de la dinámica de la contaminación atmosférica en la PI. Tests de sensibilidad para técnicas automáticas de clasificación (análisis de componentes principales, de correlación y clustering) y para otros factores que afectan a la CS (resolución temporal y espacial, tamaño del dominio, etc.) objetivizan la elección de la configuración que maximiza su calidad. Los seis PT identificados - descritos en términos de frecuencia, persistencia, transiciones y ubicación de los sistemas de presión - son consistentes con la literatura. La evaluación de la estabilidad temporal de la clasificación, mediante un proceso de validación cruzada que compara los PT climáticos con PT identificados en CS anuales, permite identificar un año representativo (2012). Un día representativo de cada PT es elegido gracias a un algoritmo que minimiza las diferencias de la malla de presiones diaria respecto de la del PT promedio. El estudio de la dinámica de NO2, SO2 y O3 se realiza en el día representativo de cada PT focalizando en las principales áreas urbanas de España (Madrid y Barcelona) y en importantes áreas industriales y/o de generación eléctrica (Asturias, bahía de Algeciras). El sistema de CALIdad del aire OPeracional para España (CALIOPE) que proporciona datos de alta resolución sobre emisiones, meteorología y concentración de contaminantes es la principal herramienta utilizada en el estudio. CALIOPE permite cuantificar la contribución de determinadas fuentes de emisión, centrales térmicas de carbón y transporte rodado, mediante un enfoque de fuerza bruta y de asignación de fuentes, respectivamente. Los PT controlan el transporte de SO2/NO2/O3 en áreas atlánticas y continentales de España mientras que en zonas costeras mediterráneas y/o de topografía compleja, una combinación de procesos sinópticos y de mesoescala (brisas marinas y de valle) explica los patrones de contaminación. La contribución de SO2 y NO2 de las centrales térmicas a la concentración en superficie (hasta 55 µg m-3 y 32 µg m-3, respectivamente) se produce principalmente cerca de la fuente (<20 km) por difusión vertical de la emisión cuando ésta se inyecta en la capa límite planetaria. Sin embargo, los penachos de SO2/NO2 pueden alcanzar distancias superiores a los 250 km. La contribución máxima diaria de O3 atribuido a emisiones del transporte rodado de Madrid y Barcelona alcanza el 24% y el 8%, respectivamente pero es particularmente significativa (hasta 80-100 µg m-3 en una hora) a mediodía durante el pico de concentración de O3. El transporte a larga distancia de O3 hacia la PI es controlado por los PT y su contribución es muy importante en el área de influencia de Madrid y Barcelona, en particular bajo los PT fríos (70-96%). Esta Tesis Doctoral ha demostrado que CALIOPE es (1) útil para caracterizar la dinámica 3-D de contaminantes primarios y secundarios en España bajo diferentes PT; (2) capaz de atribuir y cuantificar la contaminación a sus fuentes a través de fuerza bruta y atribución de fuentes; y (3) potencialmente útil en el diseño de estrategias de mitigación específicas que minimicen los impactos de la contaminación atmosférica.