The insulator-metal phase transition in VO2 measured at nanometer length scales and femtosecond time scales

Abstract

The physics of transition-metal oxides presents a challenge to our current understanding of condensed matter physics. The main difficulty arises from a competition between electron-electron and electron-phonon interactions to dictate the properties of these complex materials. This issue is particularly apparent in vanadium dioxide, which undergoes an electronic and structural phase transition close to room temperature. Despite more than 50 years of research, the origin of the transformation is still actively debated, with contradictory interpretations often reported. The main goal of this thesis is to re-evaluate the phase transition in VO2 with a combination of new experimental techniques, ranging from the midinfrared to hard x-rays, that can probe the transformation at nanometer length scales and femtosecond time-scales. This allows to disentangle the roles of phase separation, laser-induced heat, and electron and phonon dynamics to the insulator-metal transition. The results from these experiments provide a unified and new picture of the nature of this process, both in and out of equilibrium, in which the electron-phonon interactions are the main driving mechanism. Furthermore, the new techniques and analysis presented here for VO2 can be applied to the study of other controversial complex materials that exhibit remarkable properties, and answer thereby some of the key outstanding questions in condensed matter physics.

La física de los óxidos de metales de transición constituye un gran desafío a nuestra comprensión actual de la materia condensada. El mayor obstáculo surge de la competición entre las interacciones electrón-electrón y electrónfonón para dictar las propiedades de tales materiales complejos. Este problema es particularmente evidente en el dióxido de vanadio, el cual experimenta una transición de fase tanto electrónica como estructural a una temperatura ligeramente superior a la ambiente. A pesar de más de 50 años de investigaciones, el origen de la transformación sigue siendo motivo de debate, con multitud de interpretaciones a menudo contradictorias. El objetivo principal de esta tesis es reevaluar la transición aislante-metal de VO2 empleando una combinación de técnicas experimentales nuevas, desde la región del infrarrojo medio a los rayos X duros, que permiten el estudio de la transición de fase a escalas nanométricas y en tiempos de femtosegundos. Esto facilita el esclarecimiento de los roles que desempeñan aspectos como la separación de fases, el calor inducido por láser y las dinámicas de electrones y fonones en la transición de fase de VO2. Los resultados de estos experimentos ofrecen una visión unificada sobre la naturaleza de este fenómeno, tanto en equilibrio como fuera de él, en la que la interacción de los electrones con fonones son el principal mecanismo responsable de impulsar la transición. Asimismo, los análisis y técnicas nuevos presentados en esta tesis para el estudio de VO2 pueden ser empleados para la investigación de otros materiales complejos que también exhiben propiedades extraordinarias y cuyo entendimiento presenta serias controversias. De esta manera, se daría respuesta a algunas de las preguntas clave pendientes de la física de la materia condensada.