Plasmon-electron interactions in low dimensional materials

Abstract

Ever since the advent of modern technology, major developments have come hand in hand with miniaturization and speed of operation. A proof of this is provided by the impressive success of Moore's law, which predicted that the number of transistors per affordable microprocessor would double every two years. That would not have been possible if transistors kept their initial physical dimensions. By the end of 2018, MIT and University of Colorado researchers broke a new record for the smallest 3D transistor yet with a lateral size of only 2.5 nm. As of 2019, there are commercially available 5 nm transistors. Considering these sizes it is then remarkably important to understand and to be able to manipulate materials at the nanoscale, where they behave differently compared with macroscopic structures. Hence, researchers have put substantial efforts towards finding the explanation of diverse phenomena at the nanoscale, engineering new nanodevices, and proposing or predicting new mechanisms to achieve the next generation of chips and integrated circuits. Indeed, the rise of the so-called low dimensional materials (graphene, transition metal dichalcogenides, cuprates, hBN, black P, carbon nanotubes, and others), i.e., those whose atomic planes are bonded by weak van der Waals forces (2D) or whose atoms are arranged in chains or tubes (1D), has been influenced by the quest for new more efficient and compact designs. In this thesis we study the optical properties of some of these materials and how they are modified by the interaction with electrons that, depending on the specific case, we consider to be either dopants, or impinging in highly-focused beams, or via tunneling. Specifically, we start with a comprehensive analysis of plasmons, the collective oscillations of free electrons coupled to light, in finite highly-doped carbon nanotubes. Next, we explore how to select the proper plasmon mode excited by electron beams depending on the orientation and position of the latter and also how to improve the interaction between two quantum emitters when mediated by the main plasmonic mode in our structures. We predict record-high Purcell factors of the order of 10^8, which supports the use of carbon nanotubes as active plasmonic elements with high potential in optoelectronics and quantum optics. We then continue with one dimensional systems, but now focusing on atomic chains to emulate simple solid-like structures where to inspect strong-field driven electron dynamics in solids. Specially, we tackle several still pending questions about the role of electron-electron interactions and the proper choice of material to achieve better high-harmonic generation yields. After that, we test these findings in more realistic 1D systems: carbon nanotubes. Eventually, we find that the addition of a small number of doping charges to semiconductors can enable intraband plasmon excitations that concentrate the impinging light and boosts the high-harmonic generation efficiency. Next, we investigate how to use two dimensional heterostructures (stacked layers) for new compact ways of generating plasmons that do not need external light sources. More precisely, we propose tunneling electrons as plasmon triggers. We thus design a device consisting of a 1 nm-thick sandwich of graphene-hBN-graphene whose activation mechanism would be by an electron that tunnels from one graphene layer to another losing energy in the process that is invested into exciting plasmons. We predict a generation efficiency that can reach one plasmon per tunneled electron and that is robust upon distortions and variations in doping. We then complete this study by analyzing graphene-insulator-metal structures, which unfortunately present less efficient generation rate. In summary, the outcomes of this thesis open new paths towards a more efficient generation of nonlinear processes in solid nanoarchitectures and optics-free manipulation at the nanoscale for future optoelectronic devices.

Desde el advenimiento de la tecnología moderna, muchos desarrollos científicos han venido de la mano con la miniaturización y la velocidad. Una prueba de esto es el éxito de la Ley de Moore que predijo que el número de transistores por procesador se doblaría cada dos años y que no habría sido posible si los transistores hubiesen mantenido su tamaño original. A finales de 2018 investigadores del MIT y de la Universidad de Colorado batieron un nuevo récord del transistor más pequeño hasta la fecha de solo 2.5 nm de tamaño. En lo que a 2019 se refiere, ya hay transistores de 5 nm disponibles en el mercado. Considerando estas dimensiones, es de vital importancia tanto entender como poder manipular los materiales en la nanoescala, donde se compartan de una manera totalmente diferente a cómo lo hacen macroscópicamente. Así pues, los investigadores han puesto especial empeño en explicar diversos fenómenos en la nanoescala, en diseñar nuevos nanodispositivos y en proponer o predecir nuevos mecanismos para lograr las nuevas generaciones de chips y circuitos integrados. De hecho, el ascenso de los materiales de baja dimensionalidad (grafeno, TMDs, hBN, P negro y otros), i.e., con planos atómicos están enlazados por fuerzas de van der Waals (2D) o cuyos átomos se ordenan en cadenas o tubos (1D), ha venido por la constante búsqueda de nuevos diseños más compactos y eficientes. En esta tesis, estudiamos las propiedades ópticas de algunos de estos materiales y cómo se modifican debido a la interacción con electrones que, dependiendo del caso concreto, son dopantes o inciden en haces de electrones altamente focalizados. Más en particular, empezamos con un análisis de plasmones, la oscilación colectiva de electrones acoplada a la luz, en nanotubos de carbono (CNTs) finitos altamente dopados. A continuación, exploramos cómo seleccionar el modo del plasmón adecuado usando haces de electrones además de cómo mejorar la interacción entre dos emisores cuánticos cuando el modo plasmónico principal hace de mediador. Predecimos un valor de 10^8 para el factor de Purcell que respalda el uso de CNTs como elementos plasmónicos activos de gran potencial en optoelectrónica y óptica cuántica. Continuamos con sistemas unidimesionales pero esta vez eligiendo cadenas atómicas para emular estructuras sólidas simples donde examinar la dinámica de los electrones cuando están guiados por campos fuertes. Más concretamente, abordamos las cuestiones aún pendientes sobre el papel que juegan las interacciones electrón-electrón y la elección apropiada de material para la generación más eficiente de armónicos altos, y comprobamos nuestras conclusiones en sistemas 1D más realistas: los nanotubos de carbono. Así pues, encontramos que la adición de una pequeña cantidad de carga puede producir excitación de plasmones intrabanda que concentran el campo incidente y fomentan la eficiencia de la generación de armónicos altos. Después, investigamos cómo emplear heteroestructuras 2D para desarrollar nuevas formas más compactas de generar plasmones sin tener que utilizar fuentes externas, por ello utilizamos electrones de efecto túnel. El dispositivo que planteamos es un sándwich de grafeno-hBN-grafeno que se activaría por medio de un electrón que salta de una lámina de grafeno a la otra por efecto túnel, en el proceso pierde energía y ésta se invierte en excitar plasmones. Predecimos una eficiencia de generación que puede alcanzar un plasmón por electrón que salta por efecto túnel y que se mantiene a pesar de las posibles distorsiones por rotación de las láminas o de los cambios en el dopado. Además, completamos este estudio analizando el caso para estructuras de grafeno-aislante-metal y comprobamos que son menos eficientes que sus homólogas de grafeno-hBN-grafeno. En resumen, estos resultados abren la puerta hacia la generación de armónicos más eficiente en nanosólidos y hacia la manipulación en la nanoescala sin elementos ópticos para futuros nanodispositivos optoelectrónicos.