Levels and behaviour of radionuclides in water treatment plants : the case of the Barcelona metropolitan area urban water cycle

Abstract

The Barcelona metropolitan area (BMA; 3.2 M inhabitants) has an integrated urban water cycle management. Different type of treatment plants are located along the drinking, sewerage and reuse networks where specific treatments are applied to guarantee a good enough standard of the water quality. The presence of radionuclides in treatment plants and in the aquatic environment is well known. Primordial and daughters, cosmogenic, global fall-out and nuclear-legacy radionuclides can be found in the urban water cycle. Moreover in nuclear medicine (NM), short-lived radionuclides are administered to patients, excreting part directly into the sewage network and entering into the urban water cycle. Thus, the levels of radionuclides in waters and materials from water treatment plants were experimentally checked in the BMA in order to understand the behaviour during the water treatment and to perform a risk assessment. An integrated study focused on the study of the radionuclides levels at different three types of water treatment plants from the same network was carried out. A total of 233 samples were taken at 1 drinking water treatment plant (DWTP), 7 wastewater treatment plants (WWTPs) and 1 reclaimed water treatment plant (RWTP). The concentrations were determined by gamma-spectroscopy techniques after acquisitions performed by high-purity germanium detectors. Primordial and daughters radionuclides were found in materials from the DWTP studied and the highest specific activities found for sludge, sand and reverse osmosis brine corresponded to K-40. Nevertheless, the maximum concentration in the case of granular activated carbon was found for U-238. Moreover cosmogenic Be-7 and fall-out Cs-137 were found in sludges. A total of 5 different NM radionuclides were found in the analysis carried out in the samples from the 7 WWTPs. In the case of water and sewage sludge the highest maximum values and detection frequencies corresponded to Tc-99m and I-131. Moreover Ga-67, In-111 and I-123 were found but showing significantly lower levels. The detection frequencies and the mean levels found at the WWTPs of Ga-67, Tc-99m, In-111 and I-131 agreed with the NM radionuclides total activity administered in the region studied. Furthermore the concentrations and detection frequencies were significantly higher in the sewage sludge samples taken at the very large-sized WWTP-1 (325,000 m3/d), partially explained by their low sludge age. Medically-derived I-131 was also found in reclaimed water for reuse from the RWTP and materials from DWTP, which represent novel contributions to the current knowledge in this field. Taking into account the present findings some considerations from the radiological protection point of view can be done. Despite the presence of radionuclides in the DWTP materials, they do not pose a radiological risk. In the case of the WWTPs and the RWTP studied, the levels found in waters and materials do not represent a significant risk, however, I-131 concentrations were pointed out as the most significant. With the aim to achieve a better understanding of I-131 behaviour in WWTPs and predict the I-131 levels novel methods of I-131 partitioning analysis as well as prognosis models were adapted successfully to a WWTP. I-131 partitioning results pointed out that the settling fraction predominates in the reactor while in the rest of the WWTP samples dissolved iodide fraction was the most significant. Furthermore the activated sludge reactors from WWTPs were revealed as the key step for I-131 removal from wastewater. Specifically, reactors with the highest total nitrogen kjeldahl removal were also the most effective for I-131 reduction. Regarding the I-131 modelling a total of 82 % of simulated data fit with the experimental results in the sewage effluent within uncertainties.

El Área Metropolitana de Barcelona (AMB; 3.2 M de habitantes) posee un sistema integrado para la gestión del ciclo urbano del agua con diferentes tipos de plantas de tratamiento. En las redes de agua potable, residual y regenerada se aplican tratamientos específicos para garantizar los estándares de calidad requeridos en cada caso. Estudios previos en plantas de tratamiento de aguas revelan la presencia de radionúclidos primordiales y de su cadena de desintegración, cosmogénicos y procedentes de accidentes y del legado nuclear. Además, en medicina nuclear (MN) radionúclidos artificiales de vida corta son administrados a pacientes, dichos isótopos son posteriormente excretados entrando en el ciclo urbano del agua a través del agua residual. En el presente estudio en el AMB las concentraciones de radionúclidos en aguas y materiales de las plantas de tratamiento se han estudiado de forma integrada con el objetivo de determinar su comportamiento durante el tratamiento y realizar una evaluación radiológica de los niveles. El estudio ha incluido 233 muestras tomadas en tres tipos diferentes de plantas de tratamiento, 7 estaciones depuradoras de agua residual (EDAR), 1 estación de regeneración de agua (ERA) y de 1 estación de tratamiento de agua potable (ETAP). Las concentraciones de radionúclidos se han determinado con detectores de germanio de alta pureza mediante la aplicación de técnicas de espectrometría gamma. Radionúclidos primordiales y de su cadena de desintegración fueron detectados en los materiales sólidos de la ETAP. Las actividades más altas en el caso de los fangos, las arenas y el rechazo del osmosis inversa correspondieron al K-40 mientras que en el caso de carbón activo granulado al U-238. Además, se confirmó la presencia de Be-7 y Cs-137. Un total de 5 radionúclidos relacionados con la MN fueron detectados en los análisis de las muestras de las 7 EDARs. Respecto a las aguas y los fangos analizados las máximas concentraciones y los más detectados fueron el Tc-99m y el I-131. Además, fueron detectados en concentraciones más bajas el Ga-67, In-111 y el I-123. Las frecuencias de detección y niveles concordaron con la actividad total administrada en la zona de estudio. Especial mención merecen los resultados de la EDAR-1 (325,000 m3/d), de grandes dimensiones, ya que los valores y frecuencia de detección fueron mayores que en el resto lo que se explica en parte por la reducida edad del fango que genera. El I-131 se encontró también en agua regenerada de la ERA y los materiales de EDAR estudiadas, lo que representa una nueva aportación por a lo que I-131 de origen médico se refiere. Con los presentes resultados se pueden realizar las siguientes consideraciones desde el punto de vista de la protección radiológica. A pesar de la presencia de radionúclidos en aguas y materiales de las plantas estudiadas, las concentraciones de actividad determinadas no suponen un riesgo radiológico significativo. Sin embargo, puede afirmarse que las concentraciones de I-131 fueron las más relevantes. Con el objetivo de avanzar en el conocimiento del comportamiento de I-131 en EDARs y predecir sus concentraciones nuevas metodologías de análisis del I-131 así como modelos predictivos se adaptaron satisfactoriamente a una de las EDAR estudiadas. La distribución fisicoquímica del I-131 resultó en que la fracción precipitable predominó en las muestras tomadas en el reactor ya que es un tratamiento clave para su eliminación, mientras que en el resto de muestras analizadas el yodo inorgánico disuelto fue mayoritario. Otro descubrimiento relevante fue constatar que los reactores que presentaban una mayor disminución de la concentración del nitrógeno kjeldahl mostraron también una reducción significativa del I-131. Respecto al modelo, un total del 82 % de las concentraciones de I-131 simuladas para los efluentes de planta se ajustaron satisfactoriamente a los resultados experimentales considerando las incertidumbres