Deterministic control of nanoantenna and single-photon emitter interaction at the nanoscale

Abstract

The study of light-matter interaction at the nanoscale is a very promising field of research, providing the possibility to manipulate the interaction with single quantum systems like single atoms, molecules, atomic defects or quantum dots, systems that can emit one photon at a time, so-called single-photon emitters (SPEs). From the fundamental point of view, light-matter interaction at the nanoscale allows the exploration of the ultrasmall, providing superresolution and decomposition of the ensemble. From the applied point of view, it offers the possibility to manipulate SPEs and control their optical properties for important applications in the field of ultrasensitive detectors development and quantum communications. Yet, the ultrasmall SPEs have a relatively small absorption cross-section, making their interaction with light quite weak. In fact, even in a tight excitation focus at room temperature they only absorb one photon over ten million. Additionally, in many cases such emitters have a low quantum efficiency, making them hard to detect. Furthermore, in many cases, they are optically quite fragile and tend to blink and bleach, thus no high illumination powers can be used in order to increase their emission of light. Fortunately, nanoantennas allow to confine light well below the diffraction limit, and through efficient coupling can increase the effective absorption cross-section of SPEs, allowing effective excitation and high-resolution imaging. Moreover, nanoantennas coupled to SPEs modify the local mode density, shortening the emitters excited state lifetime, increasing the internal quantum efficiency, resulting in bright SPEs. In this thesis, we study the interaction of light and matter at the nanoscale through deterministic coupling between a SPE and a nanoantenna, using nanometer scale control. We use scanning probe technology to scan a single nanoantenna in close proximity to a single emitter. First, we show a novel near-field probe based on a dipolar nanoantenna design that provides a higher optical and topographical resolution compared to the state-of-the-art. Next, we apply such novel antenna probes to the study of recently discovered single atomic defects in hBN, ultrastable SPEs in an atomically thin layer, ideal for nanoscale control. Despite the hBN high refractive index, and the low absorption cross-section of the defect, we provide high-resolution imaging of single hBN emission centers, enhanced by the hot-spot of our antenna probe. The controlled interaction is demonstrated by lifetime mapping, showing a shorter lifetime for the coupled emitter-antenna case. Finally, we develop a novel light confinement mechanism based on local subwavelength field suppression by near field interference: generating “cold” spots. We obtain such dark spots by antenna phase engineering through length control. We image optically for the first time and with high resolution the cold spots, and measure fluorescence lifetime reduction, inhibition of emission for the coupled system, despite the losses of the metallic nanoantenna. Such low-intensity sub-wavelength dark spots provide novel tools for high-resolution imaging of SPEs with ultralow intensity and a nanoscaling of advanced super-resolution techniques like MINFLUX.

El estudio de la interacción luz-materia a escala nanometrica es un campo de investigación muy prometedor,que da la posibilidad de manipular la interacción con sistemas cuánticos únicos como átomos individuales,moléculas,defectos atómicos o puntos cuánticos,sistemas que pueden emitir un fotón a la vez,los denominados emisores de fotón único (SPE).Desde el punto de vista fundamental, la interacción luz-materia a escala nanometrica permite la exploración de lo ultrapequeño, proporcionando superresolución y descomposición del ensemble Desde el punto de vista aplicado,da la posibilidad de manipular SPEs y controlar sus propiedades ópticas para aplicaciones importantes en el campo del desarrollo de detectores ultrasensibles y comunicaciones cuánticas.Sin embargo,las SPEs ultrapequeñas tienen una sección transversal de absorción relativamente pequeña,lo que hace que su interacción con la luz sea débil.De hecho,incluso en un rayo laser de excitación focalizado hasta el limite de diffraccion a temperatura ambiente,solo absorben un fotón de más de diez millones.En ocasiones,estos emisores tienen baja eficiencia cuántica lo que los hace difíciles de detectar.Además,son ópticamente bastante frágiles y tienden a parpadear y dejar de emitir luz,por lo que no se pueden utilizar altos poderes de iluminación para aumentar su emisión de luz.Las nanoantenas permiten confinar la luz muy por debajo del límite de difracción y mediante un acoplamiento eficiente pueden aumentar la sección transversal de absorción efectiva de las SPEs, permitiendo una excitación efectiva y una imagen de alta resolución.Además,las nanoantenas acopladas a las SPEs modifican la densidad del modo local,acortando la vida del estado excitado de los emisores,aumentando la eficiencia cuántica interna,dando como resultado SPEs brillantes.En esta tesis,estudiamos la interacción de luz y materia a escala nanometrica a través del acoplamiento determinista entre un SPE y una nanoantena,utilizando un control de escala nanométrica.Utilizamos la tecnología de sonda de escaneo para escanear una única nanoantena en las proximidades de un único emisor.Primero,mostramos una nueva sonda de campo cercano basada en un diseño de nanoantena dipolar que proporciona una mayor resolución óptica y topográfica en comparación con el estado de la técnica.A continuación,aplicamos estas nuevas sondas de nanoantena al estudio de únicos defectos atómicos recientemente descubiertos en hBN,SPEs ultraestables en una capa hecha de singulo estrato atomico,ideal para el control a escala nanométrica.A pesar del alto índice de refracción de hBN y la baja sección transversal de absorción del defecto,proporcionamos imágenes de alta resolución de centros de emisión de hBN individuales,mejoradas por la zona de alto campo eléctrico llamada `¿hotspot¿¿ de nuestra sonda de nanoantena.La interacción controlada se demuestra mediante el mapeo de la vida de estado excitado del emisor,que muestra una vida de estado excitado más corta para el caso de emisor-antena acoplados.Finalmente,desarrollamos un mecanismo de confinamiento de luz a una escala inferior a su limite de difraccion basado en la supresión de intensidad por interferencia de campo cercano:generación de puntos fríos`¿coldspots¿¿.Obtenemos estos puntos oscuros mediante la ingeniería de fase de la antena mediante el control de su longitud.Obtenemos imágenes ópticas por primera vez y con alta resolución de los puntos fríos,y medimos la reducción del tiempo de vida de estado excitado de la fluorescencia,la inhibición de emisión del sistema acoplado antena-emisor a pesar de la alta dispersión de luz de la nanoantena metálica. Estos puntos oscuros de sub-longitud de onda de baja intensidad proporcionan herramientas novedosas para la obtención de imágenes de alta resolución de SPEs con intensidad ultrabaja y un nanoescalado de técnicas avanzadas de superresolución como MINFLUX.