Surface characterization and cell instructive properties of superficially modified dental zirconia

Abstract

Tetragonal polycrystalline zirconia doped with 3 mol% yttria (3Y-TZP) has become one of the most popular dental ceramics. Thanks to its outstanding mechanical properties (including high hardness. Toughness and wear resistance).Biocompatibility and white color. It is now commonly employed to produce components such as crowns, implants, abutments, bridges or posts and cores. In the case of dental implants, which are directly screwed into the jawbone, implant's surfaces can be modified through different physical or chemical techniques to ensure a rapid and proper osteointegration. In the first case, surface topography is known to play a critica! role in cell-material interactions and to influence several cell functions such as adhesion, proliferation or differentiation. In the second case, specific chemical cues such as integrin-binding peptidic molecules from bone extracellular matrix can affect cell behavior with a high degree of specificity. The combination of both strategies may provide a powerful tool to obtain an improved bone-to-implant contact and ensure long lasting implants. In this Ph.D. Thesis a dual approach employing surface topographical modification and peptidic biofunctionalization on dental zirconia is explored, with the aim of providing a flexible tool to improve tissue integration of ceramic restorations. Regarding surface topographical modifications, two different strategies are investigated: grinding and laser-micropatterning. Both of them can generate not only rough surfaces at the micro- and submicrometric length scale but also other features such as grooves, which may guide cell growth. However, these two techniques are based on different principies. While in grinding technique the material is removed by a mechanical process, laser patterning is based on the thermal effects of absorbed photons. However, these methods are not exempt from introducing a certain degree of surface damage, which can be detrimental for the final application. In addition, 3Y-TZP is susceptible of a spontaneous surface phase transformation from tetragonal (t-) to monoclinic (m-) phase under two different scenariu . One is known as transformation toughening and it is a stress-assisted mechanism accompanied by a volume increase (4%) activated by the near tip crack stress field, which increase crack propagation resistance. On the other hand, a second scenario exists known as low temperature degradation (LTD). In this case, aging by progressive t- to m- transformation at the surface is triggered by water molecules. In this particular case, this mechanism induces roughening and micro-cracking, which can drastically reduce the mechanical properties and in particular the wear resistance by generating pull-out of 3Y-TZP grains. In this regard, sorne surface treatments can affect the LTD resistance of the material, or even induce this phase transformation. Far these reasons, a particular emphasis is placed on the changes in the surface and subsurface introduced by both methods. Damage, microstructure, phase transformation and residual stresses are characterized, as well as its effects on LTD and mechanical properties. On the other hand, peptidic biofunctionalization is carried out by using a peptidic platform that incorporates the cell-adhesive RGD and the osteogenic DWIVA motives. This strategy is combined with the best performing topography-modifying treatment. On this surface that integrales the stimuli provided by topography and the peptides, cell adhesion, cell migration and osteogenic properties are characterized in detail.

La zircònia policristal·lina tetragonal dopada amb un 3% d'itria (3Y-TZP) s'ha convertit en una de les ceràmiques dentals més populars. Gràcies a les seves excel·lents propietats mecàniques (inclosa l'altra duresa, tenacitat i resistència al desgast), la biocompatibilitat i el color blanc, ara s'utilitza habitualment per produir components com corones, implants o ponts. En el cas d'implants dentals, que es cargolen directament a l'os de la mandíbula, les superfícies de l'implant es poden modificar mitjançant diferents tècniques físiques o químiques per garantir una osteointegració rapida i adequada. En el primer cas, se sap que la topografia superficial té un paper crític en les interaccions cél·lula-material i que influeix en diverses funcions cel·lulars com ara l'adhesió, la proliferació o la diferenciació. En el segon cas, els estímuls químics específics com els que indueixen les molècules peptídiques de la matriu extracel·lular óssia poden afectar el comportament cel·lular amb un alt grau d'especificitat. La combinació d'ambdues estratègies pot proporcionar una eina poderosa per obtenir una millor interacció entre l'os i l'implant i garantir una vida llarga als implants. En aquesta tesis doctoral s'explora una estratègia dual que utilitza la modificació superficial de la topografia i la biofuncionalització peptídica sobre zircònia dental, amb l'objectiu de proporcionar una eina flexible per millorar la integració amb els tebcits de les restauracions ceràmiques. Pel que fa a les modificacions superficials de la topografia, s'estudien dues estratègies: rectificat i micro-patrons làser. Tots dos poden generar no només superfícies rugoses a l'escala micro- i submicromètrica, sinó també altres característiques com ara canals/solcs, que poden guiar el creixement cel·lular. Tot i això, aquestes dues tècniques es basen en principis diferents. Mentre que en la tècnica de rectificat el material s'elimina mitjançant un procés mecànic, el patró làser es basa en els efectes tèrmics dels fotons absorbits. No obstant això, aquests mètodes no estan exempts d'introduir un cert grau de dany a la superfície, que pot ser perjudicial per a l'aplicació final. A més, la 3Y-TZP és susceptible d'una transformació espontània de fase des de la fase tetragonal (t-) a la monoclínica (m-) sota dos escenaris diferents. Un es coneix coma augment de tenacitat per transformació de fase ("transformation toughening", en anglès) i és un mecanisme activat per esforços acompanyat d'un augment de volum (4%). Aquest procés esta activat pel camp d'esforços proper a una esquerda, augmentant la resistència a la propagació de les esquerdes. D'altra banda, existeix un segon escenari conegut com degradació a baixa temperatura ("low temperature degradation", en anglès) . En aquest cas, la progressiva transformació de t- a m- a la superfície és provocada per les molècules d'aigua. Aquest mecanisme indueix rugositat i micro-esquerdes a la superficie, que poden reduir dràsticament les propietats mecàniques i, en particular, la resistència al desgast. En aquest sentit, alguns tractaments superficials poden afectar la resistencia a la degradació del material o fins i tot induir aquesta transformació de fase. Per aquestes raons, es fa un èmfasi especial en els canvis en la superfície introduïts per tots dos mètodes. Es caracteritzen els danys, la microestructura, la transformació de fase i les tensions residuals, així com els seus efectes sobre les propietats mecaniques i la degradació a baixa temperatura. D'altra banda, la biofuncionalització peptídica es realitza mitjançant una plataforma peptídica que incorpora el motiu adhesiu RGD i el motiu osteogènic DWIVA. Aquesta estratègia es combina amb el tractament modificador de la topografia amb el millor rendiment (rectificat o micro-patrons làser). En aquesta superfície que integra els estímuls proporcionats per la topografia i els pèptids, es caracteritzen detalladament l’adhesió cel·lular, la migració cel·lular i les propietats osteogèniques.