The application of broadband ultrafast spectroscopy to reveal structural, magnetic and electronic dynamics in quantum materials

Abstract

In the last decades, quantum materials have received much attention in the field of condensed matter physics due, in part, to their exotic properties. These are difficult to understand as they result from multiple physical interactions with similar strength, such as charge, spin, orbitals and phonon degrees of freedom. To study and control these interactions, the use of light has emerged as a powerful tool. For example, thanks to recent advantages on X-ray sources it has been possible to improve our understanding of how the atomic structure of quantum materials changes upon photo-excitation. However, these experiments are difficult and there are only a few facilities in the world to perform them. In contrast to X-ray sources, table-top ultrafast laser systems allow us to measure in a systematic manner by performing optical pump-probe spectroscopy. The versatility of this approach enables the simultaneous monitoring of the different degrees of freedom that dictate the properties of quantum materials. In this thesis, we use pump-probe broadband spectroscopy in the visible region to study the structural, electronic and magnetic dynamics with unprecedented detail in two key quantum materials such as Sr3Ir2O7 and V2O3. In Sr3Ir2O7, a compound that undergoes a magnetic phase transition, firstly we study how photo-excitation affects to the reflectivity at a wide range of energies. This provides us information about the electronic and structural properties of this compound. Secondly, we show how to control magnetic order by photoexcitation and demonstrate that light can non-thermally suppress the magnetic long-range order in this material. In V2O3 we characterize its insulator to metal and structural phase transitions. In the metallic state, we show that a key phonon mode is very sensitive to sample inhomogeneity. When taking this into account, we find no evidence for non-thermal lattice dynamics in contrast to existing literature. Furthermore, we show that the light induced transition from the insulator to metallic phase proceeds along a highly damped and incoherent pathway, where vibrational coherence is not observed.

En las últimas décadas, los materiales cuánticos han generado un gran interés en el campo de la materia condensada debido, en parte, a sus exóticas propiedades. Éstas son difíciles de comprender ya que surgen de una compleja interacción física entre los distintos grados de libertad como la carga, el espín, el momento orbital y fonones. El uso de la luz surge como una herramienta poderosa para estudiar y controlar estas interacciones. Por ejemplo, gracias a los avances en los sistemas de rayos X se ha mejorado nuestra comprensión de cómo la estructura atómica de los materiales cuánticos cambia bajo la fotoexcitación. Sin embargo, estos experimentos son difíciles y, además, hay escasas instalaciones alrededor del mundo para poder realizarlos. A diferencia de los sistemas de rayos X, los sistemas láseres ultrarrápidos nos permiten medir de una manera sistemática mediante la espectroscopía de bomba-sonda. La versatilidad de esta técnica permite monitorizar de manera simultánea los diferentes grados de libertad que determinan las propiedades de los materiales cuánticos. En esta tesis, utilizamos espectroscopía de bomba-sonda de banda ancha en la región visible para estudiar las dinámicas estructurales, electrónicas y magnéticas con detalles sin precedentes en dos materiales cuánticos clave como Sr3Ir2O7 y V2O3. En Sr3Ir2O7, compuesto que experimenta una transición de fase magnética, estudiamos en primer lugar cómo la fotoexcitación afecta a la reflectividad en un amplio rango de energías. Esto nos proporciona información sobre las propiedades estructurales y electrónicas de dicho compuesto. En segundo lugar, mostramos cómo se puede controlar el orden magnético mediante la fotoexcitación, demostrando que la luz puede suprimir el orden magnético de largo alcance de manera no térmica en este material. En V2O3 caracterizamos las transiciones metal-aislante y estructurales del material. En el estado metálico mostramos que un modo de los fonones clave es muy sensible a la falta de homogeneidad de la muestra. Al tener esto en cuenta, no encontramos pruebas de cambios estructurales no-termodinámicos, en contraste con la literatura existente. Además, mostramos que la transición de fase metal-aislante inducida por la luz se realiza de una manera altamente amortiguada e incoherente, donde no se observa la frecuencia vibratoria.