Integration and electrical manipulation of single-photon sources in 2-dimensional devices

Abstract

Quantum nanophotonics aims at studying the interaction between matter and single photons at the nanoscale. Nanoscopic solid state light sources can be placed in near proximity to other photonic elements to engineer their environment and modify their behaviour by near-field effects. The use of quantum emitters guarantees on-demand single photons following a non-classical statistics, therefore allowing new types of phenomena at the nanoscale. The nanometer-sized single photon sources used in this thesis are stable, bright, narrow linewidth organic molecules. They are also scalable and reproducible, making them ideal for integration into a device as well as for tuning and sensing. In this thesis, we developed an original approach to explore near-field effects by combining ultranarrow linewidth quantum emitters with 2-dimensional materials. We present the experimental setup based on confocal microscopy at cryogenic temperatures allowing us to excite and collect emission from individual elements of the hybrid device. We first introduce a geometry of a device consisting of a capacitor where the 2-dimensional material is used as a transparent, non-invasive top electrode, deposited above a layer of polymer doped with quantum emitters. This configuration enables tuning of the single-photon emission by Stark shift over a range of 10^4 times the molecule's intrinsic linewidth. Dynamical modulation of the emission at high frequency (similar to the molecule's linewidth of approximately 100 MHz) is performed revealing interesting properties of the 2-dimensional electrode. Another geometry explored in this thesis is achieved by depositing doped nanocrystals on top a graphene field-effect transistor. We study the electrostatic behaviour of the device at different locations, observing anomalies in the Stark shift of the molecules' emission at the edge of the graphene device compared to the centre. We predict the saturation of atomic-scale defect states at the edge of graphene, as supported by our electrostatic model. A technique based on electron beam lithography of polymers for deterministic positioning 3D structures aligned on quantum emitters' location is also presented.

La nanofotónica cuántica tiene como objetivo estudiar la interacción entre la materia y los fotones individuales a nanoescala. Las fuentes de luz de estado sólido nanoscópicas se pueden colocar muy cerca de otros elementos fotónicos para diseñar su entorno y modificar su comportamiento mediante efectos de campo cercano. El uso de emisores cuánticos garantiza fotones individuales bajo demanda siguiendo una estadística no clásica, permitiendo así nuevos tipos de fenómenos a nanoescala. Las fuentes de fotones individuales de tamaño nanométrico utilizadas en esta tesis son moléculas orgánicas estables, brillantes y de ancho de línea estrecho. También son escalables y reproducibles, lo que los hace ideales para la integración en un dispositivo, así como para la sintonización y la detección. En esta tesis, desarrollamos un enfoque original para explorar los efectos de campo cercano mediante la combinación de emisores cuánticos de ancho de línea ultra estrecho con materiales bidimensionales. Presentamos la configuración experimental basada en microscopía confocal a temperaturas criogénicas que nos permite excitar y recolectar emisiones de elementos individuales del dispositivo híbrido. Primero presentamos una geometría de un dispositivo que consiste en un capacitor donde el material bidimensional se usa como un electrodo superior transparente y no invasivo, depositado sobre una capa de polímero dopado con emisores cuánticos. Esta configuración permite el ajuste de la emisión de un solo fotón por el cambio de Stark en un rango de 10^4 veces el ancho de línea intrínseco de la molécula. La modulación dinámica de la emisión a alta frecuencia (similar al ancho de línea de la molécula de aproximadamente 100 MHz) se realiza revelando propiedades interesantes del electrodo bidimensional. Otra geometría explorada en esta tesis se logra depositando nanocristales dopados en la parte superior de un transistor de efecto de campo de grafeno. Estudiamos el comportamiento electrostático del dispositivo en diferentes ubicaciones, observando anomalías en el cambio Stark de la emisión de moléculas en el borde del dispositivo de grafeno en comparación con el centro. Predecimos la saturación de estados de defectos a escala atómica en el borde del grafeno, como lo apoya nuestro modelo electrostático. También se presenta una técnica basada en la litografía por haz de electrones de polímeros para el posicionamiento determinista de estructuras 3D alineadas en la ubicación de los emisores cuánticos.