Organic Transformations using Transition Metals and Photoredox Catalysts

Abstract

El desenvolupament de sistemes fotocatalítics moleculars per a la reducció de l'aigua i la producció de molècules orgàniques d'alt valor és necessari per aconseguir mètodes sintètics més eficients i processos sostenibles en la producció d'energies renovables. La fotorreducció de molècules orgàniques en condicions suaus és limitada i en la seva majoria catalitzada per metalls nobles. La fusió d'un fotocatalitzador i un complex metàl·lic ben definit permet la síntesi fotocatalítica eficient de combustibles i el seu emmagatzematge i la reducció de molècules orgàniques. En aquest sentit, el disseny de catalitzadors solubles en aigua basats en elements terrestres és important per controlar aquestes transformacions. Els emmagatzematges químics d'hidrogen i tecnologies que permeten emmagatzemar i alliberar hidrògen del material d'emmagatzematge mitjançant una reacció química. Existeixen diversos tipus d'emmagatzematge d'hidrogen, però exigeixen altes temperatures i energia. A més, el procés de deshidrogenació allibera en molts casos productes desfavorables per al medi ambient. Es necessiten nous catalitzadors robustos capaces d'emmagatzemar hidrògen en compostos químics. Els capítols 1 i 2 s'han dedicat a les motivacions i als mètodes. El capítol III es centra en el disseny i el desenvolupament d'un nou andamiatge de lligaments d'aminopiridina basat en tres parts principals: unitat d'apilament, espaciador i catalitzador.

El desarrollo de sistemas fotocatalíticos moleculares para la reducción del agua y la producción de moléculas orgánicas de alto valor es necesario para conseguir métodos sintéticos más eficientes y procesos sostenibles en la producción de energías renovables. La fotorreducción de moléculas orgánicas en condiciones suaves es limitada y en su mayoría catalizada por metales nobles. La fusión de un fotocatalizador y un complejo metálico bien definido permite la síntesis fotocatalítica eficiente de combustibles y su almacenamiento y la reducción de moléculas orgánicas. En este sentido, el diseño de catalizadores solubles en agua basados en elementos terrestres es importante para controlar estas transformaciones. Los almacenamientos químicos de hidrógeno son tecnologías que permiten almacenar y liberar hidrógeno del material de almacenamiento mediante una reacción química. Existen varios tipos de almacenamientos de hidrógeno, pero exigen altas temperaturas y energía. Además, el proceso de deshidrogenación libera en muchos casos productos desfavorables para el medio ambiente. Se necesitan nuevos catalizadores robustos capaces de almacenar hidrógeno en compuestos químicos. Los capítulos 1 y 2 se han dedicado a las motivaciones y los métodos. El capítulo III se centra en el diseño y desarrollo de un nuevo andamiaje de ligandos de aminopiridina basado en tres partes principales: unidad de apilamiento, espaciador y catalizador

The development of efficient molecular photocatalytic systems for water reduction and production of high-value organic molecules is needed for more efficient synthetic methods and sustainable processes in renewable energy production. The photoreduction of organic molecules performed under mild conditions is limited and mostly catalyzed by noble metals. Therefore, synergistic merging of a photocatalyst and well-defined coordination metal complex enable the efficient photocatalytic synthesis of fuels together with their storage and reduction of organic molecules. In this regard, rational design of water-soluble catalyst based on earth-abundant elements is important to control these transformations. Chemical hydrogen storage are technologies to store and release hydrogen from the storage material through a chemical reaction. Various types of hydrogen storages have been developed, however they demand high temperature and energy. Moreover, the dehydrogenation process in many cases release environmentally unfavorable products. Consequently, new robust catalysts able to store hydrogen in chemical compounds are required as well as effective processes to implement the compounds successfully as practical hydrogen storage materials. Chapters 1 and 2 were dedicated to the motivations and methods