Interpretable models to explain Heterogeneous Catalysis

Abstract

La descripció matemàtica dels experiments és la clau per a la optimització dels processos industrials. En particular, la modelització de processos catalítics des del nivell atòmic a reactors de mida real permet obtenir coneixements profunds a nivell físic sobre els sistemes estudiats, el qual pot ser utilitzat per a millorar l'activitat i la selectivitat dels processos químics subjacents. Durant els darrers 20 anys, el procediment teòric estàndard ha estat el modelatge Multi-Escala. Aquesta metodología ha demostrat ser una eina fiable i robusta per a sistemes simples. No obstant això, a mesura que la complexitat del sistema augmenta, el modelatge Multi-Escala ja no és capaç de reproduir les pautes experimentals. Per tal de superar aquest problema, s'estan fent servir noves tècniques computacionals basades en Statistical Learning (SL). Tot i això, la major part de mètodes SL no són interpretables físicament. En aquesta tesis presentem un procediment per tal d'obtenir models acurats i físicament interpretables per a predir i explicar sistemes catalitzats heterogèneament fent servir un algorisme basat en l'estadística Bayesiana. El treball aquí presentat es divideix en tres grans blocs, consistents de dos capítols cadascun. En el primer bloc, els trasfons teòrics per a la Multi-Escala i per a les noves eines computacionals basades en dades són discutits. Després, al segon bloc, es presenten aplicacions per a la Multi-Escala clàssica i la automatitzada. Finalment, el mètode basat en dades desenvolupat pel nostre grup per a obtenir equacions interpretables s'aplica a dos sistemes diferents.

La descripción matemática de los experimentos es la clave para la optimización de procesos industriales. En particular, la modelización de procesos catalíticos desde el nivel atómico a reactores de tamaño real permite obtener conocimientos profundos a nivel físico sobre los sistemas estudiados, que puede ser utilizado para mejorar la actividad y la selectividad de los procesos químicos subyacentes. Durante los últimos 20 años, el procedimiento teórico estándar ha sido el modelado Multi-Escala. Esta metodología ha demostrado ser una herramienta fiable y robusta para sistemas simples. Sin embargo, a medida que la complejidad del sistema aumenta, el modelado Multi-Escala ya no es capaz de reproducir las pautas experimentales. Para superar este problema, se están utilizando nuevas técnicas computacionales basadas en Statistical Learning (SL). Sin embargo, la mayor parte de métodos SL no son interpretables físicamente. En esta tesis presentamos un procedimiento para obtener modelos cuidadosos y físicamente interpretables para predecir y explicar sistemas catalizados heterogéneamente utilizando un algoritmo basado en la estadística Bayesiana. El trabajo aquí presentado se divide en tres grandes bloques, consistentes en dos capítulos cada uno. En el primer bloque, los trasfondos teóricos para la Multiescala y para las nuevas herramientas computacionales basadas en datos son discutidos. Después, en el segundo bloque, se presentan aplicaciones para la Multi-Escala clásica y la automatizada. Por último, el método basado en datos desarrollado por nuestro grupo para obtener ecuaciones interpretables se aplica a dos sistemas diferentes.

Mathematical descriptions of experiments hold the key to optimize industrial processes. Particularly, modeling catalytic processes from the atomistic level to the real-life size reactors allows to obtain deep physical insights on the studied systems, which can be used to improve the activity and the selectivity of the underlying chemical process. During the last 20 years, the standard theoretical procedure was Multi-Scale modeling. This methodology has proven to be a reliable and robust technique for simple systems. However, as the complexity of the system increases, classical Multi-Scale modeling is not able anymore to reproduce the experimental trends. To overcome this issue, new computational techniques based on Statistical Learning (SL) are used instead. Nonetheless, most part of SL procedures are not physically interpretable. In this thesis we present a procedure to obtain accurate and physically interpretable models to predict and explain heterogenous catalytic systems by using a Bayesian-based algorithm. The present work is divided in three main blocks consisting into two chapters each. In the first block, the theoretical background for classical Multi-Scale modeling and for the new data-driven computational tools are discussed. Next, in the second block, applications for classical and automated Multi-Scale modeling are presented. Finally, the data-driven method developed by our group to obtain interpretable equations is applied on two different systems.