Colloidal dynamics in artificial particle ice systems

Abstract

[eng] Geometrical frustration is a general phenomenon influencing the behavior of diverse natural systems across different length scales. Geometrical frustration arises when the symmetry of the interaction among building blocks and the system geometry do not match. This incompatibility generates a system with competing interactions that are the in charge of generating a rich phenomenology. In systems where geometrical frustration is present, we may have a degenerate ground state at zero temperature, a rich phase diagram or intrinsic disorder. Nowadays, with the technological advances, scientists can construct artificial frustrated systems. Those present the potential to become materials with engineered properties or be used as a tool to further comprehend the nature of this exotic phenomena. In this thesis, I used an Artificial Colloidal Ice (ACI) as a model system to study the geometric frustration in systems with a spin degree of freedom. Colloidal particles are the interacting units of an ACI and present the advantage of having accessible time and length scales. In addition, colloidal particles have demonstrated the capability to behave as model system for atoms or molecules, both systems at length scales that are more difficult to observe. To complete this investigation, I used numerical simulations using the LAMMPS molecular dynamics simulator and experimental realizations. For the experimental realizations, I used video optical microscopy, state-of-art lithography techniques and holographic optical tweezers. This thesis presents the result of four projects that study the ACI system under different conditions, under the form of four publications accompanied by an introductory part. In the first one, I studied the effects on an ACI if the boundaries of the system are fixed. We observed that the boundaries can influence the bulk behavior; and in particular that, antiferromagnetic boundaries can reach a full ground state of the system, not possible with other types of boundaries. In the second project, I computed the colloidal and latice parameters to achieve an extensive degeneracy in a square ACI. In here, I observed a reentrant behavior: the system starting from a disordered configuration reaches a low-energy state to then achieve disorder again. The third project, studied the effects of changing the geometry of an ACI without altering its topology. I observed that excitations of the ground state with opposite topological charges can be accumulated in a certain sublatice of a mixed coordination latice or be balanced. Filling the gap among ACI and natural systems. Finally, In the fourth project, I investigated the low-energy states of a Cairo ACI, a latice made of irregular pentagons. The Cairo ACI presents a high degree of degeneracy, exhibiting a disordered ensemble at low-energy states that corresponds with a frustrated antiferrotoroid.

[cat] Al llarg d’aquests quatre anys de tesi doctoral he tingut l’oportunitat d’estudiar detalladament els efectes de la frustració geomètrica. En particular he estudiat els seus efectes en un sistema model, compost de col·loides paramagnètics confinats gravitacionalment en micro reticles amb diferents geometries. La frustració geomètrica emergeix en sistemes físics que no són capaços de minimitzar totes les seves interaccions al mateix temps a causa de restriccions de tipus geomètric, és a dir en sistemes on la simetria de la interacció no és compatible amb la geometria del sistema. D’aquesta manera es converteixen en sistemes amb interaccions en competició que generen fenomenologia emergent. Exemples d’aquesta fenomenologia són la presència d’una entropia residual a baixes temperatures i per tant la propietat de tenir mes d’un estat d’energia fonamental, la qual cosa genera sistemes amb un desordre intrínsec. Altres propietats exòtiques són la capacitat d’augmentar l’ordre del sistema sota els efectes de fluctuacions tèrmiques o el trencament espontani de simetria. Molts sistemes, naturals o artificials, a diferents escales presenten aquestes propietats. Exemples són l’aigua quan es fa gel, els piroclors de terres rares i el gel d’espín artificial. El sistema model que he utilitzat per a fer una petita contribució a l’enteniment d’aquests tipus de sistemes físics es diu gel col·loidal artificial. L’avantatge d’aquest sistema és l’ús de col·loides. Aquests, deguts a la seva grandària, en la micro escala, presenten una dinàmica accessible amb sistemes de microscòpia òptica convencional. A més a més, avui dia, la posició de partícules micromètriques es pot controlar mitjançant l’ús de pinces òptiques, facilitant així el control de la configuració inicial del sistema. Tot això sumat al fet d’haver demostrat ser sistemes models atòmics fan dels col·loides un excel·lent candidat per a estudiar fenomenologia també present a altres escales de longitud. Els mètodes utilitzats en aquesta tesi per a estudiar aquest sistema han estat la realització de simulacions numèriques de dinàmica Browniana i realitzacions experimentals. Per a aquesta ultima hem utilitzant tècniques de microfabricació en sala blanca, pinces òptiques hologràfiques i vídeo-microscòpia òptica. Aquesta tesi s’estructura de la següent manera. En la primera part de la tesi contextualitzo el nostre sistema model en l’actual marc de recerca. Després d’això introdueixo breument algunes propietats de les partícules col·loidals al costat de la descripció detalla del nostre sistema i les propietats que ja es coneixen d’ell. Seguidament presento la metodologia emprada en aquesta tesi i adjunto les quatre publicacions realitzades al llarg d’aquests anys de tesi doctoral. Finalment faig un petit resum dels objectius i conclusions de cada publicació i les principals conclusions d’aquesta tesi juntament amb algunes perspectives de futur d’aquest treball.