Tailoring the superconducting properties of YBa2Cu3O7−δ thin films by microstructure engineering and local oxygen doping

Abstract

Els avenços en la ciència de la superconductivitat tenen nombrosos reptes per millorar les velles i crear noves tecnologies capaces d'afrontar alguns dels grans reptes del món; des d'aplicacions energètiques (emmagatzematge i transport d'energia neta, sostenible i fiable) fins a nous dispositius electrònics (tecnologies de la informació energèticament eficients i sistemes d'emmagatzematge de dades).

El comportament individual i col·lectiu dels vòrtexs (nano-tubs de flux magnètic) en un superconductor representa un dels aspectes físics més rellevants d'aquests materials i és d'enorme importància pràctica per a les aplicacions. Això ha sustentat l'estudi de diferents mètodes per a l'enginyeria del paisatge de fixació de vòrtexs per tal d'inferir en la dinàmica de vòrtexs de superconductors. Dins d'aquesta tesi, hem examinat l'impacte de la temperatura de creixement en la formació de defectes de fixació intrínsecs en capes de YBa2Cu3O7-[Delta] (YBCO), crescudes mitjançant deposició de solucions químiques amb solucions deficients de bari. S'ha obtingut una clara correlació entre la microestructura de les capes i el seu rendiment superconductor. Un paisatge de fixació eficient que consisteix en falles d'apilament i nanoestrès associats, naturalment induïdes simplement afinant la temperatura de creixement sense la necessitat d'afegir llocs de pinning artificials. Les mostres crescudes a temperatura òptima, exhibien valors de Jc d'autocamp excepcionalment alts i rendiments millorats de Jc(T, H,θ).

A més, els superconductors d'alta temperatura, en particular els cuprats YBCO, ofereixen oportunitats úniques per afinar les seves propietats físiques amb múltiples entrades externes, proporcionant així la base per a realitzar dispositius electrònics energèticament eficients per a les tecnologies de la informació i la comunicació (sensors, dispositius lògics i de memòria). En aquesta direcció, hem investigat el dopatge d'oxigen induït pel camp per obtenir una modulació reversible d'una transició aïllant de metalls. L'objectiu és estudiar l'impacte de la difusió d'oxigen induïda pel camp magnètic i la dependència angular de la densitat de corrent crítica, discernint el paper dels defectes induïts en el rendiment del commutador. Els resultats de les mesures de microscòpia electrònica de transmissió revelen que la transició a estats irreversibles d'alta resistència es produeix a través de la formació d'intercreixements YBa2Cu4O7 (Y124) caracteritzats per una presència significativa de vacants d'oxigen.

Finalment, aquest treball també se centra en un enfocament innovador per afinar les propietats superconductores de les capes conegudes com a nanoenginyeria de fase. Aquest mètode utilitza una font d'energia localitzada aplicada a la superfície del material mitjançant l'escriptura directa amb làser per induir canvis de propietat. El mecanisme físic observat darrere d'això s'atribueix a la migració tèrmicament activa d'oxigen dins de les regions escrites. Les mesures conductives de l'AFM demostren una conductivitat elèctrica de superfície millorada consistent amb l'enriquiment d'oxigen a les regions modelades. A més, s'obté una millora de la reflectivitat, una reducció de la temperatura crítica i la densitat de corrent crítica en els dispositius modelats, així com la densitat de portadors, indicativa de les vacants d'oxigen generades en el volum.

Los adelantos en la ciencia de la superconductividad tienen numerosos retos para mejorar las viejas y crear nuevas tecnologías capaces de afrontar algunos de los grandes retos del mundo; desde aplicaciones energéticas (almacenamiento y transporte de energía limpia, sostenible y fiable) hasta nuevos dispositivos electrónicos (tecnologías de la información energéticamente eficientes y sistemas de almacenamiento de datos).

El comportamiento individual y colectivo de los vórtices (nano-tubos de flujo magnético) en un superconductor representa uno de los aspectos físicos más relevantes de estos materiales y es de enorme importancia práctica para las aplicaciones. Esto ha sustentado el estudio de diferentes métodos para la ingeniería del paisaje de fijación de vórtices para inferir en la dinámica de vórtices de superconductores. Dentro de esta tesis, hemos examinado el impacto de la temperatura de crecimiento en la formación de defectos de fijación intrínsecos en capas de YBa2Cu3O7-[Delta] (YBCO), crecidas mediante deposición de soluciones químicas con soluciones deficientes de bario. Se ha obtenido una clara correlación entre la microestructura de las capas y su rendimiento superconductor. Un paisaje de fijación eficiente que consiste en fallas de acoplamiento y nanoestrés asociados, naturalmente inducidos simplemente afinando la temperatura de crecimiento sin la necesidad de añadir lugares de fijación artificiales. Las muestras crecidas a temperatura optima, exhibían valores de Jc de autocampo excepcionalmente altos y rendimientos mejorados de Jc(T, H,θ).

Además, los superconductores de alta temperatura, en particular los cupratos YBCO, ofrecen oportunidades únicas para afinar sus propiedades físicas con múltiplos entradas externas, proporcionando así la base para realizar dispositivos electrónicos energéticamente eficientes para las tecnologías de la información y la comunicación (sensores, dispositivos lógicos y de memoria). En esta dirección, hemos investigado el dopaje de oxígeno inducido por el campo para obtener una modulación reversible de una transición aislante de metales. El objetivo es estudiar el impacto de la difusión de oxígeno inducida por el campo magnético y la dependencia angular de la densidad de corriente crítica, discerniendo el papel de los defectos inducidos en el rendimiento del conmutador. Los resultados de las medidas de microscopia electrónica de transmisión revelan que la transición a estados irreversibles de alta resistencia se produce a través de la formación de intercrecimientos YBa2Cu4O7 (Y124) caracterizados por una presencia significativa de vacantes de oxígeno.

Finalmente, este trabajo también se centra en un enfoque innovador para afinar las propiedades superconductoras de las capas conocidas como nanoingenieria de fase. Este método utiliza una fuente de energía localizada aplicada a la superficie del material mediante la escritura directa con láser para inducir cambios de propiedad. El mecanismo físico observado detrás de esto se atribuye a la migración térmicamente activa de oxígeno dentro de las regiones escritas. Las medidas conductivas de la AFM demuestran una conductividad eléctrica de superficie mejorada consistente con el enriquecimiento de oxígeno en las regiones modeladas. Además, se obtiene una mejora de la reflectividad, una reducción de la temperatura crítica y la densidad de corriente crítica en los dispositivos modelados, así como la densidad de portadores, indicativa de las vacantes de oxígeno generadas en el volumen.

Advances in the science of superconductivity have numerous challenges to improve old and create new technologies able to fulfil some of world the big challenges; ranging from power applications (storage and transport of clean, sustainable and reliable energy) to novel electronic devices (energy-efficient information technologies and data storage systems).

The individual and collective behavior of vortices (nano-tubes of magnetic flux) in a superconductor represents one of the most relevant physical aspects of these materials and it is of enormous practical significance for applications. This has sustained the study of different methods for engineering the vortex pinning landscape in order to infer in vortex dynamics of superconductors. Within this thesis, we have examined the impact of growth temperature on the formation of intrinsic pinning defects in YBa2Cu3O7-[Delta] (YBCO) films, grown by chemical solution deposition with Barium-deficient solutions. A clear correlation between the microstructure of the films and their superconducting performance have been obtained. An efficient pinning landscape consisting of stacking faults and associated nanostrain, naturally induced by simply tuning the growth temperature without the need to add artificial pinning sites. Samples grown at optimized temperature exhibited exceptionally high self-field Jc values and improved Jc(T, H,θ) performances.

Moreover, high-temperature superconductors, in particular YBCO cuprates, offer unique opportunities to tune their physical properties with multiple external inputs, thus providing the basis for realizing energy-efficient electronic devices for information and communication technologies (sensors, logic and memory devices). In this direction, we have investigated field-induced oxygen doping to obtain reversible modulation of a metal-insulating transitions. The aim is to study the impact of field-induced oxygen diffusion on the magnetic field and angular dependence of critical current density, discerning the role of induced defects in the switching performance. Results from transmission electron microscopy measurements reveal that the transition to irreversible high resistance states occurs through the formation of YBa2Cu4O7 (Y124) intergrowths characterized by a significant presence of oxygen vacancies.

Finally, this work also focuses on pioneering a novel approach for tuning the superconducting properties of the films known as phase nano-engineering. This method utilizes a localized energy source applied to the material's surface through direct laser writing to induce property changes. The observed physical mechanism behind this is attributed to thermally activated oxygen migration within the written regions. Conductive AFM measurements demonstrate enhanced surface electric conductivity consistent with oxygen enrichment in the patterned regions. Furthermore, an enhancement of the reflectivity, reduced critical temperature, and critical current density in the patterned devices is obtained, as well as carrier density, indicative of oxygen vacancies generated in the bulk.