End-to-End Automation in STEM Imaging and Spectroscopy: Revolutionising the Analysis of Quantum Materials and Beyond

Abstract

La miniaturització en ciència de materials, especialment en semiconductors, necessita una caracterització precisa. Aquesta necessitat es fa més evident amb l'aparició de la computació neuromòrfica i quàntica. Correlacionar la qualitat dels materials amb el rendiment dels dispositius miniaturitzats és un repte, destacant la necessitat de nanoscòpia avançada. La microscòpia electrònica de transmissió d'escaneig (STEM) és essencial per vincular arranjaments atòmics amb propietats dels dispositius, tot i que encara hi ha reptes per resoldre.

Entre altres, ens centrarem en els següents reptes clau que acompanyen la tècnica des de la seva creació: (1) la falta de significació estadística a causa d'una àrea d'anàlisi limitada, que requereixen repetició i el seu conseqüent cost, (2) la lentitud inherent del procés global de caracterització, des del dispositiu fins als resultats analitzats, que compromet la significació estadística per a resultats més ràpids, (3) l'existència de molts dominis de coneixement sense dominar, com ara revelar propietats físiques en base a espectroscòpia, i (4) comprendre i mesurar l'impacte del procés de caracterització en com observem la realitat. Abordar aquests reptes és crucial per millorar la precisió i l'eficiència en la caracterització (S)TEM de nanodispositius.

La recerca d'aquesta tesi té com a objectiu abordar aquests reptes de (S)TEM utilitzant eines avançades d'anàlisi de dades i modelització, amb un enfocament particular en l'aprenentatge automàtic/aprenentatge profund (ML/DL) i en algorismes d'intel·ligència artificial (AI). Mentre que els mètodes de càlcul tradicionals han experimentat un desenvolupament significatiu en (S)TEM, ML/DL i AI ofereixen alternatives molt prometedores per automatitzar l'anàlisi i l'adquisició de dades. A més, aquests mètodes avançats també poden revelar patrons ocults en les dades, contribuint a una generació de coneixement sense precedents, inaccessible via intervenció manual.

La nostra motivació científica es basa en els dispositius quàntics, que es beneficiarien immediatament i de manera significativa del fet de superar amb èxit els reptes esmentats. Tanmateix, el focus principal de la tesi doctoral és l'ús de mètodes relacionats amb la IA per abordar aquests reptes, amb la intenció d'assolir un impacte molt més enllà dels dispositius quàntics que motiven el treball. En aquest sentit, la tesi doctoral es divideix en cinc capítols. Els dos primers capítols estableixen la motivació i els fonaments bibliogràfics (Introducció) i descriuen els pilars metodològics que permetran posteriorment les troballes descrites al llarg de la tesi (Metodologia). Tanmateix, la recerca principal es presenta en els tres capítols de resultats clau:

El Capítol 3 es centra en la caracterització estructural de dispositius quàntics basats en Si/Ge. Avalua aquests dispositius i correlaciona la seva estructura amb el seu rendiment. També identifica els requisits per a la microscòpia electrònica de transmissió moderna per entendre aquests dispositius, formant la base per a fluxos de treball automatitzats en capítols posteriors.

El Capítol 4 abraça la revolució de la IA en l'anàlisi de dades de microscòpia electrònica en ciència dels materials. Introdueix un flux de treball d'anàlisi de dades de principi a fi que automatitza i generalitza la caracterització estructural per a dispositius en plataformes de materials i utilitza aquestes dades per crear models de dispositius altament precisos per a simulacions teòriques. La validesa d'aquest flux de treball es demostra a través de diverses configuracions, tipus i aplicacions de dispositius.

El Capítol 5 té com a objectiu caracteritzar la banda prohibida dels semiconductors a alta resolució espacial, una propietat crucial que regeix les seves propietats funcionals. Proposa una metodologia per entendre la seva distribució espacial i el seu impacte en les propietats optoelectròniques del dispositiu. També introdueix una solució semi-automatitzada per a salvar la bretxa entre els buits de banda mesurats experimentalment i els simulats a partir de models.

La miniaturización en ciencia de materiales exige precisión en la caracterización de semiconductores. La calidad es crucial para la computación clásica y cuántica. Por eso, correlacionar calidad con rendimiento es desafiante con la miniaturización. La microscopía electrónica de transmisión (STEM) es vital para vincular distribuciones atómicas con propiedades de dispositivos, aunque persisten desafíos.

Entre otros, nos centraremos en los siguientes desafíos clave que acompañan a la técnica desde su creación. (1) La falta de significación estadística debido a un área de análisis limitada, lo que requiere repetición y su consecuente costo, (2) la lentitud inherente del proceso global de caracterización, desde el dispositivo hasta los resultados analizados, lo que compromete la significación y el rendimiento, (3) la existencia de dominios de conocimiento sin dominar, como revelar propiedades físicas en base a espectroscopia, y (4) comprender y medir el impacto del proceso de caracterización en cómo observamos la realidad. Abordar estos desafíos es crucial para mejorar el rendimiento en la caracterización (S)TEM de nanodispositivos.

La investigación de esta tesis tiene como objetivo abordar estos desafíos en (S)TEM utilizando herramientas avanzadas de análisis de datos y modelado, con un enfoque particular en el aprendizaje automático/aprendizaje profundo (ML/DL) y en algoritmos de inteligencia artificial (IA). Mientras que los métodos de cálculo tradicionales han experimentado un desarrollo significativo en (S)TEM, ML/DL y IA ofrecen alternativas muy prometedoras para automatizar el análisis y la adquisición de datos. Además, estos métodos avanzados también pueden revelar patrones ocultos en los datos, contribuyendo a una generación de conocimiento sin precedentes, inaccesible a través de la intervención manual.

Nuestra motivación científica se basa en los dispositivos cuánticos, que se beneficiarían de manera inmediata y significativa de superar con éxito los desafíos mencionados. Sin embargo, el enfoque principal de la tesis doctoral es el uso de métodos relacionados con la IA para abordar estos desafíos, con la intención de lograr un impacto mucho más allá de los dispositivos cuánticos que motivan el trabajo. En este sentido, la tesis doctoral se divide en cinco capítulos. Los dos primeros capítulos establecen la motivación y los fundamentos bibliográficos (Introducción) y describen los pilares metodológicos que permitirán posteriormente los hallazgos descritos a lo largo de la tesis (Metodología). Sin embargo, la investigación principal se presenta en los tres capítulos de resultados clave:

El Capítulo 3 se centra en la caracterización estructural de dispositivos cuánticos basados en Si/Ge. Evalúa estos dispositivos y correlaciona su estructura con su rendimiento. También identifica los requisitos para la microscopía electrónica de transmisión moderna para entender estos dispositivos, formando la base para flujos de trabajo automatizados en capítulos posteriores.

El Capítulo 4 abraza la revolución de la IA en el análisis de datos de microscopía electrónica en ciencia de materiales. Introduce un flujo de trabajo de análisis de datos de principio a fin de que automatiza y generaliza la caracterización estructural para dispositivos en plataformas de materiales y utiliza estos datos para crear modelos de dispositivos altamente precisos para simulaciones teóricas. La validez de este flujo de trabajo se demuestra a través de diversas configuraciones, tipos y aplicaciones de dispositivos.

El Capítulo 5 tiene como objetivo caracterizar la banda prohibida de los semiconductores a alta resolución espacial, una propiedad crucial que rige sus propiedades funcionales. Propone una metodología para entender la distribución espacial de la banda prohibida y su impacto en las propiedades optoelectrónicas del dispositivo. También introduce una solución semi-automatizada para salvar la brecha entre los vacíos de banda medidos experimentalmente y los simulados a partir de modelos.

The increasing demand for miniaturisation in various fields of materials science, particularly in semiconductor-based devices, requires higher precision and accuracy in characterization. Miniaturisation within the semiconductor platform is exemplified by both classical computing and emerging paradigms like neuromorphic and quantum computing. Quantum computing devices, in particular, require ultrahigh growth quality despite size constraints. However, as devices shrink, correlating materials quality with performance becomes challenging, emphasising the need for detailed nanoscopic characterization. For instance, structural defects can significantly impact functional properties like coherence times in qubits. Therefore, correlating device measurements with structural properties is crucial in the application-materials development cycle. (Scanning) Transmission Electron Microscopy ((S)TEM) serves as a vital tool for linking atomic arrangements with device properties, but challenges persist in enhancing nanodevice characterization.

Among others, we will target some key hurdles accompanying the technique since its inception: (1) lack of statistical significance due to limited areas of analysis, requiring repeated and costly processes, (2) inherent slowness in the characterization loop, from device to analysed results, compromising statistical significance for faster results, (3) still many unmastered knowledge domains, limiting, for instance, retrieving physical insights from spectroscopy, and (4) understanding and gauging the impact of the characterization process on the captured reality. Addressing these challenges is crucial for improving accuracy and efficiency in (S)TEM characterization of nanodevices.

The research in this thesis aims to address these (S)TEM challenges using advanced data analysis and modelling tools, particularly focusing on Machine Learning/Deep Learning (ML/DL) and Artificial Intelligence (AI) algorithms. While traditional computation methods have entailed significant development in (S)TEM, ML/DL and AI offer promising alternatives to automate data analysis and acquisition. These advanced methods can also unveil intricate patterns within data, contributing to unprecedented knowledge discovery, which would be unrealistic to process manually.

Our scientific motivation lies in quantum devices, which as said, would instantly and significantly benefit from successfully addressing the previous challenges. However, the primary focus of the PhD thesis is the use of AI-related methods to tackle these challenges, and while doing so, reaching an impact much beyond the quantum devices that motivate the work. In that sense, the PhD dissertation is divided into five chapters. The first two chapters settle the motivation and bibliographic foundation (Introduction) and describe the methodological ground which will later enable the findings described throughout (Methodology). However, the gross of the research is presented in the three main results Chapters:

Chapter 3 focuses on the structural characterization of Si/Ge-based quantum devices. It evaluates these devices and correlates their structure with their performance. It also identifies the requirements for modern transmission electron microscopy to understand these devices, forming the foundation for automated workflows in subsequent chapters.

Chapter 4 embraces the AI revolution in electron microscopy data analysis in materials science. It introduces an end-to-end data analysis workflow that automates structural characterization for devices on any material platform and uses this data to create highly accurate device models for theoretical simulations. The validity of this workflow is proven through diverse device configurations, types, and applications.

Chapter 5 aims to characterize semiconductors' band gap at high spatial resolution, a crucial property ruling their functional properties. It proposes a methodology to understand the spatial distribution of band gaps and its impact on device optoelectronic properties. It also introduces a semi-automated solution to bridge the gap between experimentally measured band gaps and those simulated from models.