Solution-processing of organic semiconductors for achieving high mobility and reproducibility

Abstract

La tesi explora diverses facetes dels transistors orgànics d'efecte de camp (OFETs) que van des de la seva fabricació, caracterització elèctrica i aplicacions dins del camp de l'electrònica orgànica. La secció inicial posa de manifest l'interès actual en l'electrònica orgànica per les seves aplicacions en dispositius de de baix cost i gran àrea, destacant les avantatges dels semiconductors orgànics (OSC) depositats mitjançant tècniques de processat en dissolució compatibles amb processos de “roll-to-roll”. Es destaca la influència de la morfologia i l'estructura cristal·lina de les pel·lícules de OSC en el rendiment dels dispositius i es mostra com els OFETs són plataformes ideals per estudiar les propietats de transport dels OSC. Les contribucions més destacades de la tesi es basen en la fabricació d'OFETs utilitzant la tècnica de cisalla per menisc assistit per una barra (BAMS) per depositar el OSC. Es tracta d'un mètode d'impressió econòmic compatible amb l'escalat i que pot proporcionar pel·lícules cristal·lines de OSC recubrint grans àrees. En particular, el Capítol 2 es basa en l'ús de complexes de transferència de càrrega d’un derivat de benzotienobenzotiofè com a capa activa en OFETs, mentre que el Capítol 3 explora el processament de derivats de dinafto[2,3-b:2′,3′-f]tieno[3,2-b]tiofè. En ambdós casos, els OSCs s'han barrejat amb poliestirè per millorar la processabilitat en solució, reduir les trampes de càrrega i augmentar la mobilitat del dispositiu. Finalment, el Capítol 4 aprofundeix en la investigació de la morfologia i l'estructura de pel·lícules primes del OSC asimètric 2-decil-7-fenil[1]benzotieno[3,2-b][1]benzotiofè, tant evaporades com processades en solució. A través de modificacions en els paràmetres de recobriment, les formulacions de la solució i els tractaments tèrmics post-processat, es va aconseguir controlar la formació de polimorfs cinètics o termodinàmics, millorant el rendiment dels OFETs.

Esta tesis explora varias facetas de los transistores orgánicos de efecto de campo (OFETs) centrándose en su fabricación, caracterización eléctrica y aplicaciones dentro del campo de la electrónica orgánica. En el primer capítulo se destaca el amplio interés que existe en la electrónica orgánica por su potencial en aplicaciones de bajo costo y gran área, enfatizando las ventajas de los semiconductores orgánicos (OSC) depositados mediante técnicas basadas en soluciones compatibles con procesos de “roll-to-roll”. Se remarca la influencia de la morfología y la estructura cristalina de las películas de OSC en el rendimiento de los dispositivos y se muestra como los OFETs son plataformas ideales para estudiar las propiedades de transporte de los OSC. Las contribuciones más destacadas de la tesis se basan en la fabricación de OFETs utilizando la técnica de cizallamiento por menisco asistido por barra (BAMS) para depositar los OSC. Este es un método de impresión económico compatible con el escalado que puede proporcionar películas cristalinas de OSC recubrimiento grandes áreas. En particular, el Capítulo 2 se basa en la utilización de complejos de transferencia de carga de un derivado de benzotienobenzotiofeno como capa activa en OFETs, mientras que el Capítulo 3 explora el procesamiento de derivados de dinafto[2,3-b:2′,3′-f]tieno[3,2-b]tiofeno. En ambos casos, los OSC se han mezclado con poliestireno para mejorar la procesabilidad en solución, reducir las trampas de carga y aumentar la movilidad del dispositivo. Finalmente, el Capítulo 4 profundiza en la investigación de la morfología y la estructura de películas delgadas del OSC asimétrico 2-decil-7-fenil[1]benzotieno[3,2-b][1]benzotiofeno evaporadas y procesadas en solución. A través de modificaciones en los parámetros de recubrimiento, las formulaciones de la solución y los tratamientos térmicos posteriores al procesado, se logró controlar la formación de polimorfos cinéticos o termodinámicos, dando lugar a OFETs con un mejor rendimiento.

This thesis explores various facets of organic field-effect transistors (OFETs) with a focus on their fabrication, electrical characterization, and applications within the field of organic electronics. The initial section highlights the widespread interest in organic electronics for its potential in low-cost and large-area applications, emphasizing the advantages of organic semiconductors (OSCs) deposited through solution-based techniques compatible with roll-to-roll processes. The significance of OSC film morphology and structure for device performance is underscored and OFETs have been identified as promising platforms for studying OSC transport properties. Transitioning to the specific contributions of the thesis, the fabrication of OFETs using the bar-assisted meniscus shearing (BAMS) technique to deposit the OSCs has been the main focus of interest. This is a cost-effective printing method compatible with up-scaling that can provide large area crystalline films. In particular, Chapter 2 is based on the utilization of charge transfer complexes of a benzothienobenzothiophene derivative as active layer in OFETs, while Chapter 3 explores the processing of dinaphtho[2,3-b:2′,3′-f]thieno[3,2-b]thiophene (DNTT) derivatives. In both cases, the OSCs have been blended with polystyrene to enhance the solution processability, reduce charge traps and improve device mobility. Moving forward, Chapter 4 delves into the investigation of the morphology and structure of evaporated and solution-processed thin films of the asymmetric OSC 2-decyl-7-phenyl[1] benzothieno[3,2-b][1]benzothiophene. Through modifications in coating parameters, solution formulations, and post-annealing treatments, a controlled formation of kinetic or thermodynamic polymorphs was achieved, resulting in an enhanced OFET performance.