Universitat Rovira i Virgili
"Universitat Rovira i Virgili. Programa de Doctorat en Ciència i Tecnologia Química"
La tesi doctoral "Development of Systems for Artificial Photosynthesis: A Combined Experimental and Computational Approach" se centra en el disseny i l'optimització de catalitzadors moleculars per a la reducció del diòxid de carboni i l'oxidació de l'aigua. Aquestes reaccions són fonamentals per a la fotosíntesi artificial, una solució sostenible per convertir l'energia solar en combustibles químics.La investigació aborda reptes clau, com la necessitat d'una alta eficiència, selectivitat i estabilitat, mitjançant un enfocament combinat experimental i computacional. Es van sintetitzar o modelar computacionalment nous catalitzadors basats en porfirines i ruteni, amb estructures de lligands adaptades per millorar les seves propietats catalítiques. Les proves electroquímiques i fotocatalítiques van validar el rendiment dels catalitzadors en diverses condicions, mentre que els models computacionals, inclosa la Teoria del Funcional de la Densitat (DFT), van proporcionar informació sobre les interaccions moleculars i els mecanismes de reacció.Els resultats destaquen el paper dels lligands en la reducció de CO , permetent la formació selectiva de productes. Les interaccions supramoleculars van millorar l'ancoratge dels catalitzadors, augmentant la seva estabilitat i activitat. A més, els coneixements sobre els mecanismes d'oxidació de l'aigua donen suport al disseny de catalitzadors 3D escalables. En conjunt, aquest treball impulsa la fotosíntesi artificial, contribuint a solucions energètiques sostenibles.
La tesis doctoral "Development of Systems for Artificial Photosynthesis: A Combined Experimental and Computational Approach" se centra en el diseño y la optimización de catalizadores moleculares para la reducción de dióxido de carbono y la oxidación del agua. Estas reacciones son fundamentales para la fotosíntesis artificial, una solución sostenible para convertir la energía solar en combustibles químicos. La investigación aborda desafíos clave, como la necesidad de alta eficiencia, selectividad y estabilidad, mediante un enfoque combinado experimental y computacional. Se sintetizaron o modelaron computacionalmente nuevos catalizadores basados en porfirinas y rutenio, con estructuras de ligandos adaptadas para mejorar sus propiedades catalíticas. Las pruebas electroquímicas y fotocatalíticas validaron el rendimiento de los catalizadores en diversas condiciones, mientras que los modelos computacionales, incluyendo la Teoría del Funcional de la Densidad (DFT), aportaron información sobre interacciones moleculares y mecanismos de reacción.Los resultados destacan el papel de los ligandos en la reducción de CO , permitiendo la formación selectiva de productos. Las interacciones supramoleculares mejoraron el anclaje de los catalizadores, aumentando su estabilidad y actividad. Además, los conocimientos sobre los mecanismos de oxidación del agua respaldan el diseño de catalizadores 3D escalables. En conjunto, este trabajo impulsa la fotosíntesis artificial, contribuyendo a soluciones energéticas sostenibles.
The doctoral thesis "Development of Systems for Artificial Photosynthesis: A Combined Experimental and Computational Approach" focuses on the design and optimization of molecular catalysts for carbon dioxide reduction and water oxidation. These reactions are fundamental for artificial photosynthesis, a sustainable solution to convert solar energy into chemical fuels.The research addresses key challenges, including the need for high efficiency, selectivity, and stability, through a combined experimental and computational approach. Novel porphyrin-based and ruthenium-based catalysts were synthesized or computationally modeled, with tailored ligand structures enhancing their catalytic properties. Electrochemical and photocatalytic testing validated the catalysts' performance under various conditions, while computational modeling, including Density Functional Theory (DFT), provided insights into molecular interactions and reaction mechanisms.The findings highlight the role of ligands in CO reduction, enabling selective product formation. Supramolecular interactions enhanced catalyst anchoring, leading to greater stability and activity. Furthermore, insights into water oxidation mechanisms support the design of scalable 3D catalysts. Overall, this work advances artificial photosynthesis, contributing to sustainable energy solutions.
Reducció de CO2; Oxidació de l’aigua; Catàlisi; Reducción de CO2; Oxidación del agua; Catálisis; CO2 reduction; Water oxidation; Catalysis
54 - Chemistry; 544 - Physical chemistry; 546 - Inorganic chemistry
Ciències
ADVERTIMENT. Tots els drets reservats. L'accés als continguts d'aquesta tesi doctoral i la seva utilització ha de respectar els drets de la persona autora. Pot ser utilitzada per a consulta o estudi personal, així com en activitats o materials d'investigació i docència en els termes establerts a l'art. 32 del Text Refós de la Llei de Propietat Intel·lectual (RDL 1/1996). Per altres utilitzacions es requereix l'autorització prèvia i expressa de la persona autora. En qualsevol cas, en la utilització dels seus continguts caldrà indicar de forma clara el nom i cognoms de la persona autora i el títol de la tesi doctoral. No s'autoritza la seva reproducció o altres formes d'explotació efectuades amb finalitats de lucre ni la seva comunicació pública des d'un lloc aliè al servei TDX. Tampoc s'autoritza la presentació del seu contingut en una finestra o marc aliè a TDX (framing). Aquesta reserva de drets afecta tant als continguts de la tesi com als seus resums i índexs.
