Modelling the atmospheric iron cycle in a changing climate

Abstract

(English) Iron is a ubiquitous element that plays a critical role in the Earth system. It is an essential micronutrient required by most organisms for vital processes such as respiration, photosynthesis, and nitrogen fixation. Consequently, iron bioavailability is crucial, particularly in aquatic ecosystems, where approximately one-third of open ocean waters are iron-limited, restricting the biological activity of microorganisms. This shapes ocean productivity and affects the ocean's ability to capture atmospheric carbon dioxide. Understanding and quantifying the atmospheric supply of bioavailable iron to the ocean is critical, especially in the context of human-induced climate change.

Despite its significance, knowledge gaps remain regarding the atmospheric iron cycle and its implications for ocean biogeochemistry. Uncertainties persist, for instance, in the contributions of key sources such as dust, biomass burning, and fossil fuel combustion to bioavailable iron deposition, the influence of anthropogenic activities on future iron supply, and the interactions between atmospheric iron deposition and marine ecosystems.

This Thesis seeks to address these gaps by proposing the following objectives: (1) to evaluate the relative contributions of different sources and processes to soluble iron deposition under the present climate; (2) to characterize the extent and magnitude of bioavailable iron’s effects on surface ocean ecosystems; (3) to quantify changes in soluble iron deposition across past, present, and future climates; and (4) to constrain the impacts of future fire activity, underrepresented in commonly used emission datasets, on soluble iron deposition and ocean biogeochemistry.

To achieve these objectives, the EC-Earth3-Iron model is used; an Earth System Model that incorporates advanced iron emission and solubilization mechanisms, as well as the latest emission inventories. Conducted simulations across pre-industrial, present-day, and future climates quantify soluble iron deposition and explore its sensitivity to uncertainties in future socioeconomic pathways and dust and fire emissions. Additionally, comparisons between present-day modeled deposition fields and satellite observations provide insights into the links between atmospheric iron deposition and surface ocean productivity.

This work's findings provide novel insights into the atmospheric iron cycle and its implications for ocean biogeochemistry. This includes a detailed description of present-day soluble iron fluxes and their spatial distribution. This analysis reveals that non-dust sources, such as biomass burning and fossil fuel combustion, contribute over 75% of soluble iron deposition in iron-limited regions like the Southern Ocean and equatorial Pacific during certain seasons. These present-day estimates are further analyzed to highlight the impact of pulsed deposition events on global ocean biogeochemistry, with widespread positive responses in satellite-derived surface chlorophyll concentrations observed in the days following major iron input events. Another key finding is the sensitivity of soluble iron deposition to aerosol acidity and organic ligands, with simulations showing that socioeconomic trends have significantly altered deposition fluxes since the Industrial Revolution and will likely continue to do so until the century's end. Additionally, improved estimates of future wildfire emissions indicate significant changes in the patterns of soluble iron deposition, suggesting an approximate 20% increase in the North Atlantic under certain future scenarios.

This work enhances the community’s understanding of the atmospheric iron cycle and its role in regulating ocean productivity. It also underscores the importance of improving the representation of atmospheric iron processes in Earth System Models to better predict future climate scenarios, while outlining pathways for future research.

(Català) El ferro és un element ubicu que desempenya un paper crític en el sistema terrestre. És un micronutrient essencial requerit per la majoria d’organismes per a processos vitals com la respiració, la fotosíntesi i la fixació de nitrogen. En conseqüència, la biodisponibilitat del ferro és crucial, especialment en els ecosistemes marins, on aproximadament un terç de l’oceà està limitat pel ferro. Això modela la productivitat oceànica i afecta la seva capacitat per capturar diòxid de carboni atmosfèric. Comprendre i quantificar l’aport atmosfèric de ferro biodisponible a l’oceà és crític, especialment en el context actual de canvi climàtic accelerat.

Malgrat la seva importància, persisteixen llacunes en el coneixement sobre el cicle atmosfèric del ferro i les seves implicacions biogeoquímiques. Aquestes inclouen les incertes contribucions de fonts clau com la pols, els focs i la combustió de combustibles fòssils a la deposició de ferro biodisponible, la influència de les activitats antropogèniques en l’aport futur de ferro i les interaccions entre el ferro atmosfèric i els ecosistemes marins.

Aquesta Tesi aborda aquests punts amb els següents objectius: (1) avaluar les contribucions relatives de diferents fonts i processos a la deposició de ferro soluble; (2) caracteritzar la magnitud i l’abast dels efectes del ferro biodisponible en els ecosistemes marins; (3) quantificar canvis en la deposició de ferro soluble al llarg de climes passats, presents i futurs; i (4) entendre millor els impactes de l’activitat futura d’incendis, infrarrepresentada en les dades d’emissions comunament utilitzades, a la deposició de ferro soluble i la biogeoquímica oceànica.

Per a això, s’utilitza el model EC-Earth3-Iron; un Model del Sistema Terrestre que incorpora mecanismes avançats d’emissió i solubilització de ferro, així com els inventaris d’emissions més recents. Diferents simulacions realitzades amb condicions de climes preindustrials, actuals i futurs quantifiquen la deposició de ferro soluble i exploren la seva sensibilitat a les incerteses en les trajectòries socioeconòmiques futures, així com en les emissions de pols i focs. A més, comparacions amb observacions satel·litals proporcionen informació sobre els vincles entre l’aport atmosfèric de ferro i la productivitat a la superfície de l’oceà.

Els resultats d’aquest treball proporcionen nous coneixements sobre el cicle atmosfèric del ferro i les seves implicacions per a la biogeoquímica oceànica, incloent una descripció detallada dels fluxos de ferro soluble actuals i la seva distribució espacial. Aquestes estimacions s’analitzen més a fons per ressaltar l’impacte de grans esdeveniments de deposició puntual en la biogeoquímica global de l’oceà, observant-se respostes positives generalitzades en les concentracions de clorofil·la superficial derivades de satèl·lits els dies posteriors a grans esdeveniments d’entrada de ferro. Un altre descobriment clau és la gran sensibilitat de la deposició de ferro soluble a l’acidesa dels aerosols i els lligands orgànics, amb simulacions que mostren que les tendències socioeconòmiques han alterat significativament aquests nivells i els fluxos de ferro des de la Revolució Industrial, i que continuaran fent-ho fins a finals d’aquest segle. Finalment, estimacions millorades de les emissions futures d’incendis indiquen canvis significatius en els patrons de la deposició de ferro soluble, suggerint un augment aproximat del 20% a l’Atlàntic Nord en certs escenaris futurs.

Aquest treball millora la comprensió sobre el cicle atmosfèric del ferro i el seu paper en la regulació de la productivitat oceànica, subratlla la importància de millorar la representació dels processos atmosfèrics del ferro en els Models del Sistema Terrestre per predir millor els escenaris climàtics futurs i descriu possibles línies d’investigació futura.

(Español) El hierro es un elemento ubicuo que desempeña un papel crítico en el sistema terrestre. Es un micronutriente esencial requerido por la mayoría de los organismos para procesos vitales como la respiración, la fotosíntesis y la fijación de nitrógeno. En consecuencia, la biodisponibilidad del hierro es crucial, particularmente en los ecosistemas marinos, donde aproximadamente un tercio del oceáno está limitado por el hierro. Esto moldea la productividad oceánica y afecta su capacidad para capturar dióxido de carbono atmosférico. Comprender y cuantificar el aporte atmosférico de hierro biodisponible al océano es crítico, especialmente en el contexto actual de cambio climático acelerado.

A pesar de su importancia, persisten brechas en el conocimiento sobre el ciclo atmosférico del hierro y sus implicaciones biogeoquímicas. Estas incluyen las inciertas contribuciones de fuentes clave como el polvo, los fuegos y la combustión de combustibles fósiles a la deposición de hierro biodisponible, la influencia de las actividades antropogénicas en el aporte futuro de hierro y las interacciones entre el hierro atmosférico y los ecosistemas marinos.

Esta Tesis aborda estos puntos con los siguientes objetivos: (1) evaluar las contribuciones relativas de diferentes fuentes y procesos a la deposición de hierro soluble; (2) caracterizar la magnitud y el alcance de los efectos del hierro biodisponible en los ecosistemas marinos; (3) cuantificar cambios en la depsición de hierro soluble a lo largo de climas pasados, presentes y futuros; y (4) entender mejor los impactos de la actividad futura de incendios, subrepresentada en los datos de emisiones comúnmente utilizados, a la depsición de hierro soluble y la biogeoquímica oceánica.

Para ello, se utiliza el modelo EC-Earth3-Iron; un Modelo del Sistema Terrestre que incorpora mecanismos avanzados de emisión y solubilización de hierro, así como los inventarios de emisiones más recientes. Difrerentes simulaciones realizadas con condiciones de climas preindustriales, actuales y futuros cuantifican la depsición de hierro soluble y exploran su sensibilidad a las incertidumbres en las trayectorias socioeconómicas futuras, así como en las emisiones de polvo e incendios. Además, comparaciones con observaciones satelitales proporcionan información sobre los vínculos entre el aporte atmosférico de hierro y la productividad en la superficie del océano.

Los hallazgos de este trabajo proporcionan nuevos conocimientos sobre el ciclo atmosférico del hierro y sus implicaciones para la biogeoquímica oceánica, incluyendo una descripción detallada de los flujos de hierro soluble en la actualidad y su distribución espacial. Estas estimaciones se analizan más a fondo para resaltar el impacto de grandes eventos de deposición puntual en la biogeoquímica global del océano, observándose respuestas positivas generalizadas en las concentraciones de clorofila superficial derivadas de satélites en los días posteriores a grandes eventos de entrada de hierro. Otro hallazgo clave es la alta sensibilidad de la deposición de hierro soluble a la acidez de los aerosoles y los ligandos orgánicos, con simulaciones que muestran que las tendencias socioeconómicas han alterado significativamente estos niveles y los flujos de hierro desde la Revolución Industrial, y que continuaran haciendolo hasta finales de este siglo. Finalmente, estimaciones mejoradas de las emisiones futuras de incendios indican cambios significativos en los patrones de la deposición de hierro soluble, sugiriendo un aumento aproximado del 20% en el Atlántico Norte en ciertos escenarios futuros.

Este trabajo mejora la comprensión sobre el ciclo atmosférico del hierro y su papel en la regulación de la productividad oceánica, subraya la importancia de mejorar la representación de los procesos atmosféricos del hierro en los Modelos del Sistema Terrestre para predecir mejor los escenarios climáticos futuros y describe posibles líneas de investigación futura.