Near-field photocurrent in correlated 2D moiré materials

Abstract

(English) Since the discovery of graphene, two-dimensional (2D) materials have garnered significant attention from the condensed matter physics community owing to their potential to engineer new physical, optical, and mechanical properties. The 2D material class now includes insulators (hexagonal boron nitride, hBN), semiconductors (transition metal dichalcogenides, TMDs), superconductors (NbSe2), topological insulators (Bi2Te3), and ferromagnets (CrI3). Beyond their inherent properties, layered materials allow for new characteristics through vertical stacking. Recent developments have led to the discovery of moiré materials, in which electronic properties are significantly altered by twisting adjacent 2D layers.

The discovery of superconductivity in magic-angle twisted bilayer graphene (MATBG) marked a milestone in moiré physics, initiating a rapidly growing field. The resulting phase diagrams of other high-Tc superconductors, MATBG, serve as a platform for exploring highly tunable strongly correlated states. At a twist angle of approximately 1.1°, the "magic angle,” MATBG shows significant band flattening near the Dirac points, reducing the Fermi velocity and making the kinetic energy smaller than the repulsive Coulomb interactions. This results in superconductivity and various emergent phases dominated by many-body physics, including correlated insulators, orbital magnetism, nematic orders, and topological states.

Moiré materials with large superlattice unit cells facilitate the exploration of strongly correlated phenomena at low charge carrier densities. Local back-gate electrodes enable capacitive tuning between strongly correlated states in-situ, a unique feature not available in other high-Tc superconductors. Advances in scanning probe techniques have allowed researchers to determine local properties at the sub-nanometer scale. Scattering-type scanning near-field optical microscopy (s-SNOM) is particularly suited for exploring MATBG because it can measure scattering and photovoltage signals at the nanometer scale while simultaneously probing mesoscopic electron transport.

Utilizing a groundbreaking cryo-near-field nanoscopy method, we will conduct s-SNOM measurements at cryogenic temperatures (as low as 8 K) to assess the optical and photovoltage near-field responses. This approach employs energies in the mid-infrared (MIR) and terahertz (THz) ranges, which align with the anticipated optical transition energies in the band structures of these materials. The primary objectives of this thesis are to ascertain the pertinent optical and thermoelectric coefficients in twisted moiré materials, evaluate the impact of inhomogeneities through gate-tuned near-field photovoltage and optical measurements, visualize correlated phenomena and broken symmetry states, and comprehend the nature of dephased signals in various measurements. This dissertation seeks to highlight crucial advancements in quantum phases, quantum nano-optoelectronics, and thermoelectricity, while supporting interest in unresolved questions, such as the characteristics of low-temperature correlated states. Additionally, it outlines future objectives for near- and far-field photovoltage experiments.

(Català) Des del descubriment del grafè, els materials bidimensionals (2D) han acaparat una atenció significativa de la comunitat de física de la matèria condensada pel seu potencial de controlar noves propietats físiques, òptiques i mecàniques. La clase de materials 2D ara inclou aïllants (nitrur de bor hexagonal, hBN), semiconductors (metalls de transició dicalcogenoides, TMDs), superconductors (NbSe2), aïllants topològics (Bi2Te3), i ferroimans (CrI3). Més enllà de les seves propietats inherents, els materials a capes també permeten noves característiques a través de la seva construcció vertical. Els desenvolupaments recents han portat al descubriment dels materials moiré, on les propietats electròniques es veuen significativament alterades per la rotació de les capes 2D adjacents.

El descubriment de la superconductivitat en el grafè rotat d’angle màgic (MATBG) va marcar un hite en la física de moiré, iniciant un camp de ràpid creixement. Semblant-se als diagrames de fase d’altres superconductors d’alta-Tc, el MATBG serveix com a una plataforma per explorar estats fortament correlacionats altament ajustables. En l’angle de rotació d’ 1.1°, “l’angle màgic”, el MATBG mostra un aplanament de les bandes significatiu aprop del seus punts de Dirac, reduint la velocitat de Fermi i fent l’energia cinètica més petita que les interaccións repulsives de Coulomb. Això resulta no només en superconductivitat, sinó també en varies fases emergents dominades per la física de múltiples cossos, incloent-hi aïllants correlacionats, magnetisme orbital, ordres nemàtics, i estats topològics.

Els materials moiré, amb grans cel·les de super-xarxes, faciliten l’exploració de fenòmens de fortes correlacions a baixes densitats de portadors. Els elèctrodes de les portes locals permeten l’ajust capacitiu entre estats de forta correlació in situ, una característica única no disponible en altres superconductors d’alta-Tc. Avenços en les tècniques d’escombratge ara permeten als investigadors determinar propietats locals en escales sub-nanomètriques. La microscòpia d’escombrament de camp proper de tipus dispersió (s-SNOM) està particularment preparada per a explorar MATBG, donat que pot mesurar el senyal de dispersió i fotovoltatge en escales nanomètriques al mateix temps que permet l’estudi mesoscòpic del transport electrònic.

Utilitzant el mètode innovador de nanoscòpia criogènica de camp-proper, realitzarem medicions s-SNOM a temperatures criogèniques (fins a 8 K) per evaluar la respota òptica i de fotovoltage en camp-proper. Aquest enfoc utilitzarà energies en el rang de l’infrarroig-mitjà (MIR) i els teraherzs (THz), que s’alineen amb les anticipades transicions òptiques de les estructures de bandes d’aquests materials. El principal objectiu d’aquesta tesis es determinar els coeficients òptics i termoelèctrics pertinents en materials moiré, evaluar l’impacte de les inhomogeneitats a través de mesures de fotovoltatge de camp-proper ajustant el voltatge de la porta, visualitzar fenòmens de correlacions i estats amb ruptures de simetria, i comprendre la naturalesa del retràs de la senyal de les mesures. Aquesta disertació busca subratllar els avenços crucials en fases quàntiques, nano-optoelectrònica quàntica, i termoelectricitat, mentres també dóna suport a l’interès en preguntes sense resoldre com les característiques dels estats correlacionats de baixes temperatures. Addicionalment, busca subratllar els objectius futurs dels pròxims experiments en camp proper i llunyà.

(Español) Desde el descubrimiento del grafeno, los materiales bi-dimensionales (2D) han acaparado una atención significativa de la comunidad de física de la materia condensada por su potencial de controlar nuevas propiedades físicas, ópticas y mecanicas. La clase de materiales 2D ahora incluye aislantes (nitruro de boro hexagonal (hBN)), semiconductores (metales de transición dicalcogenoides (TMDs)), superconductores (NbSe2), aislantes topológicos (Bi2Te3), y ferroimanes (CrI3). Más allá de sus propiedades inherentes, los materiales a capas también permiten nuevas características a través de su construcción vertical. Desarrollos recientes han llevado al descubrimiento de los materiales moiré, donde las propiedades electrónicas se ven significantemente alteradas por la rotación de las capas 2D adyacentes.

El descubrimiento de la superconductividad en grafeno rotado de angulo mágico (MATBG) marcó un hito en la física de moiré, iniciando un campo de rápido crecimiento. Pareciendose de los diagramas de fase con otros superconductores de alta-Tc. MATBG sirve como una plataforma para explorar estados fuertemente correlacionados altamente ajustables. En el ángulo de rotación de 1.1°, el "ángulo mágico", MATBG muestra un aplanamiento de bandas significativo cerca de sus puntos de Dirac, reduciendo la velocidad de Fermi y haciendo la energía cinética más pequeña que las interacciónes repulsivas de Coulomb. Esto resulta no solo en superconductividad, sino también en varias fases emergentes dominadas por la física de múltiples cuerpos, incluyendo aislantes correlacionados, magnetismo orbital, órdenes nemáticos, y estados topológicos.

Los materiales moiré, con grandes celdas de super-redes, facilitan la exploración de fenómenos de fuertes correlaciones a bajas densidades de portadores. Los electrodos de las puertas locales permiten el ajuste capacitivo entre estados de fuerte correlación in-situ, una característica única no disponible en otros superconductores de alta-Tc. Avances en las técnicas de barrido ahora permiten a los investigadores determinar propiedades locales en escalas sub-nanométricas. La microscopía de barrido óptica de campo cercano de tipo dispersión (s-SNOM) está particularmente preparada para explorar MATBG, dado que puede medir el señal de dispersión y fotovoltage en escalas nanométricas al mismo tiempo que permite el estudio mesoscópico del transporte electrónico.

Utilizando el método inovador de nanoscopia criogénica de campo-cercano, realizaremos mediciones s-SNOM a temperaturas criogénicas (hasta 8 K) para evaluar la respuesta optica y de fotovoltage en campo-cercano. Este enfoque va a usar energías en el rango del infrarrojo-medio (MIR) y los terahercios (THz), que se alinean con las anticipadas transiciones ópticas de las estructuras de bandas de estos materiales. El principal objetivo de esta tesis es determinar los coeficientes ópticos y termoeléctricos pertinentes en materiales moiré, evaluar el impacto de las inhomogeneidades a través de medidas de fotovoltage de campo-cercano ajustando el voltage de la puerta, visualizar fenómenos de correlaciones y estados con rupturas de simetría, y comprender la naturaleza del retraso de la señal en las medidas. Esta disertación busca subrayar los avances cruciales en fases cuánticas, nano-optoelectrónica cuántica, y termoelectricidad, mientras también apoya el interés en preguntas sin resolver como las características de los estados correlacionados de bajas temperaturas. Adicionalmente, busca subrayar los objetivos futuros de los próximos experimentos en campo cercano y lejano.