Selective scintillation resins for radioactivity analysis: From extractant development to method application

Abstract

[eng] The present PhD thesis focuses on developing innovative strategies for the fast, accurate, reliable, and environmentally friendly determination of radionuclides. This has included developing new scintillating materials and analytical methodologies that address the limitations of current conventional methods. For this purpose, two different selective scintillating materials were developed. The first one was a PSresin intended for the determination of the gross alpha parameter (α‐ PSresin), and included the synthesis and optimization of the used extractant, its immobilization, and the scaling‐up for commercial purposes. The second material was a scintillating ion imprinted polymer for 55Fe, being the first selective and scintillating imprinted material for radioanalytical purposes. Additionally, the potential of computational tools for the design of new extractants was evaluated, demonstrating their effectiveness in reducing development costs and time. From the analytical point of view, specific working methodologies have been developed providing satisfactory results and becoming a green and fast alternative for radionuclide determination compared to conventional methods. In particular, a new analytical method has been developed for the gross alpha parameter using the α‐PSresin developed in this PhD thesis. Furthermore, novel analytical methods were established for the determination of plutonium isotopes and radiostrontium using the existing AL‐ PSresin and CE‐PSresin, respectively. In addition, sequential methodologies allowing the tandem determination of these radionuclides were also successfully developed using both PSresins in combination. The application of the developed methodologies for radionuclide analysis in this study have demonstrated to reduce the analysis time, cost and use of toxic reagents compared to the conventional methods, all while keeping equal or lower limits of detections. These methods represent an accurate and reliable alternative for environmental monitoring and decommissioning purposes, with the added benefit of being environmentally conscious.

[cat] Aquesta tesi doctoral es centra en el desenvolupament de noves estratègies per a la determinació ràpida, precisa i verda de radionúclids. Això inclou el desenvolupament de nous materials selectius i escintil∙ladors i metodologies analítiques destinades a millorar les limitacions dels mètodes convencionals actuals. Amb aquest objectiu, es van desenvolupar dos nous materials escintil∙ladors selectius. El primer una PSresin dissenyada per a la determinació d'emissors alfa i la mesura del paràmetre alfa total, que inclou la síntesi i l'optimització de l'extractant utilitzat, la seva immobilització i l'escalabilitat per a fins comercials. El segon material va ser el primer polímer imprès escintil∙lador desenvolupat per a 55Fe, donada l'absència d'extractants selectius per a ferro. Addicionalment, es va avaluar el potencial d'eines computacionals per al disseny de nous extractants, demostrant‐ne l'efectivitat en la reducció de costos i de temps associats al desenvolupament d’aquests. Des del punt de vista analític, s’han desenvolupat diferents metodologies analítiques les quals han proporcionat resultats satisfactoris, convertint‐se en una alternativa verda i ràpida per a la determinació de radionúclids. En particular, s'ha desenvolupat un nou mètode analític per al paràmetre alfa total utilitzant l'α‐PSresin desenvolupada en aquesta tesi doctoral. Així mateix, es van desenvolupar nous mètodes analítics per a la determinació d'isòtops de plutoni i d’estronci utilitzant les resines existents, AL‐PSresin i CE‐PSresin, respectivament. A més, es van desenvolupar amb èxit metodologies seqüencials que permeten la determinació en tàndem d'aquests radionúclids utilitzant ambdues PSresin en sèrie. Els mètodes desenvolupats en aquesta tesi han permès una reducció en el temps d'anàlisi, costos i ús de reactius tòxics en comparació dels mètodes convencionals, mantenint límits de detecció iguals o fins i tot inferiors. Aquests mètodes representen una alternativa verda i ràpida per a les tasques analítiques en vigilància ambiental i els processos de desmantellament.

[spa] La presente tesis doctoral se centra en el desarrollo de nuevas estrategias para la determinación rápida, precisa, y respetuosa con el medio ambiente de isotopos radioactivos. Esto ha incluido el desarrollo de nuevos materiales centelladores y metodologías analíticas destinadas a abordar las limitaciones de los métodos convencionales actuales. Con este propósito, se desarrollaron dos nuevos materiales centelladores selectivos. El primero es una PSresin diseñada para la determinación de emisores alfa y la medición del parámetro alfa total (α‐PSresin), y que incluye la síntesis y optimización del extractante utilizado, su inmovilización y la escalabilidad para fines comerciales. El segundo material es el primer polímero impreso centellador desarrollado para 55Fe con fines radioanalíticos, dada la ausencia de extractantes selectivos para hierro. Adicionalmente, se evaluó el potencial de técnicas computacionales para el diseño de nuevos extractantes, demostrando su efectividad en la reducción de coste y tiempo de desarrollo. Desde el punto de vista analítico, se han desarrollado diferentes metodologías analiticas las cuales han proporcionado resultados satisfactorios, convirtiéndose en una alternativa verde y rápida para la determinación de radionúclidos. En particular, se ha desarrollado un nuevo método analítico para el parámetro alfa total utilizando la α‐PSresin desarrollada en esta tesis doctoral. Asimismo, se desarrollaron nuevos métodos analíticos para la determinación de isótopos de plutonio y radioestroncio Además, se desarrollaron exitosamente metodologías secuenciales que permiten la determinación en tándem de estos radionúclidos utilizando ambas resinas. Los métodos desarrollados en esta tesis han permitido reducir el tiempo de análisis, costes y el uso de reactivos tóxicos en comparación con los métodos convencionales, manteniendo límites de detección iguales o incluso inferiores. Estos métodos representan una alternativa verde y rápida para las tareas analíticas en vigilancia ambiental y los procesos de desmantelamiento.

[spa] La presente tesis doctoral se centra en el desarrollo de nuevas estrategias para la determinación rápida, precisa, y respetuosa con el medio ambiente de isotopos radioactivos. Esto ha incluido el desarrollo de nuevos materiales centelladores y metodologías analíticas destinadas a abordar las limitaciones de los métodos convencionales actuales. Con este propósito, se desarrollaron dos nuevos materiales centelladores selectivos. El primero es una PSresin diseñada para la determinación de emisores alfa y la medición del parámetro alfa total (α‐PSresin), y que incluye la síntesis y optimización del extractante utilizado, su inmovilización y la escalabilidad para fines comerciales. El segundo material es el primer polímero impreso centellador desarrollado para 55Fe con fines radioanalíticos, dada la ausencia de extractantes selectivos para hierro. Adicionalmente, se evaluó el potencial de técnicas computacionales para el diseño de nuevos extractantes, demostrando su efectividad en la reducción de coste y tiempo de desarrollo. Desde el punto de vista analítico, se han desarrollado diferentes metodologías analiticas las cuales han proporcionado resultados satisfactorios, convirtiéndose en una alternativa verde y rápida para la determinación de radionúclidos. En particular, se ha desarrollado un nuevo método analítico para el parámetro alfa total utilizando la α‐PSresin desarrollada en esta tesis doctoral. Asimismo, se desarrollaron nuevos métodos analíticos para la determinación de isótopos de plutonio y radioestroncio Además, se desarrollaron exitosamente metodologías secuenciales que permiten la determinación en tándem de estos radionúclidos utilizando ambas resinas. Los métodos desarrollados en esta tesis han permitido reducir el tiempo de análisis, costes y el uso de reactivos tóxicos en comparación con los métodos convencionales, manteniendo límites de detección iguales o incluso inferiores. Estos métodos representan una alternativa verde y rápida para las tareas analíticas en vigilancia ambiental y los procesos de desmantelamiento.