Control of optical fields and single photon emitters by advanced nanoantenna structures

Abstract

Un tema central en la ciencia y la tecnología es la exploración y explotación de sistemas cada vez más pequeños por medio de técnicas ópticas. A menudo, la longitud de onda viene dictada por el sistema de interés: los sistemas biológicos emiten y absorben luz visible y los dispositivos fotovoltaicos convierten el espectro solar. Durante mucho tiempo, la resolución óptica alcanzable parecía limitada principalmente por el límite de la difracción. Sin embargo, los avances en nanociencia y nanotecnología han llevado a la fabricación de estructuras de tamaños cada vez menores, de modo que la escala de los detalles fabricables ha alcanzado dimensiones muy por debajo de la longitud de onda de la luz visible. La luz visible interactúa resonantemente con estructuras metálicas de dimensiones alrededor de 100nm. La fuerte interacción de la luz con estructuras resonantes ofrece multitud de nuevas herramientas para el estudio de nuevos fenómenos ópticos en ciencia y tecnología, para lo cual se precisa un estrecho control de los campos ópticos. Las nanostructuras plasmónicas confinan, aumentan y, por lo tanto, controlan la luz a escalas nanométricas. Esta tesis se centra en el desafío del control preciso de campos ópticos en la nanoescala. Capítulo 1 presenta una perspectiva de la óptica de campo cercano. La nanotecnología se basa principalmente en la nanofabricación, que es un campo en continuo desarrollo. Los tamaños por debajo de 100nm requeridos para obtener nanoestructuras con resonancias ópticas entran dentro de los rangos de resolución de las actuales herramientas de nanofabricación. La nanofabricación con tecnología de Haz de Iones Enfocados es tratada en el Capítulo 2. Las antenas ópticas han demostrado ser un enlace eficiente entre radiación libre y objetos. El objeto puede ser una molécula individual, un medio no lineal o un semiconductor, dependiendo del propósito del dispositivo. Debido a la complejidad creciente de las antenas ópticas, surge la necesidad de investigar y controlar con precisión la distribución local de los campos modales. En el Capítulo 3, presento una investigación de los campos locales de antenas por medio del control determinista de una esfera fluorescente nanométrica como sonda del campo local. La esfera registra fielmente los modos ópticos de la antena, resolviendo por primera vez características modales de 35nm, revelando además la resonancia de la antena. Un punto crítico en la interacción de luz y materia es el ajuste de impedancias de los componentes involucrados. El Capítulo 4 demuestra cómo estructuras intrínsicamente muy diferentes, una guía de onda en forma de cuña y una apertura menor que la longitud de onda, se ajustan en impedancia a la longitud de onda de funcionamiento para mejorar la transmisión. La microscopía óptica de barrido de campo cercano es una herramienta habitual para la imagen de una gran variedad de muestras con resolución nanométrica. La baja transmisividad de las sondas convencionales, con aperturas menores que la longitud de onda, impone un severo límite. Como se explica en el Capítulo 5, el rediseño de la sonda elimina componentes con pérdidas y mejora la alimentación a la apertura. El rendimiento de la transmisión aumenta 100 veces y el umbral de daño 40 veces. Como este incremento en brillo permite utilizar aperturas más pequeñas, se obtienen imágenes de moléculas individuales con una resolución óptica de hasta 60 nm sin necesidad de algoritmos de ajuste. Como demuestran los resultados de esta tesis, se pueden evaluar los campos localizados y el funcionamiento de nanoestructuras como las antenas ópticas mediante mapeado con nanofuentes fluorescentes. Este mapeado proporciona una herramienta flexible para sintonizar nanoestructuras e incrementar el nivel de control ejercido sobre los campos ópticos. Esto beneficiará a aplicaciones como la imagen de alta resolución, los sensores y fotodetectores de alta sensibilidad, los dispositivos fotovoltaicos o la óptica no lineal.

A central topic in science and technology is the exploration and exploitation of smaller and smaller systems by optical techniques. Often, the wavelength is dictated by the system of interest: Biological systems emit and absorb visible light, or photovoltaic devices convert from the solar spectrum. For a long time, the achievable optical resolution has seemed principally bound by the diffraction limit. However, the advances in nanoscience and nanotechnology have led to the fabrication of structures with ever smaller feature sizes, such that the length scale of fabricable features has reached dimensions far below the wavelength of visible light. Visible light interacts resonantly with metallic structures that have characteristic dimensions of around 100nm. A strong resonant interaction of light with appropriately designed structures presents a manifold of new tools for the study of new optical phenomena in science and technology, for which the tight control of optical fields is a prerequisite. Plasmonic nanostructures strongly confine, enhance and thus control light on the nanometre scale. This thesis centres around the challenge of the precise control of optical fields on the nanoscale. An overview of near-field optics, its methods and challenges is presented in Chapter 1. Nanotechnology relies largely on nanofabrication, which is a continuously developing topic. The feature size of under 100nm required for optically resonant nanostructures is within the range of the resolution of state-of-the-art nanofabrication tools. The fabrication of such nanostructures using Focused Ion Beam technology is discussed in Chapter 2. Optical antennas have proven to efficiently link free radiation to objects through localised fields. The object can be a single molecule, a non-linear medium or a semiconductor, depending on the purpose of the device. With increasing complexity of optical antennas the need arises to precisely investigate and control their modal local field distribution. In Chapter 3, I present the investigation of local antenna fields by deterministic control of a nanometric fluorescent bead as the local field probe. The bead accurately maps the optical modes of an antenna, for the first time optically resolving modal features of 35nm FWHM. Moreover, the antenna resonance is revealed. A critical point in the interaction of light with matter is the matching of the impedance of all components involved in the interaction. Chapter 4 demonstrates how intrinsically very different structures, a tapered waveguide and a sub-wavelength aperture, are impedance-matched at the wavelength of operation to improve the transmission of the aperture. Near-field Scanning Optical Microscopy is a standard tool to image a variety of samples with nanometric resolution. The low transmissivity of conventional probes with sub-wavelength apertures imposes a strong limitation to its popularity. As reported in Chapter 5, a redesign of the probe removes the lossy sub-wavelength components and improves the feed to the aperture. The throughput increases by 100x and the damage threshold by 40x. As this increase in brightness allows to employ smaller apertures, single molecules are imaged with a true optical resolution of as good as 60nm FWHM. No fitting algorithms are required. As the results presented in this thesis show, localised fields and therefore the functioning of nanostructures such as optical antennas can be precisely assessed by a mapping with fluorescent nanosources. The mapping provides a flexible tool to tune the nanostructures and increase the level of control exerted on optical fields. In reverse, an optimised nanostructure will efficiently control single emitters in its vicinity. Benefiting applications include high resolution imaging, high sensitivity sensing and photo detection, photovoltaics and non-linear optics.