Estudio de la producción de hidrógeno mediante fotocatálisis heterogénea

Abstract

En la presente tesis doctoral se ha estudiado la producción de hidrógeno por fotocatálisis heterogénea a partir de soluciones acuosas de compuestos orgánicos con el fin de simultanear en un mismo proceso la producción de energía y la degradación de dichos contaminantes orgánicos. La importancia de este tipo de tecnología es que permite, a partir de recursos renovables como la luz solar y la biomasa, obtener energías limpias y a su vez disminuir el grado de contaminación de las aguas empleadas. En este sentido, se han examinado los siguientes sistemas fotocatalíticos con vistas a mejorar la eficiencia fotocatalítica a nivel de laboratorio: TiO2 dopado con nitrógeno, un composite formado por CdS y WO3 y por último, un composite de CdS y ZnS. Posteriormente, las configuraciones que han mostrado una mejor eficiencia fueron probadas a escala de planta piloto. Asimismo, se han utilizado distintas técnicas de caracterización para determinar las propiedades físico-químicas de los materiales preparados, tales como análisis elemental, estructural, textural, óptico, superficial y morfológico. Con la información obtenida en los estudios de caracterización se ha intentado establecer una correlación entre las propiedades de los catalizadores y la actividad fotocatalítica observada en los experimentos de generación de H2. En general, se evidenció que fue posible llevar a cabo, simultáneamente, la generación fotocatalítica de H2 y la mineralización parcial de ácido fórmico y agua residual municipal real. La mayor eficiencia fotocatalítica, bajo irradiación visible, se obtuvo con el composite de Pt/(CdS/ZnS) (composite obtenido a partir de la precipitación de CdS sobre partículas de ZnS con posterior platinización) para las siguientes condiciones experimentales optimizadas: razón molar de CdS:ZnS 1:1, temperatura de sinterización 700˚C, 3 g·L-1 de catalizador, ácido fórmico 0,05 M, y pH 3,75.

In this thesis the hydrogen production by heterogeneous photocatalysis from aqueous solutions of organic compounds has been studied with the aim of combining of energy production and degradation of these organic pollutants, in the same process. The importance of this technology is that it allows, from renewable resources such as solar and biomass, to get clean energy and in turn decrease the degree of contamination of water used. In this sense, the following photocatalytic systems have been examined in order to improve the photocatalytic efficiency in the laboratory: TiO2 doped with nitrogen, a composite of CdS and WO3 and finally, a composite of CdS and ZnS. Subsequently, the catalysts that have exhibited better efficiency were tested at pilot-plant scale. Also, various techniques have been used to characterize physicochemical properties of the prepared samples, such as elemental analysis, structural, textural, optical, and surface morphology. The results of the characterization studies have facilitated to establish a correlation between the properties of the catalysts and photocatalytic activity observed in photocatalytic H2 generation experiments. In general, it has been found that it was possible to carry out, simultaneously, the photocatalytic H2 generation and partial mineralization of different sacrificial agents, i.e. formic acid and municipal wastewater. The best photocatalytic efficiency, under visible irradiation, was obtained with Pt/(CdS/ZnS) composite for the following optimized experimental conditions: ratio CdS:ZnS 1:1, sintering temperature 700°C, 3 g·L-1 of catalyst, 0.05 M formic acid, and pH 3.75.