Optical antennas for single emitters

Abstract

The interaction of light with matter is a central topic in both fundamental science and applied technology. At the heart of this interaction lies the absorption or emission of a photon by an electronic transition in for example an atom, molecule or semiconductor. Because such quantum emitters are generally much smaller than the wavelength of light, they interact slowly and omnidirectionally with light, limiting their absorption and emission. At radio frequencies similar issues were encountered and addressed long ago. Electrical circuits radiate little because they are much smaller than the corresponding wavelength. To enable wireless communication, they are connected to antennas that have dimensions in the order of the wavelength. These antennas are designed to effectively convert electrical signals into radiation and vice versa. The same concept can be applied in optics. The central idea of this thesis is that the interaction of a quantum emitter with light can be improved by near-field coupling it to the resonant plasmon modes of a metal nano-particle, which then acts as an optical antenna. In this way, excitation and emission rates can be enhanced, and the angular, polarization, and spectral dependence controlled. Chapter 1 of this thesis outlines these concepts and introduces optical antennas for single emitters. The experimental demonstration of optical antennas requires the near-field coupling of a single emitter to a resonant optical antenna. We fabricated optical monopole antennas on scanning probes, so that they can be precisely positioned near single fluorescent molecules. In this way we directly mapped the changes in the excitation and emission of a single quantum emitter as it is scanned near the antenna. Chapter 2 presents the results for the excitation part of the interaction. The enhanced excitation field at the antenna is highly confined (within 25 nm); the emitter only interacts with the antenna mode over this short distance. The antenna resonances were probed directly in the near-field and show that the antenna is indeed an optical analog of a monopole antenna. The experiments in Chapter 3 demonstrate how the antenna controls the emission. If the emitter is placed at the right position and if the antenna is tuned to resonance, the angular emission of the coupled system is determined by the antenna mode, regardless of the orientation of the emitter. In Chapter 4, we exploit that fact. We demonstrate, theoretically and experimentally, that the radiation from a single emitter coupled to a multi-element optical Yagi-Uda antenna is highly directed. We show that by reciprocity such a high directivity both enhances the excitation field and the collection efficiency. An intuitive way to understand optical antennas is as cavities for surface plasmon polaritons. In chapter 5, I present an extended description of the interaction of dipolar emitters with radiation through nano-rod antenna modes, by treating the antenna as a cavity. The results demonstrate how the properties of the antenna modes evolve from macroscopic perfectly conducting antennas to nanoscale plasmonic antennas, and highlight the similarities and differences between optical and conventional antennas. The results presented in this thesis show that optical antennas provide a new way to link single emitters to light. By designing the antenna the absorption and emission properties of the emitter can be tailored. More generally, optical antennas enhance and control light-matter interaction on the nano-scale, making them promising tools for applications in topics as diverse as high resolution near-field scanning optical microscopy, non-linear optics and spectroscopy, and photovoltaic devices.

La interacción entre luz y materia es fundamental tanto en ciencia básica como en tecnología aplicada. En el corazón de esta interacción están la emisión y absorción de fotones en transiciones electrónicas de, por ejemplo, átomos, moléculas o semiconductores. Tales emisores cuánticos son más pequeños que la longitud de onda de la radiación con la que interaccionan. La interacción es entonces lenta y omnidireccional, lo que limita los procesos de absorción y emisión. En radio frecuencias este mismo problema fue resuelto tiempo atrás. Los circuitos eléctricos radián poco por ser más pequeños que las ondas de radio. La comunicación inalámbrica es posible sólo si los circuitos están conectados a antenas con dimensiones del orden de la longitud de onda. Las antenas son diseñadas para convertir efectivamente señales eléctricas en radiación y viceversa. Este principio se extender a la óptica. La idea central de esta tesis es que la interacción entre la luz y un emisor cuántico incrementa cuando éste es acoplando, en el campo cercano, a los modos plasmónicos resonantes de una nano-partícula metálica. La partícula actúa entonces como una antena óptica. Es posible entonces aumentar las tasas de excitación y emisión, y controlar la dependencia angular, espectral y en polarización. El capítulo 1 de ésta tesis explica estos conceptos e introduce las antenas ópticas para emisores individuales. Para implementar experimentalmente una antena óptica es necesario acoplar en campo cercano un emisor individual a una antena resonante. Como las antenas ópticas monopolares fueron fabricadas sobre sondas de barrido, podemos ubicarlas con precisión cerca a una molécula fluorescente. Es así como escaneando un emisor cuántico singular cerca a la antena es posible mapear los cambios en la excitación y la emisión. El capítulo 2 presenta los resultados relativos a la parte de la interacción correspondiente a la excitación. El campo excitado en la antena está altamente confinado (25 nm); el emisor solo interactúa con los modos de la antena dentro de esta pequeña región. Las resonancias, probadas directamente en el campo cercano, muestran que en efecto la antena es el análogo óptico a una antena monopolar. Los experimentos en el capítulo 3 muestran como la antena controla la emisión. Cuando el emisor se ubica en la posición correcta y la antena está en resonancia, la emisión del sistema acoplado es determinada por el modo de la antena, independientemente de la dirección del emisor. El capítulo 4 explora esta característica. Teórica y experimentalmente, hemos demostrado la alta direccionalidad de la radiación de un emisor individual cuando es acoplado a una antena Yagi-Uda de múltiples elementos. Por reciprocidad, esta direccionalidad incrementa tanto el campo de excitación como la eficiencia de acoplamiento. En una forma intuitiva las antenas ópticas se pueden entender como cavidades para los plasmones-polaritones de superficie. Tratando las antenas como cavidades, el capítulo 5 presenta una descripción de la interacción entre los emisores dipolares y la radiación mediada por los modos de las nano-antenas. Los resultados muestran como las propiedades de estos modos evolucionan desde las antenas macroscópicas perfectamente conductoras hasta las nano-antenas plasmónicas. Los resultados también explican las diferencias entre las antenas ópticas y las convencionales. Los resultados presentados en esta tesis prueban que las antenas ópticas son una nueva alternativa para acoplar luz a emisores cuánticos individuales. Las propiedades de absorción y emisión del emisor pueden ser controladas diseñando adecuadamente las antenas. Las antenas ópticas permiten amplificar y controlar la interacción entre radiación y materia en la escala nanométrica, convirtiéndolas en herramientas importantes en campos muy diversos. Por ejemplo, en microscopia óptica de campo cercano, en información cuántica, en óptica no lineal, en espectroscopia y en dispositivos fotovoltaicos