Synthesis and characterisation of gold nanoclusters for catalysis applications

Abstract

Esta tesis doctoral trata sobre la síntesis, y el estudio de la actividad catalítica de partículas de oro de tamaño inferior a 2 nm, nanoclústers de oro. El interés proviene de la actividad catalítica a temperatura ambiente que tiene el oro cuando las dimensiones son inferiores a aproximadamente los 5 nm. En esta tesis se desarrollan dos métodos de síntesis que permiten obtener clústeres de oro estables con un tamaño de partícula bien definido. En un método se sintetizan nanoclústeres de oro de tamaño inferior a 2 nm, los cuales son posteriormente depositados sobre un soporte. En cambio, el otro método consiste en sintetizar los nanoclústeres de oro directamente sobre el soporte seleccionado. Con este ultimo método, se puede modificar el tamaño de los clústeres de oro alterando la cantidad de precursor de oro durante el proceso de síntesis. De esta manera se puede obtener desde una dispersión uniforme de átomos de oro aislados, clústeres de Au de 2 nm o nanopartículas de más de 10 nm en la superficie del material de soporte. Los catalizadores sintetizados han sido caracterizados mediante distintas técnicas físico químicas: HRTEM, SEM, AFM, XPS and XAS. Además también se ha estudiado la actividad catalítica para la oxidación de CO y materiales carbonosos. Finalmente, se ha relacionado el tamaño de partícula con la actividad catalítica del material.

This doctoral thesis is about the synthesis and the catalytic activity study of gold particles with a diameter lower than 2 nm, gold nanoclusters. The interest is due to the catalytic activity that gold has at room temperature when its size is less than approximately 5 nm. In this thesis, two distinct synthesis’ methods that allow stable gold clusters with a well defined particle size to be obtained have been developed. In one method, gold clusters with a narrow size distribution and a particle diameter less than 2 nm are firstly synthesised and then deposited on a support. In the other method, gold clusters are directly synthesised on the selected support. In the latter method, the size of gold can be easily varied by simply altering the gold precursor quantity during the synthesis process. Thus, uniformly dispersed isolated gold atoms, 2 nm Au clusters or nanoparticles larger than 10 nm can be obtained on the material support surface. The synthesised catalysts were characterised using distinct physico-chemical techniques: HRTEM, SEM, AFM, XPS and XAS. Additionally, their catalytic activity was investigated for the oxidation of CO and carbonaceous materials. Finally, the particle size was related with the catalytic activity of the material.