Universitat de Girona
Company Casadevall, Anna
Ribas Salamaña, Xavi
2017-02-17
222 p.
Universitat de Girona. Departament de Química
The transformation of C-H bonds into C-O/N bonds is a process of interest in organic synthesis, but controlling the reactivity and selectivity among the multiple C-H bonds existing in most molecules is a challenging task. Traditional methodologies usually rely on the use of stoichiometric reagents that generate important amounts of toxic waste and relatively harsh reaction conditions are required. An alternative to these traditional methods is the use of catalysts, which enable the performance of these transformations under mild conditions, with improved selectivities and using less hazardous reagents. However, finding good catalysts inevitably means that intimate details about the reaction mechanism need to be unraveled. One key issue to further develop more effective catalysts is to understand the mechanism. Thus, this doctoral dissertation is focused on obtaining mechanistic insight into these transformations by trapping the active species that is the high-valent metal-oxygen/nitrogen species based on late first-row transition metals
La transformació d'enllaços C-H en enllaços C-N/O és un procés interessant en síntesi orgànica, però encara és un repte controlar la reactivitat i selectivitat entre els diferents enllaços C-H presents en les molècules. Les metodologies tradicionals solen estar basades en l'ús de reactius en quantitats estequiomètriques, generant importants quantitats de residus tòxics, i en condicions de reacció agressives. Una alternativa és l'ús de catalitzadors, els quals permeten dur a terme aquestes transformacions en condicions de reacció més suaus, millorant les selectivitats, i utilitzant reactius menys perillosos. No obstant, trobar nous catalitzadors implica conèixer en detall el mecanisme de les reaccions. Per això, aquesta tesi té com a objectiu estudiar els mecanismes d’aquestes transformacions a través de la detecció i estudi de les espècies actives, corresponents a compostos metall-oxigen o metall-nitrogen en alt estat d’oxidació basats en metalls de la primera sèrie de transició
Characterization; Caracterització; Caracterización; Oxidation; Oxidació; Oxidación; Spectroscopy; Espectroscòpia; Espectroscopia; Active species; Espècies actives; Especias activas; Transition metals; Metalls de transició; Metales de transición; Nickel; Níquel
54 - Chemistry
ADVERTIMENT. L'accés als continguts d'aquesta tesi doctoral i la seva utilització ha de respectar els drets de la persona autora. Pot ser utilitzada per a consulta o estudi personal, així com en activitats o materials d'investigació i docència en els termes establerts a l'art. 32 del Text Refós de la Llei de Propietat Intel·lectual (RDL 1/1996). Per altres utilitzacions es requereix l'autorització prèvia i expressa de la persona autora. En qualsevol cas, en la utilització dels seus continguts caldrà indicar de forma clara el nom i cognoms de la persona autora i el títol de la tesi doctoral. No s'autoritza la seva reproducció o altres formes d'explotació efectuades amb finalitats de lucre ni la seva comunicació pública des d'un lloc aliè al servei TDX. Tampoc s'autoritza la presentació del seu contingut en una finestra o marc aliè a TDX (framing). Aquesta reserva de drets afecta tant als continguts de la tesi com als seus resums i índexs.
Departament de Química [149]
