Integración de sensores electroquímicos basados en nanomateriales funcionales para la detección de contaminantes en aguas

Abstract

The aim of the present thesis is to fabricate, to applicate, and to integrate nanomaterial-based chemical sensors with electrochemical transduction for the detection of water pollutants. This work is divided in 7 Chapters, among which Chapter 1 corresponds to an "Introduction" (Introducción), in which general aspects are reviewed to set the background of the issues addressed in this thesis, together with the state-of-the-art thereof. Chapter 2, "Material Synthesis" (Síntesis de Materiales), describes the fabrication process of the electrochemical transducer, which is based on the composite material of carbon nanotubes and polystyrene that was used as a substrate for the growth of nanoparticles. Furthermore, in this chapter, the processes followed for the electrodeposition on the electrochemical transducer of gold, silver, copper, and bismuth nanoparticles used as recognition elements are described together with the nanoparticle morphological and chemical characterization, and their electrochemical behavior according to the desired application. Chapters 3, 4, and 5 describe the application of the fabricated sensors. In Chapter 3, "Gold for Formaldehyde Detection" (Oro para la Detección de Formaldehído), a comparative study between gold nanoparticles and clusters (both for formaldehyde detection) is presented. Chapter 4, "Silver Microparticles for Sucralose Detection" (Micropartículas de Plata para la Detección de Sucralosa), includes the analysis of the interaction between silver and chloride ions as a basis for the subsequent application of this sensor for the analysis of the organochlorine sweetener sucralose. Chapter 5, "Bismuth for Heavy Metal Ions Detection" (Bismuto para la Detección de Iones de Metales Pesados), deals with the detection of cadmium and lead using bismuth nanoparticles following two different methodologies by means of anodic stripping voltammetry. Chapter 6, "Compact fluidic devices" (Dispositivos fluídicos compactos), addresses the integration of the sensors described in previous chapters in a compact fluidic platform with the aim of performing automatized continuous measurements. Two device generations were fabricated: the first-generation device permit to perform measurements with only one sensor, while the second-generation allows the integration of two different sensors to perform simultaneous measurements. Finally, Chapter 7, "Conclusions" (Conclusiones), gather all the conclusions of this work.

L'objectiu d'aquesta tesi és la fabricació, aplicació i integració de sensors químics amb transducció electroquímica basats en nanomaterials funcionals per a la detecció de contaminants d'aigua. Aquest treball es divideix en 7 capítols, dels quals el Capítol 1 és la "Introducció", on es revisen qüestions generals amb la finalitat d'establir antecedents sobre els temes tractats en aquesta tesi, així com també l'estat de l'art dels mateixos. El segon capítol anomenat "Síntesi de Materials" descriu el procés de fabricació del transductor electroquímic basat en un material compost de nanotubs de carboni en una matriu de poliestirè utilitzat com a suport per al creixement de les nanopartícules Així mateix es detalla el procediment seguit per a l'electrodeposició de nanopartícules metàl·liques d'or, plata, coure i bismut, emprades com a element de reconeixement, la seva caracterització morfològica i química, així com el seu comportament electroquímic de cara a l'aplicació desitjada. Els Capítols 3, 4 i 5 descriuen l'aplicació dels sensors elaborats. Al Capítol 3 denominat "Or per a la detecció de formaldehid" es realitza un estudi comparatiu entre nanopartícules i clústers d'àtoms d'or, tots dos per a la detecció de formaldehid. El Capítol 4 "micropartícules de plata per a la detecció de sucralosa" mostra l'anàlisi de la interacció de la plata amb ions clorur com a base per a la posterior aplicació d'aquest sensor per a l'anàlisi de la molècula organoclorada sucralosa. El Capítol 5 "Bismut per a la detecció d¿ions de metalls pesants" tracta sobre la detecció de cadmi i plom emprant nanopartícules de bismut dipositades seguint dues metodologies diferents mitjançant voltamperometria de redissolució anòdica. En el Capítol 6, "Dispositius fluídics compactes", s'aborda la integració dels sensors en una plataforma fluídica compacta per tal de realitzar mesures automàtiques en continu. Es van elaborar dos tipus de famílies de dispositius, un denominat de primera generació que permetia realitzar mesures amb un sol sensor i un altre anomenat de segona generació que a causa del seu disseny admetia la integració de dos sensors diferents per realitzar mesures simultànies. Finalment, en el Capítol 7 de "Conclusions" s'engloben les conclusions de tots els capítols.