Universitat Rovira i Virgili
Urakawa, Atsushi,
2018-10-25
128 p.
Universitat Rovira i Virgili. Departament de Química Física i Inorgànica
La transformació dels fotons presents en la radiació solar a energia química es una estratègia possible per explotar la nostra major font d’energia, el sol. La llum solar pot promoure les transicions electròniques en materials semiconductors que solen ser utilitzats en les reaccions fotocatalítiques. No obstant, els semiconductors tenen banda ampla i no són actius en tota la regió del espectre solar; per això, l’ús de llum ultra violeta es requerit. A demés, els semiconductors basats en òxids mixtes solen presentar poca activitat catalítica. Per aquest motiu i per tal d’incrementar les seves eficiències, els fotocatalitzadors és modifiquen amb materials co-catalítics (promotors). Aquest projecte està basat en la comprensió de la funció dels co-catalitzadors en la producció d’hidrogen per la reacció de dissociació del aigua i per produir combustibles químics en el procés de fotoreducció de CO2. Tècniques espectroscòpiques com és l’absorció (XAS) i emissió (XES) de rajos X es van utilitzar per obtenir major coneixement en les estructures electròniques dels materials fotocatalítics, i l’espectroscòpia per reflectància difusa (DRIFTS) és va utilitzar per aprendre sobre els mecanismes de reacció. Finalment, mètodes electroquímics foren utilitzats per obtenir major coneixement sobre els processos redox durant les reaccions fotocatalítiques.
La transformación de fotones contenidos en la radiación solar a energía química es una estrategia posible para explotar nuestra mayor fuente de energía, el sol. La luz solar puede promover transiciones electrónicas en materiales semiconductores que suelen ser utilizados en las reacciones fotocatalíticas. No obstante, los semiconductores tienen banda ancha y no son activos en toda la región del espectro solar; por eso, el uso de luz ultravioleta es requerido. Además, los semiconductores basados en óxidos mixtos suelen presentar poca actividad catalítica. Por este motivo y por tal de incrementar sus eficiencias, los fotocatalizadores se modifican con materiales co-catalíticos (promotores). Este proyecto se basa en la comprensión de la función de los co-catalizadores en la producción de hidrógeno en la reacción de disociación del agua y para producir combustibles químicos en el proceso de fotoreducción de CO2. Técnicas espectroscópicas como es la absorción (XAS) o la emisión (XES) de rayos X se utilizaron para obtener mayor conocimiento en las estructures electrónicas de los materiales fotocataltíticos, y la espectroscopia por reflectancia difusa (DRIFTS) se usó para aprender sobre los mecanismos de reacción. Finalmente, métodos electroquímicos fueron usados para obtener mayor conocimiento sobre los procesos redox durante las reacciones fotocatalíticas.
Transformation of photons contained in solar radiation into chemical energy is a possible strategy to utilize our largest energy source, the sun. Solar light can promote electronic transitions in semiconductor materials which are commonly employed in photocatalytic reactions. Nevertheless, wide-bandgap semiconductors are not active in the full solar spectral region; therefore, utilization of ultraviolet light is required. In addition, bare mixed oxide semiconductors have low catalytic activities. In order to boost their efficiencies, photocatalysts are modified with co-catalyst materials (promoters). This project is targeted to understand the role of co-catalysts in the production of hydrogen from water splitting reaction and to generate chemical fuels from CO2 photoreduction process. Spectroscopic techniques such as e.g. X-ray adsorption (XAS) and emission (XES) were used to gain deeper understanding on the electronic structures of photocatalytic materials, and Diffuse Reflectance Infrared Fourier Transformed spectroscopy (DRIFTS) to learn about the reaction mechanisms. Furthermore, electrochemical methods were used to get insights about the redox processes occurring during both photocatalytic reactions.
Fotorreducció del CO2; Co-catalitzador; Dissociació de l'aigua; Fotorreducción del CO2; Disociación del agua; CO2 photoreduction; Co-catalyst; Water splitting
5 - Natural Sciences; 542 - Practical laboratory chemistry. Preparative and experimental chemistry; 544 - Physical chemistry; 62 - Engineering
Ciències
ADVERTIMENT. L'accés als continguts d'aquesta tesi doctoral i la seva utilització ha de respectar els drets de la persona autora. Pot ser utilitzada per a consulta o estudi personal, així com en activitats o materials d'investigació i docència en els termes establerts a l'art. 32 del Text Refós de la Llei de Propietat Intel·lectual (RDL 1/1996). Per altres utilitzacions es requereix l'autorització prèvia i expressa de la persona autora. En qualsevol cas, en la utilització dels seus continguts caldrà indicar de forma clara el nom i cognoms de la persona autora i el títol de la tesi doctoral. No s'autoritza la seva reproducció o altres formes d'explotació efectuades amb finalitats de lucre ni la seva comunicació pública des d'un lloc aliè al servei TDX. Tampoc s'autoritza la presentació del seu contingut en una finestra o marc aliè a TDX (framing). Aquesta reserva de drets afecta tant als continguts de la tesi com als seus resums i índexs.
