Materials and molecules for pollution free clean energy

Abstract

La combustió dels combustibles fòssils ha causat problemes mediambientals i energètics a nivell mundial, la qual cosa influeix en la salut i les activitats humanes. Amb la motivació de contribuir per resoldre aquests problemes, hem realitzat una sèrie de recerques per explorar materials i molècules per a la generació d'energia lliure de contaminació, com és l'energia solar convertida en hidrogen que proposa aquesta tesi. Hem analitzat estadísticament les partícules contaminants en l'aire, partícules de PM2.5, les quals indiquen que els agregats de sutge rics en carboni mostren una adhesividad i agregació molt altes. Més del 50% de les partícules PM2.5 interactuen fortament amb el substrat generant una capa molt prima (<10 nm) la qual és molt estable (fins i tot sota estrès mecànic) i que està composta de metalls alcalins, hidrogen i grups CH. Després de l'estudi sobre partícules contaminants en l'aire, ens hem centrat en l'estudi de dispositius de divisió d'aigua mitjançant radiació solar per explorar la generació d'hidrogen a gran escala. En aquesta tesi, ens hem centrat principalment en la recerca de materials i molècules per a divisors de molècules d'aigua fotoelectroquímics (PEC) i fotovoltaic-electrolítics (PV-EC). Els nostres resultats mostren que en els dispositius PEC, poden dipositar-se en la superfície dels foto-ànodes de silici pel·lícules primes metàl·liques de coure i níquel, podent formar CuO i NiOX respectivament. Tots dos materials actuen com a catalitzadors molt actius per a la reacció d'oxidació d'aigua i alhora com una capa protectora de la corrosió per a superfície de silici. D'altra banda, els dispositius PV-EC, pels quals hem utilitzat un ànode basat en molècules catalizadoras de Ruteni, s'ha integrat amb cèl·lules solars d'unió triple. Aquests dispositius han aconseguit una eficiència màxima de conversió energia solar-hidrogen del 21,2% a pH neutre i just per sota de la il·luminació solar sense cap polarització externa. Aquests resultats contribueixen a la generació d'hidrogen per conversió solar a gran escala.

La combustión de los combustibles fósiles ha causado problemas medioambientales y energéticos a nivel mundial, lo que influye en la salud y las actividades humanas. Con la motivación de contribuir para resolver estos problemas, hemos realizado una serie de investigaciones para explorar materiales y moléculas para la generación de energía libre de contaminación, como es la energía solar convertida en hidrógeno que propone esta tesis. Hemos analizado estadísticamente las partículas contaminantes en el aire, partículas de PM2.5, las cuales indican que los agregados de hollín ricos en carbono muestran una adhesividad y agregación muy altas. Más del 50% de las partículas PM2.5 interactúan fuertemente con el sustrato a través de una capa muy delgada (<10 nm) de trazas oscura la cual es muy estable incluso bajo estrés mecánico y está compuesta de metales alcalinos, hidrógeno y grupos CH. Después del estudio sobre partículas contaminantes en el aire, nos hemos centrado en el estudio de dispositivos de división de agua mediante radiación solar para explorar la generación de hidrógeno a gran escala. En esta tesis, nos hemos centrado principalmente en la investigación de materiales y moléculas para divisores de moléculas de agua fotoelectroquímicos (PEC) y fotovoltaico-electrolíticos (PV-EC). Nuestros resultados muestran que en los dispositivos PEC, pueden depositarse en la superficie de los foto-ánodos de silicio películas delgadas metálicas de cobre y níquel, pudiendo formar CuO y NiOX respectivamente. Ambos materiales actúan como catalizadores muy activos para la reacción de oxidación de agua y a la vez como una capa protectora de la corrosión para superficie de silicio. Por otro lado, los dispositivos PV-EC, para los que se usó un ánodo basado en moléculas catalizadoras de Rutenio, se ha integrado con células solares de unión triple comerciales. Estos dispositivos han logrado una eficiencia máxima de conversión energía solar-hidrógeno del 21,2% a pH neutro y justo por debajo de la iluminación solar sin ninguna polarización externa. Estos resultados allanan el camino para la generación de hidrógeno por conversión solar a gran escala.

The combustion of the fossil fuels has caused the global environment and energy problems, which influences human health and activities. With the motivation to make our contributions to solving these problems, we have performed a series of investigations to explore materials and molecules for pollution free clean energy, which is solar energy converted hydrogen in this thesis. We have statistically analyzed the airborne pollutant particles, PM2.5 particles, which indicates that the carbon-rich fluffy soot aggregates always show very high adhesiveness and aggregation. And more than 50% PM2.5 particles strongly interact with the substrate through a ultra-thin (< 10 nm) dark trace layer, which is very stable even under mechanical stress and it is consisted of alkali metals, hydrogen and CH groups. After the study about airborne pollutant particles, we have moved to the study of solar-driven water splitting devices for exploring the large-scale generation of hydrogen. In this thesis, we have mainly focused on the investigation of the materials and molecules for photoelectrochemical (PEC) and photovoltaic-electrolysis (PV-EC) water splitting devices. Our results show that in the PEC water splitting devices, copper and nickel metallic thin films can be deposited on the surface of silicon photoanodes, which can form CuO and NiOX respectively and then serve as very active catalysts for water oxidation reaction and a protecting layer for silicon surface from corrosion. And in PV-EC water splitting devices, the ruthenium molecular catalysts based anode has been used for the electrolyzer, which has been integrated with commercially available triple junction solar cells. This integrated PV-EC device achieves the highest solar-to-hydrogen efficiency of 21.2 % at neutral pH and just under solar illumination without any external bias. These results pave the way for the generation of large-scale solar converted hydrogen.