Fungal treatment for the elimination of pharmaceutical compounds from wastewater: chemical, microbiological and ecotoxicological evaluation

Abstract

Al llarg dels últims anys la presència de productes farmacèutics al medi ambient ha captat l’atenció de la comunitat científica, així com la preocupació pública, ja que aquests podrien suposar un risc per al medi ambient. La seva presència en el medi aquàtic fa patent l’incapacitat de les plantes de tractament d’aigües residuals convencionals per eliminar aquests compostos de manera eficient. Durant els últims anys s’han dedicat molts esforços a explorar i desenvolupar tractament alternatius de les aigües residuals capaços d’eliminar fàrmacs d’aigües residuals de manera efectiva i econòmica. D’entre totes les noves tecnologies estudiades, el tractament fúngic de les aigües residuals ha estat considerat degut a la capacitat d’algunes espècies de fongs per degradar contamintats químics, inclosos els productes farmacèutics. L’eliminació d’aquests compostos s’ha estudiat en aigües residuals urbanes i d’hospitals, així com en residus generats en el tractament d’osmosis inversa d’afluents d’aigües residuals. Aquests estudis s’han realizat a escala de laboratori però alguns aspectes del tractament fúngic encara necessiten ser tractats abans de la seva implementació a un nivell superior. L’objectiu d’aquesta tesis és estudiar alguns d’aquests aspectes sobre aquesta tecnologia d’aigües residuals en relació a l’eliminació de contaminants emergents. En concret, el treball presentat abarca els següents objectius: i) evaluar l’elminació dels fàrmacs amb el tractament fúngic des del punt de vista ecotoxicològic; ii) determinar l’eficàcia del tractament fúngic en l’eliminació d’antibiòtics; iii) valorar la dispersió de gens de resistència als antibiòtics durant el tractament fúngic i iv) estudiar la rellevància dels processos d’absorció i/o adsorció implicats en l’eliminació dels fàrmacs durant el tractament fúngic. Sobre aquests objectius, el treball de la tesis es presenta en tres blocs: El primer bloc es centra en l’eliminació de fàrmacs en diferents aigües residuals i l’efecte ecotoxicològic que aquesta eliminació porta associada. Es realitza una “Evaluació del risc ambiental” per a evaluar l’eliminació dels fàrmacs i dels respectius índexs de perillositat associats. En el segon bloc, l’eliminació d’antibiòtics i la propagació de gens de resistència a antibiòtics s’estudien conjuntament en un tractament fúngic a escala de laboratori realitzat en aigües residuals d’hospitals. Es van utilitzar mètodes analítics tant químics com microbiològics per a la quantificació d’antibiòtics i gens de resistència, respectivament. També es va estudiar la possible relació entre la quantitat d’antibiòtics i l’evolució dels gens de resistència. El tercer bloc es focalitza en els processos de sorció que tènen lloc durant l’eliminació dels fàrmacs: En primer lloc, en experiments realitzats amb sis fongs diferents amb aigües dopades amb quatre fàrmacs d’especial interès, i en segon lloc en experiments realitzats amb el fong Trametes versicolor per a l’eliminació de fàrmacs presents en les aigües residuals d’un hospital veterinari. Les concentracions farmacèutiques a la biomassa de fongs també es van comparar amb les concentracions mesurades comunament en llots de plantes de tractament d’aigües residuals convencionals. Els resultats d’aquesta tesis proporcionen informació valuosa sobre varis aspectes del tractament fúngic i confirmen el tractament fúngic com a una tecnologia molt prometedora per a l’eliminació de fàrmacs de les aigües residuals.

Durante los últimos años la presencia de productos farmacéuticos en el medio ambiente ha atraído la atención de la comunidad científica, así como ha causado la preocupación pública, ya que estos podrían suponer un riesgo para el medio ambiente. Su presencia en el medio acuático hace patente la incapacidad de las plantas de tratamiento de aguas residuales convencionales para eliminar estos compuestos de manera eficiente. En los últimos años se han realizado muchos esfuerzos en explorar y desarrollar tratamientos alternativos de las aguas residuales, capaces de eliminar los fármacos de una manera efectiva y económica. Entre todas las nuevas tecnologías consideradas, en los últimos años se ha estudiado el tratamiento fúngico de las aguas residuales debido a la capacidad de algunas especies de hongos para degradar contaminantes químicos, incluidos los productos farmacéuticos. La eliminación de estos compuestos se ha estudiado aguas residuales urbanas y de hospitales, así como en los residuos generados en el tratamiento de ósmosis inversa de efluentes de aguas residuales. Estos estudios se han realizado a escala de laboratorio, pero algunos aspectos del tratamiento fúngico todavía necesitan ser tratados antes de su implementación en plantas depuradoras a tamaño real. El objetivo general de esta tesis es estudiar algunos de estos aspectos sobre esta tecnología en relación a la eliminación de contaminantes emergentes en aguas residuales. En concreto, el trabajo presentado aborda los siguientes objetivos: i) evaluar la eliminación de los fármacos con el tratamiento fúngico desde el punto de vista ecotoxicológico, ii) determinar la eficacia del tratamiento fúngico en la eliminación de antibióticos, iii) valorar la dispersión de genes de resistencia a los antibióticos durante el tratamiento fúngico y iv) estudiar la relevancia de los procesos de absorción y/ adsorción implicados en la eliminación de los fármacos durante el tratamiento fúngico. En base a estos objetivos, el trabajo de la tesis se presenta estructurado en tres bloques: El primer bloque se centra en la eliminación de fármacos en distintas aguas residuales y el efecto ecotoxicológico que esta eliminación lleva asociada. Para ello se realizó una "evaluación del riesgo ambiental" para valorar la eliminación de los fármacos y de los respectivos índices de peligrosidad asociados. En el segundo bloque, se estudian conjuntamente la eliminación de antibióticos y la propagación de genes de resistencia a antibióticos en un tratamiento fúngico a escala de laboratorio realizado con aguas residuales de hospitales. Se utilizaron métodos analíticos tanto químicos como microbiológicos para la cuantificación de antibióticos y genes de resistencia, respectivamente. También se estudió la posible relación entre la cantidad de antibióticos y la evolución de los genes de resistencia. El tercer bloque se focaliza en los procesos de sorción que tienen lugar durante la eliminación de los fármacos: En primer lugar, en experimentos realizados con seis hongos diferentes con aguas dopadas con cuatro fármacos de especial interés, y en segundo lugar en experimentos realizados con el hongo Trametes versicolor para la eliminación de fármacos presentes en las aguas residuales de un hospital veterinario. Las concentraciones farmacéuticas en la biomasa de hongos también se compararon con las concentraciones comúnmente medidas en lodos de plantas de tratamiento de aguas residuales convencionales. Los resultados de esta tesis proporcionan información valiosa sobre varios aspectos del tratamiento fúngico y confirman dicho tratamiento como una tecnología muy prometedora para la eliminación de fármacos de las aguas residuales.

During the past years the presence of pharmaceuticals in the environment has attracted the attention of scientific community as well as raised public concern, as they could pose a risk for the environment. Their presence in natural aquatic environment points out to the inability of conventional wastewater treatment plants to eliminate these compounds efficiently. Many research efforts have been devoted in the last years to explore and develop advance and alternative wastewater treatment strategies, able to eliminate pharmaceuticals from wastewater in an efficient and cheap manner. Among all the new technologies studied, fungal treatment of wastewater has been investigated due to the ability of some fungal species to degrade chemical contaminants, including pharmaceuticals. The elimination of these compounds have recently been studied in urban and hospital wastewater as well as in the waste generated in reverse osmosis treatment of wastewater effluents. These studies have been performed at lab-scale but some aspects of the fungal wastewater treatment still need to be addressed before its implementation at full-scale. The ultimate goal of this thesis is to study some of these aspects in order to generate more information about these wastewater technologies concerning removal of emerging pollutants. Therefore, the work presented aims to address the following specific objectives: i) to evaluate pharmaceuticals removal with the fungal treatment from an ecotoxicological point of view, ii) to evaluate the efficiency of the fungal treatment in the elimination of antibiotics, iii) to assess the spread of antibiotic resistance genes during the fungal treatment and iv) to study the relevance of absorption and/or adsorption processes contributing to pharmaceutical removal during fungal treatment. Based on these goals, the work of the thesis is presented in three parts: The first part is dedicated to the general evaluation of removal of pharmaceuticals in different wastewaters and to the ecotoxicological evaluation of those removals. An “Environmental Risk Assessment” is performed for the holistic evaluation of fungal treatment concerning pharmaceutical elimination and the hazard associated. In the second part, antibiotics removal and antibiotic resistance genes spread is studied jointly in a lab-scale fungal experiment performed with hospital wastewater. Both chemical and microbiological analytical methodologies were used for quantification of antibiotic residues and resistance genes respectively. A possible relationship between antibiotics and antibiotic resistance gene associated was also studied. The third part deals with the sorption processes taking place during the pharmaceuticals removal: first, in experiments performed with six different fungi for the elimination of selected pharmaceuticals in spiked water, and second in the experiments performed with Trametes versicolor for the elimination of pharmaceuticals present in a veterinary hospital wastewater. Pharmaceutical concentrations in the fungal biomass were also compared with those concentrations commonly measured in sludge from conventional wastewater treatment plants. The results from this thesis provide valuable information about several aspects of fungal treatment and point it out as a very promising technology for the removal of pharmaceuticals from wastewater effluents.