Ni-Catalyzed Reductive Carboxylation Reactions with Carbon Dioxide

Abstract

El gas hivernacle principal emès a causa del desenvolupament industrial de la nostra societat és el diòxid de carboni. Com a conseqüència, els darrers anys han estat testimonis del desenvolupament de processos per a la fixació de CO2 en molècules orgàniques. Tot i que l’ús químic del CO2 probablement no reduirà dràsticament la seva concentració a l’atmosfera, el seu baix cost i alta disponibilitat podria ajudar a substituir alguns dels processos industrials establerts que contribueixen al canvi climàtic. En particular, el grup carboxil està present en una gran quantitat de productes farmacèutics, agroquímics o plàstics, entre d’altres, fent de la seva síntesi un objectiu ideal per a l’ús químic de CO2. A diferència de les carboxilacions tradicionals de reactius organometàlics altament polaritzats i sensibles, les reaccions de carboxilació reductiva ofereixen la possibilitat d'utilitzar electròfils simples, representant una alternativa formidable, conceptualitat i practicitat a part, per a aquestes entitats nucleífiques.

Aquests estudis de doctorat s’han centrat en el desenvolupament i la comprensió de noves, senzilles i pràctiques reaccions reductives de carboxilacions per produir àcids carboxílics a partir d’electròfils barats i abundants mitjançant la catàlisi Níquel.

El principal gas de efecto invernadero emitido debido al desarrollo industrial de nuestra sociedad es el dióxido de carbono. Como consecuencia, los últimos años han sido testigos del desarrollo de procesos para la fijación de CO2 en moléculas orgánicas. Aunque la utilización química del CO2 probablemente no reducirá drásticamente su concentración en la atmósfera, su bajo costo y alta disponibilidad podrían ayudar a reemplazar algunos de los procesos industriales establecidos que contribuyen al cambio climático. En particular, el grupo carboxilo está presente en una gran cantidad de productos farmacéuticos, agroquímicos o plásticos, entre otros, lo que hace que su síntesis sea un objetivo ideal para la utilización de CO2. A diferencia de las carboxilaciones tradicionales de reactivos organometálicos sensibles altamente polarizados, las reacciones de carboxilación reductora ofrecen la posibilidad de emplear electrófilos simples, que representan una formidable alternativa, conceptualidad y practicidad a un lado, para tales entidades nucleofílicas.

Estos estudios de doctorado se han centrado en el desarrollo y la comprensión de reacciones de carboxilaciones reductoras nuevas, simples y prácticas para producir ácidos carboxílicos a partir de electrófilos económicos y abundantes mediante catálisis de Níquel.

The primary greenhouse gas emitted due to the industrial development of our society is carbon dioxide. As a consequence, the recent years have witnessed the development of processes for the fixation of CO2 into organic molecules. Although the chemical utilization of CO2 will most likely not dramatically reduce its concentration in the atmosphere, its low cost and high availability could potentially help replace some of the established industrial processes that contribute to climate change. In particular, the carboxylic acid motif is present on a myriad of pharmaceuticals, agrochemicals or plastics, among others, making their synthesis an ideal target for CO2 chemical utilization. Unlike traditional carboxylations of highly polarized, sensitive organometallic reagents, reductive carboxylation reactions offer the possibility to employ simple electrophiles, representing a formidable alternative, conceptuality and practicality aside, to such nuclephilic entities.

These doctoral studies have focused on the development and understanding of new, simple and practical reductive carboxylations reactions to produce carboxylic acids from inexpensive and abundant electrophiles by means of Ni-catalysis.