Theoretical Study of Spin Dynamics in Two-Dimensional Quantum Materials

Abstract

El camp de l’espintrònica té l’objectiu d’utilitzar el grau de llibertat d’espín de l’electró per emmagatzemar, transportar i manipular informació en dispositius electrònics de nova generació. En aquesta tesi, faig servir metodologies de transport quàntic per simular dinàmiques d’espín en dispositius fets amb materials bidimensionals. La primera part de la tesi se centra en el transport d’espín en grafè, mentre que la segona part tracta els efectes d’interconversió de càrrega-espín i fenòmens topològics en dicalcògens de metalls de transició de baixa simetria (TMDs). El formalisme de Landauer-Büttiker s’ha emprat, tal com està implementat en el programa de codi obert Kwant, per simular diferents tipus de dispositius electrònics, incloent les vàlvules d’espín no locals. En el grafè, revelo que s’hauria de tenir en compte la geometria completa de les vàlvules d’espín no locals a l’hora d’analitzar experiments en règim difusiu quan el transport d’espín és molt eficient; en cas contrari, es podrien subestimar les longituds de difusió d’espín. A més, predic el resultat experimental d’una mesura de precessió d’espín de Hanle quan la qualitat del material condueix el sistema cap a un règim de transport (quasi)balístic, un règim que la teoria típica de la difusió d’espins que s’utilitza per interpretar els experiments no cobreix. Per als TMDs, mostro que la baixa simetria present en algunes fases d’aquesta classe de materials afecta directament la seva textura d’espín, que al seu torn afecta el transport d’espín, així com els processos d’interconversió de càrrega-espín com l’efecte Hall d’espín. La polarització d’espín dels electrons en aquests TMDs mostra una textura d’espín persistent (en l’espai recíproc) fixada en una direcció al llarg del pla yz i, com a resultat, s’observa una relaxació d’espín anisotròpica. L’efecte Hall d’espín presenta un component no convencional, amb una acumulació d’espín generada dins del pla del material, que juntament amb la polarització convencional fora del pla, forma un efecte Hall d’espín oblic o inclinat. A prop de la regió de la banda prohibdia, l’eficiència d’interconversió de càrrega-espín arriba a valors de fins al 80% i, quan el nivell de Fermi es col·loca dins de la banda prohibida topològica, es prediu un efecte Hall d’espín quàntic oblic. Els corresponents estats de vora topològicament protegits són robustos envers desordre i porten espins polaritzats en la mateixa direcció que els de la part de baixa energia de la banda de conducció, que tenen la textura persistent d’espín. Els resultats presentats en aquesta tesi obren una nova perspectiva per predir i examinar el transport d’espín en dispositius de grafè d’alta qualitat i materials bidimensionals topològics de baixa simetria.

El campo de la espintrónica tiene como objetivo utilizar el grado de libertad de espín para almacenar, transportar y manipular información en dispositivos electrónicos de próxima generación. En esta tesis, utilizo metodologías de transporte cuántico para simular la dinámica de espín en dispositivos hechos de materiales bidimensionales. La primera parte de la tesis se centra en el transporte de espín en grafeno, mientras que la segunda parte trata los efectos de interconversión de carga-espín y los fenómenos topológicos en los dicalcogenuros de metales de transición de baja simetría (TMDs). Se ha empleado el formalismo Landauer-Büttiker, tal como está implementado en el programa de código abierto Kwant, para simular diferentes tipos de dispositivos electrónicos, incluidas las válvulas de espín no locales. En grafeno, revelo que se debe tener en cuenta la geometría completa de las válvulas de espín no locales al analizar experimentos en el régimen de difusión cuando el transporte de espín es muy eficiente; de lo contrario, se podrían subestimar las longitudes de difusión de espín. Además, predigo el resultado experimental de una medición de precesión de espín de Hanle cuando la alta calidad del material hace alcanzar un régimen de transporte (cuasi)balístico, un régimen que no es capturado por la teoría de difusión de espín típica utilizada para interpretar experimentos. Para los TMDs, muestro que la baja simetría presente en algunas fases de esta clase de materiales afecta directamente su textura de espín, lo que a su vez afecta el transporte de espín y los procesos de interconversión de carga-espín como el efecto Hall de espín. La polarización de espín de los electrones en estos TMDs muestra una textura de espín persistente (en el espacio recíproco) fijada en una dirección a lo largo del plano yz y, como resultado, se observa una relajación de espín anisotrópica. El efecto Hall de espín presenta un componente poco convencional, con acumulación de giro generada en el plano del material, que junto con la polarización convencional fuera del plano, forma un efecto Hall de giro oblicuo o inclinado. Cerca de la región de la banda prohibida, la eficiencia de interconversión de carga-espín alcanza valores de hasta el 80% y, cuando el nivel de Fermi se coloca en la banda prohibida topológica, se predice un efecto Hall de espín cuántico inclinado. Los correspondientes estados de borde protegidos topológicamente son resistentes al desorden y llevan espines polarizados en la misma dirección que la textura de espín persistente que se encuentra en la parte inferior de las bandas de conducción. Los hallazgos presentados en esta tesis abren una nueva perspectiva para predecir y analizar el transporte de espín en dispositivos de grafeno de alta calidad y materiales bidimensionales topológicos de baja simetría.

The field of spintronics aims at using the spin degree of freedom to store, transport and manipulate information in next-generation electronic devices. In this thesis, I use quantum transport methodologies to simulate spin dynamics in devices made of two-dimensional materials. The first part of the thesis focuses on spin transport in graphene, while the second part deals with charge-to-spin interconversion effects and topological phenomena in low-symmetry transition metal dichalcogenides (TMDs). The Landauer-Büttiker formalism has been employed, as implemented in the open-source Kwant package, to simulate different kinds of electronic devices, including nonlocal spin valves. In graphene, I reveal that the full geometry of nonlocal spin valves should be taken into account when analyzing experiments in the diffusive regime when the spin transport is very efficient; otherwise spin diffusion lengths might be underestimated. Furthermore, I predict the experimental outcome of a Hanle spin precession measurement when the material quality drives the system towards a (quasi)ballistic transport regime, a regime that is not captured by the typical spin diffusion theory used to interpret experiments. For TMDs, I show that the low symmetry common in some phases of this class of materials directly affects their spin texture, which in turn impacts the spin transport, as well as charge-to-spin interconversion processes such as the spin Hall effect. The spin polarization of electrons in these TMDs displays a momentum invariant (persistent) spin texture fixed in a direction along the yz plane, and as a result, anisotropic spin relaxation is found. The spin Hall effect exhibits an unconventional component, with spin accumulation generated in the plane, which together with the conventional out-of-plane polarization, forms an oblique or canted spin Hall effect. Near the band gap region, the charge-to-spin interconversion efficiency reaches values as large as 80% and, when the Fermi level is placed in the topologically nontrivial gap, a canted quantum spin Hall effect is predicted. The corresponding topologically protected edge states are robust to disorder and carry spins polarized in the same direction as the persistent spin texture found at the bottom of the conduction bands. The findings presented in this thesis open a new perspective to predict and scrutinize spin transport in high-quality graphene devices and topological, low-symmetry two-dimensional materials.