Detection, activation capture and valorization of CO2 in green solvents through processes electrochemically triggered

Abstract

Aquesta tesi presenta enfocaments eficients per produir compostos d’alt valor utilitzant i valoritzant el CO2. La metodologia emprada es basa en tècniques electroquímiques, que permeten utilitzar solucions químiques ecològiques, a més de mantenir l’objectiu d’oferir una potencial estratègia a llarg termini per reduir les emissions de CO2 a l’atmosfera, al temps que s’obtenen compostos útils. A més, els líquids iònics s’introdueixen com una alternativa més ecològica als tradicionals dissolvents orgànics apròtics emprats en els experiments electroquímics. Així mateix, es presenta una síntesi sostenible d’un líquid iònic en un sol pas, utilitzant una estratègia d’intercanvi d’ions. L’enfocament electroquímic es basa en tres estratègies diferents per valoritzar el CO2; en primer lloc, la reducció directa del CO2 a la superfície dels elèctrodes en presència d’un líquid iònic basat en l’imidazol. La segona es basa en l’activació electroquímica a través de diferents fissures C-X en presència de solucions saturades de CO2, produint processos d’electrocarboxilació. El tercer es basa en un procés catalític a través d’una catàlisi homogènia, on el CO2 es redueix indirectament en la solució.

Esta tesis presenta enfoques eficientes para producir compuestos de alto valor utilizando y valorizando el CO2. La metodología empleada se basa en técnicas electroquímicas, que permiten utilizar soluciones químicas ecológicas, además de mantener el objetivo de ofrecer una potencial estrategia a largo plazo para reducir las emisiones de CO2 en la atmósfera, al tiempo que se obtienen compuestos útiles. Además, se introducen los líquidos iónicos como una alternativa más ecológica a los tradicionales disolventes orgánicos apróticos empleados en los experimentos electroquímicos. Así mismo, se presenta una síntesis sostenible de un líquido iónico en un solo paso, utilizando una estrategia de intercambio de iones.

El enfoque electroquímico se basa en tres estrategias diferentes para valorizar el CO2; en primer lugar, la reducción directa del CO2 en la superficie de los electrodos en presencia de un líquido iónico basado en el imidazolio. La segunda se basa en la activación electroquímica a través de diferentes fisuras C-X en presencia de soluciones saturadas de CO2, produciendo procesos de electrocarboxilación. El tercero se basa en un proceso catalítico a través de una catálisis homogénea, donde el CO2 se reduce indirectamente en la solución.

This thesis presents efficient approaches for producing high value compounds using CO2 as a building block. The methodology employed is based on electrochemical techniques, which enable eco-friendly chemistry solutions to be used, as well as maintaining the aim of offering a potential long-term strategy for reducing CO2 emissions in the atmosphere, while obtaining useful compounds. Moreover, the ionic liquids are introduced as a greener alternative to the traditional organic aprotic solvents employed in electrochemical experiments. Also, presenting a sustainable one-pot synthesis of an ionic liquid, using an ion exchange strategy.

The electrochemical approach is relaying on three different strategies to valorize CO2; firstly, the direct reduction of CO2 on the electrode surface in presence of an imidazolium-based ionic liquid. The second one is based on the electrochemical activation through different C-X cleavages in the presence of CO2 saturated solutions, producing electrocarboxylation processes. Third one is based on a catalytic process through a homogeneous catalysis, where CO2 is indirectly reduced in the solution.