Cost-Effective Materials for The Energy Transition: From Water Splitting Catalysts to Carbon Dioxide Adsorbents

Abstract

La solució més plausible per satisfer la demanda d'energia del món un enfocament respectuós amb el medi ambient és l'ús d'energies renovables, com com l'energia del sol, l'energia solar o l'energia de la fermentació de matèria orgànica en condicions anaeròbiques, biomassa. D'una banda, l'objectiu és la substitució dels combustibles fòssils per una exempció de carboni Els combustibles solars, és a dir, els productes químics rics en energia es van formar amb l'ajuda de la llum solar. La fotosíntesi artificial s'aplica per a aquest propòsit. Una estratègia a emmagatzemar Energia solar en enllaços químics (H2 i O2) i supera la intermitència de aquesta font d'energia. No obstant això, aquests sistemes d'emmagatzematge tenen un coll d'ampolla, reacció d'oxidació de l'aigua a O2. Per tant, la cerca d'una robusta i eficient i un dels catalitzadors d'oxidació de l'aigua heterogènia de baix cost és un dels més grans reptes als quals s'enfronten actualment els científics per a la seva aplicació Estratègia de resolució energètica com a tecnologia comercial. Aquesta tesi es desenvoluparà l'estudi de dos enfocaments diferents per entendre les seves contribucions al propietats electrocatalítiques dels ànodes de treball basades en metalls abundants a la Terra per a la reacció d'oxidació de l'aigua electrocatalítica en medis alcalins. Al capítol 2 estudiarem l'efecte del dopatge en les propietats electrocatalítiques de ànodes d'hematita doblats amb diferents concentracions de redox contra no redox espècies actives (Ni i Zn). En el capítol 3 parlarem de la catalítica rendiment cap a Oxygen Evolution Reaction en medis alcalins de dos sèrie d'ànodes de ferrites espinel·les: Ni1–xZnxFe2On i (Ni1–xZnx)2FeOn, analitzant el efecte de la seva estequiometria controlada amb composicions variables Zn i Ni. D'altra banda, la biomassa, en particular el biogàs, podria ser una altra prometedora energia renovable a causa del benefici mediambiental de l'ús del biometà com a substitut dels combustibles fòssils. El coll d'ampolla d'aquest combustible verd és el pas de la purificació, ja que el biogàs conté grans quantitats de CO2 que cal eliminar des de redueixen el seu valor calòric. Per aquesta raó, el desenvolupament i implementació de la captura, utilització i emmagatzematge de carboni efectiu (CCUS) La tecnologia és crucial. Així, en el capítol 4 l'objectiu serà estudiar el nostre Marc Metal-Organic patentat, TAMOF-1, com a material adsorbent per separació de diòxid de carboni, metà i mescles de nitrogen per fisiorpió processos d'adsorció, comparant-ho amb un dels més importants Adsorbents, Cu-BTC. Finalment, en el capítol 5 el rang d'aplicació d'aquest S'estudiarà el TAMOF-1, ampliant el seu ús a la separació de la llum hidrocarburs com ara parafines, olefines i mescles de gas alquí, que són recursos energètics essencials i matèries primeres per a la producció de diversos Els productes químics d'alta importància industrial.

La solución más plausible para satisfacer la demanda de energía del *mónun enfoque respetuoso con el medio ambiente es el uso de energías renovables, *comcom la energía del sol, la energía solar o la energía de la *fermentacióde materia orgánica en condiciones anaeróbicas, biomasa.Por un lado, el objetivo es la sustitución de los combustibles fósiles por una exención de *carboniEls combustibles solares, es decir, los productos químicos ricos en energía se formaron con la ayuda de la luz solar.la fotosíntesis artificial se aplica para este propósito. Una estrategia a *emmagatzemarEnergia solar en enlaces químicos (H2 y O2) y supera la *intermitència *deaquesta fuente de energía. Sin embargo, estos sistemas de almacenamiento tienen un cuello de botella,reacción de oxidación del agua a O2. Por lo tanto, la busca de una robusta y *eficienti uno de los catalizadores de oxidación del agua heterogénea de bajo coste es uno de los más *gransreptes a los cuales se enfrentan actualmente los científicos para su *aplicacióEstratègia de resolución energética como tecnología comercial. Esta tesis se *desenvoluparàl'estudio de dos enfoques diferentes para entender sus contribuciones *alpropietats *electrocatalítiques de los ánodos de trabajo basadas en metales abundantes a la *Terraper a la reacción de oxidación del agua *electrocatalítica en medios alcalinos. Al *capítol2 estudiaremos el efecto del dopaje en las propiedades *electrocatalítiques *deànodes de *hematita doblados con diferentes concentraciones de redox contra no *redoxespècies activas (Ni y *Zn). En el capítulo 3 hablaremos de la *catalíticarendiment hacia *Oxygen *Evolution *Reaction en medios alcalinos de *dossèrie de ánodos de ferritas *espinel·les: *Ni1–*xZnxFe2On y (*Ni1–*xZnx)*2FeOn, analizando *elefecte de su estequiometría controlada con composiciones variables *Zn y Ni.Por otro lado, la biomasa, en particular el biogás, podría ser otra *prometedoraenergia renovable a causa del beneficio medioambiental del uso del biometano como *asubstitut de los combustibles fósiles. El cuello de botella de este combustible verde es el paso de la purificación, puesto que el biogás contiene grandes cantidades de CO₂ que hay que eliminar *des *deredueixen su valor calórico. Por esta razón, el desarrollo *iimplementació de la captura, utilización y almacenamiento de carbono efectivo (*CCUS)La tecnología es crucial. Así, en el capítulo 4 el objetivo será estudiar el *nostreMarc *Metal-*Organic patentado, *TAMOF-1, como material adsorbente *perseparació de dióxido de carbono, metano y mezclas de nitrógeno por *fisiorpióprocessos de adsorción, comparándolo con uno de los más *importantsAdsorbents, Cu-*BTC. Finalmente, en el capítulo 5 el rango de aplicación de estos'estudiará el *TAMOF-1, ampliando su uso en la separación de la *llumhidrocarburs como por ejemplo parafinas, olefinas y mezclas de gas *alquí, que *sónrecursos energéticos esenciales y materias primas para la producción de *diversosEls productos químicos de alta importancia industrial.

The most plausible solution to satisfy the world’s energy demand following an environmentally friendly approach, is the use of renewable energies, such as the energy from the sun, solar energy, or the energy from the fermentation of organic matter under anaerobic conditions, biomass. On the one hand, the aim is the replacement of fossil fuels by carbon-free solar fuels, i.e., energy-rich chemicals formed with the help of sunlight. Artificial photosynthesis is implemented for this purpose. A strategy to store solar energy in chemical bonds (H2 and O2) and overcome the intermittency of this energy source. However, these storing systems have a bottleneck, the oxidation reaction of water to O2. Therefore, the search for a robust, efficient and inexpensive heterogeneous water oxidation catalyst is one of the greatest challenges that scientists are facing nowadays for the implementation of this energy-solving strategy as a commercial technology. This Thesis will develop the study of two different approaches to understand their contributions to the electrocatalytic properties of working anodes based on Earth abundant metals for the electrocatalytic water oxidation reaction in alkaline media. In Chapter 2, we will study the effect of doping on the electrocatalytic properties of hematite anodes doped with different concentrations of redox vs. non-redox active species (Ni and Zn). In Chapter 3, we will discuss the catalytic performance towards Oxygen Evolution Reaction in alkaline media of two series of spinel ferrites anodes: Ni1–xZnxFe2On and (Ni1–xZnx)2FeOn, analysing the effect of their controlled stoichiometry with variable Zn and Ni compositions. On the other hand, biomass, particularly biogas, could be another promising renewable energy due to the environmental benefit of using bio-methane as a substitute for fossil fuels. The bottleneck of this green fuel is the purification step, as biogas contains large quantities of CO2 that must be removed since they reduce its calorific value. For this reason, the development and implementation of effective carbon capture, utilization and storage (CCUS) technology is crucial. Thus, in Chapter 4 the objective will be to study our patented Metal-Organic Framework, TAMOF-1, as an adsorbent material for separation of carbon dioxide, methane and nitrogen mixtures by physisorption adsorption processes, comparing it with one of the most relevant commercial adsorbents, Cu-BTC. Finally, in Chapter 5 the range of application of this TAMOF-1 will be studied, extending its use to the separation of light hydrocarbons such as paraffin, olefin and alkyne gas mixtures, which are essential energy resources and raw materials for the production of several chemical products of high industrial importance.