Universitat Rovira i Virgili. Departament de Química Analítica i Química Orgànica
Des de les últimes dècades, la humanitat s'enfronta a un augment de l'ocurrència de condicions meteorològiques extremes i esdeveniments climàtics, que estan directament associats a l'escalfament global i l'ús il·limitat de combustibles fòssils com a font d'energia. Així, la comunitat científica intenta fer front al canvi climàtic centrant-se a trobar noves alternatives sostenibles. L'energia solar és especialment interessant i prometedora en aquest sentit, ja que representa una font d'energia gairebé il·limitada i és neta, sostenible i segura. La conversió directa de l'energia solar en enllaços químics, com els combustibles líquids o gasosos, permet un fàcil emmagatzematge i transport i pot conduir a la consecució de l'objectiu d'emissions netes zero per al 2050. En aquesta tesi doctoral es manté l'enfocament de la recerca. sobre el procés de fotosíntesi artificial, on la radiació solar es recull en materials absorbents i, mitjançant la interacció amb catalitzadors moleculars específics, es transfereix a combustibles verds mitjançant la reacció d'oxidació d'aigua (WOR) a dioxigen i la reacció de reducció de CO2 (CO2RR) a productes d'hidrocarburs. En particular, aquest treball es basa en la síntesi, caracterització i anàlisi foto(electro)química de materials híbrids moleculars formats per catalitzadors moleculars basats en Ru i Co ancorats a semiconductors orgànics. L'objectiu de la tesi doctoral completa és oferir una alternativa més sostenible als materials d'ús habitual per a la conversió d'energia i proporcionar un estudi adequat de la cinètica i el mecanisme de la catàlisi.
Desde las últimas décadas, la humanidad se enfrenta a un aumento en la ocurrencia de condiciones climáticas extremas y eventos climáticos, los cuales están directamente asociados al calentamiento global y al uso ilimitado de combustibles fósiles como fuente de energía. La comunidad científica intenta así afrontar el cambio climático centrándose en la búsqueda de nuevas alternativas sostenibles. La energía solar es particularmente interesante y prometedora en este sentido, ya que representa una fuente de energía casi ilimitada y es limpia, sostenible y segura. La conversión directa de la energía solar en enlaces químicos, como combustibles líquidos o gaseosos, permite un fácil almacenamiento y transporte y puede conducir a la consecución del objetivo de cero emisiones netas para 2050. En esta tesis doctoral se mantiene el foco de la investigación sobre el proceso de fotosíntesis artificial, donde la radiación solar se recolecta en materiales absorbentes y, a través de la interacción con catalizadores moleculares específicos, se transfiere a combustibles verdes a través de la reacción de oxidación del agua (WOR) a dioxígeno y la reacción de reducción de CO2 (CO2RR) a productos de hidrocarburos. En particular, este trabajo se basa en la síntesis, caracterización y análisis foto(electro)químico de materiales híbridos moleculares compuestos por catalizadores moleculares basados en Ru y Co anclados sobre semiconductores orgánicos.
Since the last decades, humanity is facing an increase in the occurrence of extreme weather conditions and climate events, which are directly associated to global warming and the unlimited use of fossil fuels as energy source. The scientific community is thus attempting to face climate change by focusing on finding new sustainable alternatives. Solar energy is particularly interesting and promising in this regard, since it represents an almost unlimited energy source and is clean, sustainable and safe. The direct conversion of solar energy into chemical bonds, such as liquid or gas fuels, allows an easy storage and transportation and can lead to the achievement of the net zero emission objective by 2050. In this doctoral thesis, the focus of the research is kept on the process of artificial photosynthesis, where the solar radiation is harvested into absorbing materials and, through the interaction with specific molecular catalysts, transferred into green fuels via water oxidation reaction (WOR) to dioxygen and CO2 reduction reaction (CO2RR) to hydrocarbon products. In particular, this work is based on the synthesis, characterization and photo (electro)chemical analysis of molecular hybrid materials consisting of Ru and Co-based molecular catalysts anchored on organic semiconductors. The aim of the full doctoral thesis is to provide a more sustainable alternative to the commonly used materials for energy conversion and to provide an adequate study of the kinetics and mechanism of the catalysis.
fotosíntesi artificial; catàlisi; materials híbrids; fotosíntesis artificial; catálisis; materiales híbridos; artificial photosynthesis; catalysis; hybrid materials
54 - Química; 542 - Química pràctica de laboratori. Química preparativa i experimental; 546 - Química inorgànica
Ciències
ADVERTIMENT. Tots els drets reservats. L'accés als continguts d'aquesta tesi doctoral i la seva utilització ha de respectar els drets de la persona autora. Pot ser utilitzada per a consulta o estudi personal, així com en activitats o materials d'investigació i docència en els termes establerts a l'art. 32 del Text Refós de la Llei de Propietat Intel·lectual (RDL 1/1996). Per altres utilitzacions es requereix l'autorització prèvia i expressa de la persona autora. En qualsevol cas, en la utilització dels seus continguts caldrà indicar de forma clara el nom i cognoms de la persona autora i el títol de la tesi doctoral. No s'autoritza la seva reproducció o altres formes d'explotació efectuades amb finalitats de lucre ni la seva comunicació pública des d'un lloc aliè al servei TDX. Tampoc s'autoritza la presentació del seu contingut en una finestra o marc aliè a TDX (framing). Aquesta reserva de drets afecta tant als continguts de la tesi com als seus resums i índexs.