Digital Solutions for Modeling Heterogeneous Catalysis

Abstract

La catàlisi heterogènia és clau per afrontar els reptes socials i ambientals actuals. El disseny de catalitzadors més sostenibles continua sent una tasca costosa i principalment experimental, i les simulacions computacionals encara s’utilitzen poc en la presa de decisions a causa de la incertesa associada al modelatge dels fenòmens complexos a les superfícies. L’arribada de l’Aprenentatge Automàtic (Machine Learning, ML) ha ofert una nova i fascinant alternativa, no basada en l’estudi directe dels fenòmens fisicoquímics, sinó en un enfocament purament basat en dades. De la mateixa manera que un catalitzador accelera una reacció química, l’Aprenentatge Automàtic ha d’accelerar el disseny de catalitzadors en un futur proper. Aquesta Tesi explora com el ML i l'automatització poden impulsar la química computacional des d’un paper de suport fins a un rol central en la comprensió i descobriment de catalitzadors. Primer, es presenta GAME-Net, una xarxa neuronal de grafs dissenyada per predir energies d’adsorció —un descriptor clau de l’activitat catalítica— sobre superfícies de metalls de transició. Evitant les costoses simulacions de la Teoria del Funcional de la Densitat (DFT), GAME-Net permet modelar de manera més ràpida i econòmica reaccions amb molècules complexes com plàstics, biomassa i poliuretans.

La catálisis heterogénea es fundamental para abordar los desafíos sociales y medioambientales actuales. El diseño de catalizadores más sostenibles sigue siendo una tarea costosa y en gran parte experimental, y las simulaciones computacionales aún se utilizan poco en la fase de toma de decisiones debido a la incertidumbre asociada al modelado de fenómenos complejos en superficie. La aparición del Machine Learning (ML) ha ofrecido una nueva y fascinante alternativa, no basada en el estudio directo de los fenómenos físico-químicos, sino en un enfoque puramente basado en datos. Del mismo modo que un catalizador acelera una reacción química, ML debe acelerar el diseño de catalizadores en futuro. Esta Tesis explora cómo el ML y la automatización pueden promover la química computacional desde un papel de apoyo hasta un papel central en la comprensión y descubrimiento de catalizadores. Primero, se presenta GAME-Net, una red neuronal de grafos diseñada para predecir energías de adsorción, un descriptor clave de la actividad catalítica, sobre metales de transición. Al evitar las costosas simulaciones de Density Functional Theory (DFT), GAME-Net permite un modelado más rápido y económico de reacciones con moléculas complejas como plásticos, biomasa y poliuretanos.

Heterogeneous catalysis is central to addressing today's societal and environmental challenges. Designing more sustainable catalysts remains an expensive and largely experimental task, with computational simulations still underused during the decision-making phase, due to the uncertainty in modeling complex surface phenomena. The advent of Machine Learning (ML) created a new, fascinating alternative not based on the direct study of physicalchemical phenomena, but on a purely data-driven fashion. In the same way a catalyst speeds up a chemical reaction, Machine Learning must accelerate catalyst design in the near future. This Thesis explores how ML and automation can promote computational chemistry from a supportive to a guiding role in catalyst understanding and discovery. First, I introduce GAME-Net, a graph neural network designed to predict adsorption energies—a key descriptor of catalytic activity—on transition metal surfaces. By bypassing costly Density Functional Theory (DFT) simulations, GAME-Net enables faster, cheaper modeling of reactions involving complex molecules such as plastics, biomass, and polyurethanes. Next, I present GAME-Net-UQ, an extension of the model capable of predicting transition state energies and the energy of adsorbed radical fragments.