Hexaaluiminate-type catalysts for n2o abatement

Abstract

En las últimas décadas, se han estudiado un gran número de los catalizadores para la descomposición catalítica de N2O. Sin embargo, la mayoría de estos catalizadores no muestran actividades razonables en condiciones reales de proceso Los hexaaluminatos sustituidos por metales, hasta ahora utilizados principalmente en la combustión catalítica de metano, poseen excelentes cualidades para ser prometedores candidatos para la descomposición de N2O a alta temperatura. Su estructura laminada, y la presencia de sitios redox proporcionan a este material una gran estabilidad química, una alta resistencia al choque térmico y gran actividad <br/>Esta tesis se centra en el estudio completo de la síntesis, y completa caracterización de hexaaluminatos. Los materiales han sido evaluados, por primera vez, en la descomposición catalítica de N2O a alta temperatura, simulando condiciones reales en dos de las mayores fuentes de emisión de N2O, ácido nítrico y combustión de lecho fluidizado. Además, se presenta una nueva ruta de síntesis para mejorar su actividad catalítica. Por último, el mecanismo de la reacción se ha estudiado con el fin de entender como descompone el N2O en N2 y O2.

Over the last decades, a large number of catalysts have been studied for catalytic decomposition of N2O. Most of these catalysts failed to be an alternative option for already commercialized counterparts and few of them showed reasonable activities under realistic conditions. Metal&#8208;substituted hexaaluminates, so far applied mainly in the catalytic combustion of methane in gas&#8208;turbine applications, show excellent qualities as promising candidates for high&#8208;temperature N2O abatement. Their layered structure together with the presence of redox sites provides chemical stability, high&#8208;resistance to thermal shock and high activity. <br/>This thesis focuses on the development of metal&#8208;substituted hexaaluminates, a novel catalytic system for high&#8208;temperature N2O abatement. Synthesis, in situ thermal activation and characterization of metal&#8208;substituted hexaaluminates have been carried out with the aim of gaining a better understanding of their formation. The catalytic activity was also evaluated simulating realistic conditions in both processes, i.e. nitric acid plant and stationary combustion. Additionally, an alternative route of synthesis, using templating approaches for the first time, has been successfully developed improving their catalytic activity. Finally, transient studies in the Temporal Analysis of Products (TAP) reactor have been carried out in order to gain insights into the N2O decomposition mechanism into N2 and O2.