On the use of layered double hydroxides in the management of 129I from liquid nuclear wastes

Autor/a

Iglesias Pérez, Luis

Director/a

Medina Cabello, Francisco

Codirector/a

García Álvarez, Mayra

Fecha de defensa

2015-04-24

Depósito Legal

T 893-2015

Páginas

191 p.



Departamento/Instituto

Universitat Rovira i Virgili. Departament d'Enginyeria Química

Resumen

El 129I està considerat un radionúclid perillós a causa del seu llarg temps de vida mitjana, la baixa interacció que presenta amb la majoria dels materials geològics i la seva rellevància biològica. L'activitat nuclear ha generat al voltant de 5068 kg de 129I, apareixent molt diluït en les deixalles aquoses de les centrals nuclears. Els hidròxids dobles laminars (HDLs) de Mg/Al han estat estudiats com materials adsorbents de iodur, fent proves amb diferents ràtios i diferents anions interlaminars. La capacitat d'adsorció es veu seriosament afectada per les propietats texturals del material, i els òxids mixtes derivats de les HDLs de carbonat amb ràtio Mg/Al 3/1 tenen la major capacitat d'adsorció, la qual s'incrementa amb l'aplicació d'ultrasons. HDLs de diferents composicions es van estudiar també com a possibles candidats per a la immobilització de iode (com iodat o com iodur) utilitzant diferents mètodes d'incorporació: coprecipitació, intercanvi aniònic i reconstrucció. La reconstrucció dóna la major incorporació de iodat, ca. El 54% enfront del ca. 40% que va aconseguir per coprecipitació. També es va estudiar l'estabilitat tèrmica dels materials i la pèrdua de iodat en contacte amb una solució. La pèrdua al escalfar a 453 K les mostres va ser molt significativa i també ho va ser la pèrdua de iodat en contacte amb aigua Milli-Q o salmorra. En l'etapa actual de la investigació es poden considerar els HDLs com a aptes per adsorbir iodur d'una solució però no són adequats per a un emmagatzematge a llarg termini de iode radioactiu.


El 129I está considerado un radionucleido peligroso debido a su largo tiempo de vida media, la baja interacción que presenta con la mayoría de los materiales geológicos y su relevancia biológica. La actividad nuclear ha generado alrededor de 5068 kg de 129I, apareciendo muy diluido en las desechos acuosos de las centrales nucleares. Los hidróxidos dobles laminares (HDLs) de Mg-Al con diferentes ratios y diferentes aniones interlaminares han sido estudiados como materiales adsorbentes de yoduro. La capacidad de adsorción se vió fuertemente afectada por las propiedades texturales del material, y los óxidos mixtos derivados de las HDLs de carbonato con ratio Mg/Al 3/1 tienen la mayor capacidad de adsorción, la cual se incrementa con la aplicación de ultrasonidos. HDLs de diferentes composiciones se estudiaron también como posibles candidatos para la inmovilización de yodo (como yodato o como yoduro) usando diferentes métodos de incorporación: coprecipitación, intercambio aniónico y reconstrucción. La reconstrucción da la mayor incorporación de yodato, ca. 54% frente al ca. 40% que alcanzó por coprecipitación. También se estudió la estabilidad térmica de los materiales y la pérdida de yodato en contacto con una solución. La pérdida del al calentar a 453 K fue muy significativa y también lo fue la pérdida de yodato en contacto con agua Milli-Q o salmuera. En la etapa actual de la investigación se pueden considerar a los HDLs como aptos para adsorber yoduro de una solución pero no son adecuados para un almacenamiento a largo plazo de yodo radiactivo.


129I is considered to be a very hazardous radionuclide due to its long half-life, the low interaction that it presents with most geological materials and its biological relevance. The nuclear activity has generated around 5068 kg of 129I, present very diluted in liquid wastes from nuclear power plants. Mg-Al Layered double hydroxides (LDHs) with different ratios and interlayer anion have been studied as iodide adsorbent materials. Adsorption capacity was strongly affected by material textural properties, and the carbonate LDHs-derived mixed oxides with Mg/Al ratio of 3/1 showed the largest adsorption capacity, increased applying ultrasound. LDH of different compositions were studied as potential candidates for the immobilization of iodine (as iodate or iodide) using different incorporation methods: coprecipitation, anionic exchange and reconstruction. The reconstruction gives the highest iodate incorporation, ca. 54 % vs. ca. 40 % reached by coprecipitation. The thermal stability of the materials and the anionic release in contact with a solution was also studied. The iodine loss by heating at 453 K was very significative and the release of iodine in contact with Milli-Q water and brine solution. At the present stage of the research we may conclude, that LDHs can be considered as iodine scavengers for a short-term storage, but they are not suitable for a long-term storage of radioactive iodine.

Palabras clave

Hidròxid Doble Laminar; 129I; Residus radioactius; Hidróxidos Dobles Laminares; Residuos radiactivos; Layered Double Hydroxide; Radioactive wastes

Materias

54 - Química; 546 - Química inorgánica; 548 - Cristalografía

Documentos

TESIS.pdf

4.847Mb

 

Derechos

ADVERTIMENT. L'accés als continguts d'aquesta tesi doctoral i la seva utilització ha de respectar els drets de la persona autora. Pot ser utilitzada per a consulta o estudi personal, així com en activitats o materials d'investigació i docència en els termes establerts a l'art. 32 del Text Refós de la Llei de Propietat Intel·lectual (RDL 1/1996). Per altres utilitzacions es requereix l'autorització prèvia i expressa de la persona autora. En qualsevol cas, en la utilització dels seus continguts caldrà indicar de forma clara el nom i cognoms de la persona autora i el títol de la tesi doctoral. No s'autoritza la seva reproducció o altres formes d'explotació efectuades amb finalitats de lucre ni la seva comunicació pública des d'un lloc aliè al servei TDX. Tampoc s'autoritza la presentació del seu contingut en una finestra o marc aliè a TDX (framing). Aquesta reserva de drets afecta tant als continguts de la tesi com als seus resums i índexs.

Este ítem aparece en la(s) siguiente(s) colección(ones)