Efectos Estructurales y de Interfase en Capas Finas de La(2/3)Ca(1/3)MnO(3)

Abstract

En el desarrollo de esta tesis hemos analizado distintos aspectos preliminares relacionados con la utilización de óxidos complejos, tales como las perovskitas de manganeso, en la implementación de dispositivos con potenciales aplicaciones en magnetoelectrónica. En concreto, hemos abordado a fondo distintos aspectos relacionados con la fabricación de uniones túnel magnéticas basadas en el sistema La2/3Ca1/3MnO3 (LCMO)/SrTiO3 (STO).<br/>Nuestro trabajo ha puesto de manifiesto que la técnica de pulverización catódica de RF es adecuada para el crecimiento de capas epitaxiales de LCMO de alta calidad sobre sustratos monocristalinos diversos (STO, LaAlO3 (LAO)). Las heteroestructuras LCMO/STO y LCMO/LAO han sido objeto de un detallado análisis poniendo de manifiesto que el desacoplo de parámetros de red juega un papel muy importante tanto sobre el tipo de crecimiento de las heteroestructuras como sobre las propiedades físicas. El sistema LCMO/STO (&#948;=1.2%) crece tensionado en el plano y permite crecer capas de hasta unos 100 nm sin que haya relajación parcial de la tensión estructural. En cambio, el sistema LCMO/LAO (&#948;=-1.8%) crece comprimido en el plano y muestra señales de relajación parcial de la tensión estructural incluso para espesores en torno a los 10 nm.<br/>El análisis de las propiedades magnéticas y de transporte muestran que ambos sistemas LCMO/STO y LCMO/LAO adolecen de una notable disminución tanto de su temperatura de transición magnética, TC, como de su magnetización de saturación, MS, al disminuir el espesor de las capas, siendo éste más acusado en el caso del LCMO/STO. Tratamientos térmicos al aire a alta temperatura permiten una mejora sustancial de las propiedades magnéticas y de transporte en ambos sistemas. La mejora es mucho más rápida en el sistema LCMO/LAO. Así mismo, el aumento del espesor de las capas también promueve una mejora de las propiedades, que se aproximan a las del material en forma masiva conforme el grosor aumenta. Esta evolución se ha relacionado con la aparición de una capa no magnética en la superficie de las capas de LCMO que se pone de manifiesto, predominantemente para las capas de LCMO/LAO ultra delgadas. Por otro lado, hemos visto como esta capa inerte puede ser reducida hasta un orden de magnitud mediante tratamientos térmicos de las muestras a alta temperatura.<br/>Nuestro trabajo ha puesto de manifiesto que la tensión estructural juega un papel fundamental y que las mejoras de TC y MS con los tratamientos térmicos están fundamentalmente ligadas a una relajación parcial de la tensión estructural. Otras posibilidades, tales como la incorporación de oxigeno o la variación de la microestructura de las muestras han sido descartadas en base a medidas de efecto Hall y análisis de microscopía electrónica de alta resolución.<br/>Para el estudio de las propiedades de transporte en las interfases hemos desarrollado un procedimiento experimental basado en la utilización de un microscopio de fuerzas atómicas trabajando en modo corriente permitiendo la caracterización de barreras aislantes e interfases entre un metal noble y un óxido complejo. Este método permite la caracterización de barreras y superficies soslayando los problemas derivados del desconocimiento preciso del contacto entre la punta de AFM y la superficie de la capa. Se realizaron medidas mediante la definición de nanocontactos de diferente geometría y tamaño realizados por distintas técnicas de nanofabricación. Mediante el estudio de las curvas I(V) en nanocontactos de LCMO/metal noble (Au, Pt) constatamos la existencia de una barrera superficial aislante (túnel) para capas finas vírgenes de LCMO/LAO. Mediante el ajuste de las curvas I(V) utilizando el modelo de Simmons hemos derivado valores para la capa aislante que concuerdan muy bien con otros datos reportados, además esta capa aislante puede ser reducida drásticamente mediante tratamientos térmicos en atmósfera ambiente.

In this Thesis we have analyzed different preliminary aspects related to the use of complex oxides, such as manganes perovskites, for implementation of functional devices with potential application on magnetoelectronics. To be precise, we have faced in deep the different aspects related with the fabrication of magnetic tunnel junctions based on the La2/3Ca1/3MnO3 (LCMO)/SrTiO3 (STO) system.<br/>Our work makes evident the suitability of RF sputtering technique for growing high quality epitaxial layers of LCMO onto several single-crystalline substrates (STO, LaAlO3 (LAO)). The heterostructures LCMO/STO and LCMO/LAO have been object of a detailed analysis showing up that structural misfit plays a significant role both on the heterostructures growth process and on the physical properties. The system LCMO/STO (&#948;=1.2%) is under in-plane tensile strain but, thin films up to 100 nm thick can be grown without any partial relieve of the structural strain. In contrast, the system LCMO/LAO (&#948;=-1.8%) grows under in-plane compressive strain and shows clear traces of partial relaxation of structural strain even for thicknesses around 10nm.<br/>The analysis of the magnetic and transport properties indicates that both systems have an outstanding depression on both the temperature transition, TC, and the saturation magnetization, MS, when decreasing the thin film thickness, being this phenomenon more pronounced in the case of LCMO/STO. High temperature annealing processes in air promote a remarkable improvement of the magnetic and transport properties in both systems. This improvement is faster and more evident in the LCMO/LAO system.<br/>In addition, we have verified that the increment of the film thicknesses also promotes an improvement of the physical properties, approaching that of bulk samples. This evolution has been correlated with the existence of a non magnetic layer at the topmost layers of the LCMO thin films, whose effect becomes more relevant as the film thickness decreases and being dominant for ultra-thin films in the LCMO/LAO system. It has been observed that this dead layer can be reduced up to one order of magnitude by high temperature annealing processes.<br/>Our work has demonstrated that structural strain plays a fundamental role on the magnetic and transport properties of these systems and the improvements of TC and MS with annealing processes is strongly linked to a partial relaxation of the structural strain. Other possibilities, such as oxygen uptake or modifications of the microstructure of the samples have been ruled out in base of Hall Effect measurements and high resolution transmission electron microscopy analysis.<br/>To study transport properties at the interfaces we have developed an experimental procedure based on the use of an atomic forces microscope (AFM) working in current sensing mode, permiting the electrical characterization of insulating barriers and the interfaces between the precious metal and the complex oxide. This method allows characterizing transport properties of barriers and interfaces avoiding the problems related to the uncertainty of the exact nature of the contact between the AFM tip an the analyzed surface. Measurements were realized by defining nanocontacts, with different geometries and sizes, using different nanofabrication techinques.