Development and application of control strategies in an aerobic biotrickling filter for H2S removal from biogas streams: experimental and modelling study

Abstract

L’aplicació industrial de biofiltres percoladors per la dessulfuració de corrents de biogàs en condicions aeròbies requereix del desenvolupament i aplicació d’estratègies de control per poder aconseguir una operació robusta, estable i fiable davant de condicions de carga de H2S variables. El control d’aquest tipus de reactors es difícil ja que la seva controlabilitat depèn de diversos paràmetres com el transport O2, l’activitat biològica,l’ estructura de la bio-pel·lícula i la variabilitat de la carga entre altres. Degut a això, abans de la implementació experimental de les estratègies de control, el sistema ha de ser profundament estudiat per poder de caracteritzar les diferents variables que comprenen un llaç de control. En aquesta tesi, no només s’ha dut a terme un estudi experimental per poder entendre el funcionament dels biofiltres percoladors per a la dessulfuració aeròbia de corrents de biogàs, sinó que també s’ha inclòs un estudi utilitzant un model amb el objectiu d’avaluar les diferents estratègies abans de la seva implementació experimental. L’estudi abiòtic sobre el tipus de configuració del flux gas-líquid realitzat prèviament a la posada en marxa del biofiltre percolador, va indicar que la configuració en paral·lel es la mes adequada per a millorar el transport gas-líquid d’oxigen, el qual va ser avaluat mitjançant la taxa estàndard de transport d’oxigen. A més a més, es va demostrar que la regulació de la velocitat de percolació era una variable més efectiva per tal de obtenir taxes de transferència d’oxigen mes altes si es comparava amb la regulació del cabal d’aeració. Aquest resultat va ser posteriorment confirmat durant els experiments biòtics, on l’efecte del rendiment del biofiltre percolador davant la regulació de la velocitat de percolació i del cabal d’aeració va ser quantificat. La regulació de la velocitat de percolació va demostrar tenir una major influència en els principals paràmetres de rendiment tal com l’eficiència d’eliminació, la capacitat d’eliminació i principalment sobre la selectivitat de sulfat, indicant ser una variable adequada per la millora del transport de O2 en el llit empacat. Posteriorment la tritimetria va ser avaluada com a possible variable mesurada, amb el fi de poder relacionar l’activitat biològica i els canvis operacionals amb la producció de protons i la taxa de producció de protons generat per la reacció biòlogica. La titrimetria va ser aplicada a tant a un procés en continu, com en un procés discontinu, indicant que la producció de protons es una variable més adequada per a la monitorització del procés que per l’aplicació en un llaç de control. Abans de la implementació experimental de les estratègies de control, un model dinàmic incloent els diferents processos fisicoquímics i biològics que formen part de la eliminació de altes carregues de H2S en corrents de biogàs mitjançant biofiltres percoladors va ser desenvolupat, i satisfactòriament calibrat i validat. Aquest model va permetre l’avaluació de la influencia de diferents paràmetres sobre les principals variables operacionals mitjançant un anàlisi de sensibilitat, així com dels límits de controlabilitat, les capacitats màximes i conèixer el valor afegit de les estratègies de control en la dessulfuració de biogàs en biofiltres percoladors en condiciones aeròbies. Finalment, control retro-alimentat i anticipatiu basat en la regulació de la velocitat de percolació va ser experimentalment avaluat. Aquestes estratègies van ser dissenyades a partir de informació obtinguda durant la caracterització de les variables manipulades i amb el anàlisi realitzat amb el model. Les estratègies de control basades en la regulació de la velocitat de percolació van demostrar ser una eina efectiva per la millora del rendiment dels biofiltres percoladors en condicions aeròbies degut a una considerable millora del transport gas-líquid d’oxigen, sense la necessitat de diluir el corrent de biogàs.

La aplicación industrial de biofiltros percoladores para la desulfuración de biogás en condiciones aerobias requiere del desarrollo y aplicación de estrategias de control con el fin de poder conseguir una operación robusta, estable y fiable en condiciones de carga variable de H2S. El control de este tipo de reactores biológicos es difícil ya que su controlabilidad depende de parámetros como el transporte de O2, actividad biológica, estructura de la biopelícula, y la variabilidad de la carga entre otros. Por ello, antes de realizar la implementación de las estrategias de control, el sistema debe de ser profundamente estudiado para caracterizar las diferentes variables que comprenden un lazo de control. En esta tesis, no solo trabajo experimentación en diferentes condiciones de operación ha sido realizado para entender la desulfuración de biogás en biofiltros percoladores en condiciones aeróbicas, sino que también un estudio utilizando un modelo también ha sido incluido con el fin de poder evaluar las diferentes estrategias antes de su implementación experimental. El estudio abiótico sobre el tipo de patrón de flujo gas-liquido realizado previo a la puesta en marcha del biofiltro percolador, indico que el patrón en paralelo era la configuración más adecuada para mejorar el transporte gas-liquido de O2, el cual fue evaluado utilizando la tasa de estándar de transferencia de oxígeno. Además, se demostró que la regulación de la velocidad de percolación era la variable más efectiva para poder obtener mayores tasas de transferencia de oxígeno si se comparaba con la regulación del caudal de aireación. Este resultado luego fue confirmado en los experimentos bióticos, donde el efecto en el rendimiento del biofiltro percolador de la regulación de la velocidad de percolación y del caudal de aireación fue cuantificado. La regulación de la velocidad de percolación demostró tener una mayor influencia en los principales parámetros de rendimiento tales como la eficiencia de eliminación, la capacidad de eliminación y principalmente sobre la selectividad de sulfato, indicando ser una variable manipulada adecuada para poder mejorar el transporte de O2 en el lecho empacado. Posteriormente la titrimetría fue evaluada como posible variable medida, con el fin de relacionar la actividad biológica y los cambios operacionales mediante la producción de protones y la tasa de producción de protones. La titrimetría fue aplicada tanto a un proceso continuo como un proceso discontinuo, indicando que la producción de protones era una variable adecuada más adecuada para la monitorización de procesos que para el control de procesos. Antes de la implementación experimental de las estrategias de control, un modelo dinámico incluyendo los procesos físico-químicos y biológicos envueltos en la eliminación de altas cargas de H2S en corrientes de biogás mediante biofiltros percoladores fue desarrollado, y satisfactoriamente calibrado y validado. Este modelo permitió evaluar la influencia de diferentes parámetros sobre los principales parámetros operacionales a través de un análisis de sensibilidad, así como determinar los límites de controlabilidad, las capacidades máximas y conocer el valor añadido que tienen las estrategias de control en la desulfuración de biogás mediantes biofiltros percoladores en condiciones aerobias. Finalmente, control retroalimentado y control anticipativo basado en la regulación de la velocidad de percolación fueron experimentalmente evaluados. Dichas estrategias de control fueron diseñadas en base a la información obtenida durante la caracterización de las variables manipuladas y mediante el análisis realizado con el modelo. Las estrategias de control basadas en la regulación de la velocidad de percolación demostraron ser una herramienta efectiva para mejorar el rendimiento de los biofiltros percoladores debido a una mejora en el transporte de oxígeno, sin la necesidad de diluir la corriente de biogás.

Industrial application of biotrickling filters (BTF) for biogas desulfurization under aerobic conditions requires the development and application of control strategies in order to achieve a robust, stable and reliable operation under variable hydrogen sulfide (H2S) loading rates (LR) conditions. Controlling this type of biological reactors is highly difficult since their controllability depends on several parameters such as O2 transfer, biological activity, biofilm structure, and LR variability among others. Therefore, before the implementation of control strategies, these systems must be deeply studied to characterize the different variables involved in control loops. In this thesis, not only experimental work under different operational conditions has been performed to understand biogas desulfurization under aerobic conditions in BTFs, but a model-based study has been also included in order to test and evaluate different control strategies before its experimental implementation. The abiotic study of gas-liquid flow pattern performed before BTF start-up, indicated that co-current flow pattern was the most suitable configuration in order to improve the O2 mass transport from the gas to the liquid phase, which was evaluated through the standard oxygen transfer rate (SOTR). Moreover, it was demonstrated that trickling liquid velocity (TLV) regulation provided higher SOTR values when compared to air flowrate (AFR) regulation. This result was later confirmed in biotic tests, where the effect in BTF performance of TLV and AFR regulation was quantified. TLV showed a high influence over the main performance parameters such as removal efficiency (RE), elimination capacity (EC) and principally over sulfate selectivity, indicating that TLV is a suitable variable to manipulate in order to improve O2 transport in the packed bed. Afterwards titrimetry was evaluated as possible measured variable, in order to relate biological activity and operational changes through proton production (HP) and proton production rate (HPR). Titrimetry was applied for a continuous process as well in a discontinuous process, indicating that HP was a suitable indicator to use in processes monitoring, in order to provide further information of the process state rather for control purposes. Before implementing control strategies, a dynamic model describing physical-chemical and biological processes for the removal of high loads of H2S from biogas streams in BTFs was developed and successfully calibrated and validated allowing a proper description of different operational scenarios. This model was used to evaluate the influence of different parameters over the main process variables through a sensitivity analysis, and mainly to determine the control limits, capabilities and added value of different feedback control strategies applied to biogas desulfurization in aerobic BTFs. Finally, feedback and feedforward control strategies based on TLV regulation were experimentally evaluated in a desulfurizing BTF under aerobic conditions. Control strategies were designed based in knowledge obtained in the characterization manipulated variables and with the model-based analysis. Application of control strategies based in TLV regulation showed to be a suitable tool in order to improve BTF performance through O2 transport improvement, without increasing biogas dilution.