Characterization of nanostructured materials for thermal conduction and heat transfer control

Abstract

L'objectiu principal d'aquesta tesi és l'estudi de les propietats tèrmiques de materials nanoestructurats com un mitjà per controlar el transport de calor. Per a aquest propòsit s’han portat a terme mesures tèrmiques amb diferents tècniques experimentals a escales que cobreixen desenes de micròmetres fins a per sota de 50 nanòmetres. En aquest tesi s’estudien i es presenten dues tècniques experimentals en particular: (a) la microscòpia tèrmica d’escombrat (SThM) i (b) la termometria Raman amb dos làsers (2LRT). Aquestes tècniques s'han aplicat àmpliament per mesurar amb èxit propietats tèrmiques en diversos nanomaterials. En particular, s'investiguen dues configuracions del silici emprant 2LRT: (a) membranes de silici amb gruixos que van de 8 a 1000 nm i (b) membranes poroses periòdiques amb diferents paràmetres de xarxa i membranes amb patró desordenat. Els resultats obtinguts han mostrat que la conductivitat tèrmica en el pla de les membranes i la seva evolució en temperatura, des de la temperatura ambient a aproximadament 1000 K, es poden reduir i ajustar de manera eficaç per mitjà de (i) el gruix i (ii) el patró periòdic(forats). Atribuïm la reducció de la conductivitat tèrmica a l'escurçament del camí lliure dels fonons a causa de la dispersió difusa (incoherent) fonó en els límit de les superfícies. Hem demostrat a més que la dependència de la conductivitat tèrmica amb la temperatura en l’interval d'alta temperatura (400 a 1000 K) es regeix per fonons amb el camí lliure mitjà menor que 200 nm. Per investigar el transport tèrmic en nanoestructures suportades i a escala més petita, s’ha estudiat la transferència de calor entre sensors de sonda d’escombrat escalfats i els nanomaterials, com ara, (i) nanofils epitaxials en el pla d’aliatge Si1-xGex i (ii) nanoestructures basades en copolímer de blocs autoassemblats. En aquestes últimes estructures s’han aconseguit imatges tèrmiques d'alta resolució en estructures de mida per sota de 50 nm i amb resolució espacial per sota de 20 nm. La combinació de les dues tècniques experimentals ha estat crucial per a la caracterització tèrmica dels diferents sistemes de materials i la millor comprensió dels aspectes fonamentals del transport tèrmic.

The main objective of this thesis is the study of thermal properties of nanostructured materials as a mean to control heat transport. For this purpose thermal measurements with different experimental techniques on length scales covering tens of microns to sub-50 have been performed. Two experimental techniques in particular have been studied and presented in this thesis: (a) the scanning thermal microscopy technique (SThM) and (b) the two-laser Raman thermometry (2LRT). These techniques have been extensively applied to successfully measure thermal properties in various nanomaterials. In particular, two configurations of Si based materials are investigated using 2LRT: (a) Si membranes with thicknesses ranging from to and (b) periodic porous membranes with different lattice parameters and disordered pattern. The results obtained showed that the in-plane thermal conductivity of silicon and its temperature evolution from room temperature to about 1000 can be effectively reduced and tuned by (i) thickness and (ii) periodic patterning (holes). We attribute the reduction of the thermal conductivity to the shortening of the phonon mean free path Λ due to diffuse (incoherent) phonon-boundary scattering. Furthermore, we showed that the temperature dependence of the thermal conductivity of Si membranes in the high temperature range from to is governed by phonons with mean free path smaller than 200 . To investigate thermal transport in supported nanostructures and in smaller length scale, we studied heat transfer between different heated scanning probe sensors and nanomaterials, such as, (i) in-plane epitaxial Si1-xGex alloy nanowires and (ii) self-assembled block copolymer nanostructures, provided high resolution thermal images of sub-50 structures with sub- spatial resolution. The combination of the two experimental techniques was crucial for the thermal characterization of different material systems and the better understanding of fundamental aspects of thermal transport.