Universitat Rovira i Virgili
Pujol Baiges, Maria Cinta
Díaz González, Francesc
Solé Cartañà, Rosa Maria
2019-10-24
267 p.
Universitat Rovira i Virgili. Departament de Química Física i Inorgànica
Els materials escintil·ladors són àmpliament utilitzats com a detectors en els sistemes de detecció de diverses aplicacions, com la imatge mèdica, la física d’alta energia, l’astrofísica i en proves no destructives (seguretat aeroportuària, control industrial, etc.). Hi ha diversos requisits importants per avaluar favorablement el rendiment d’un escintil·lador. Donat que no existeix el escintil·lador ideal, s’estan dedicant molts esforços a buscar nous escintil·ladors inorgànics amb millors propietats que els dels escintil·ladors existents. En aquesta tesi, es creixen monocristalls amb alta qualitat cristal·lina de KGd(PO3)4 tipus III dopats amb Ce3+ i Pr3+, i també nanocristalls de Pr:KGd(PO3)4 tipus III per posteriorment caracteritzar-los estructuralment i òpticament com a possibles nous materials escintil·ladors. Aquests monocristalls es creixen a partir de solucions d’alta temperatura mitjançant la tècnica Top Seeded Solution Growth-Slow Cooling (TSSG-SC) i els nanocristalls es sintetitzen mitjançant el mètode de Pechini. La caracterització estructural inclou la morfologia cristal·lina, estabilitat i expansió tèrmiques, distribució de mida de les partícules, entre altres. S’estudia amb detall l’espectroscòpia de les transicions 4f–5d, sobre les quals es basa el mecanisme d’escintil·lació. Inclou mesures d'absorció òptica, mesures de luminescència i del temps de decaiguda d’aquesta excitant amb llum de sincrotró en el rang espectral des de l'ultraviolat de buit fins l'ultraviolat (VUV-UV), mesures de radioluminescència excitant amb raigs X, entre altres. A més, es proporcionen les dades espectroscòpiques bàsiques dels monocristalls de Pr:KGd(PO3)4 tipus III per aplicacions làser en la gamma de longitud d'ona visible basades en les transicions electròniques 4f-4f. També, es determina la regió de cristal·lització primària del KYP4O12 tipus B i del KY(PO3)4 tipus IV en el sistema ternari K2O–Y2O3–P2O5, ja que són candidats interessants per actuar com a matriu per ions lantànids actius en aplicacions de centelleig.
Los materiales centelleadores son ampliamente utilizados como detectores en los sistemas de detección de diversas aplicaciones, como la imagen médica, la física de alta energía, la astrofísica y en pruebas no destructivas (seguridad aeroportuaria, control industrial, etc.). Hay varios requisitos importantes para evaluar favorablemente el rendimiento de un centelleador. Dado que no existe el centelleador ideal, se están dedicando muchos esfuerzos para buscar nuevos centelleadores inorgánicos con mejores propiedades que los de los centelleadores existentes. En esta tesis, se crecen monocristales con alta calidad cristalina de KGd(PO3)4 tipo III dopados con Ce3+ y Pr3+, y también nanocristales de Pr:KGd(PO3)4 tipo III para posteriormente caracterizarlos estructuralmente y ópticamente como posibles nuevos materiales centelleadores. Estos monocristales se crecen a partir de soluciones de alta temperatura mediante la técnica Top Seeded Solution Growth-Slow Cooling (TSSG-SC) y los nanocristales se sintetizan mediante el método de Pechini. La caracterización estructural incluye la morfología cristalina, estabilidad y expansión térmicas, distribución de tamaño de las partículas, entre otros. Se estudia con detalle la espectroscopia de las transiciones 4f-5d, sobre las que se basa el mecanismo de centelleo. Incluye medidas de absorción óptica, medidas de luminiscencia y del tiempo de decaída de ésta excitando con luz de sincrotrón en el rango espectral desde el ultravioleta de vacío hasta el ultravioleta (VUV-UV), medidas de radioluminiscencia excitando con rayos X, entre otros. Además, se proporcionan los datos espectroscópicos básicos de los monocristales de Pr:KGd(PO3)4 tipo III para aplicaciones láser en la gama de longitud de onda visible basadas en las transiciones electrónicas 4f-4f. También, se determina la región de cristalización primaria de KYP4O12 tipo B y de KY(PO3)4 tipo IV en el sistema ternario K2O-Y2O3-P2O5, ya que son candidatos interesantes para actuar como matriz para iones lantánidos activos en aplicaciones de centelleo.
Scintillators materials are widely used as detectors in the detection systems of a variety of applications, such as medical imaging, high energy physics, astrophysics and non-destructive testing (airport security, industrial control, etc.). There are several important requirements to evaluate favourably the performance of a scintillator. Since the ideal scintillator does not exist, many efforts are dedicated to find new inorganic scintillators with better properties than those of the existing scintillators. Here, Ce3+- and Pr3+-doped type III KGd(PO3)4 bulk single crystals with high crystalline quality and type III Pr:KGd(PO3)4 nanocrystals are grown and structurally and optically characterized as possible new scintillator materials. These bulk single crystals are grown from high temperature solutions by the Top Seeded Solution Growth-Slow Cooling (TSSG-SC) technique, while the nanocrystals are synthesized by the Pechini method. The structural characterization includes the crystal morphology, thermal stability, thermal expansion, particle size distribution, among others. The spectroscopy of the 4f–5d transitions, on which the scintillation mechanism is based, is studied in detail. The spectroscopic characterization includes optical absorption measurements, luminescence and decay time measurements under synchrotron vacuum ultraviolet-ultraviolet (VUV-UV) excitation, radioluminescence measurements after synchrotron X-ray irradiation, among others. In addition, the basic spectroscopic data of the type III Pr:KGd(PO3)4 crystal for lasing applications in the visible wavelength range based on the 4f–4f electronic transitions is provided. Moreover, the primary crystallization region of type B KYP4O12 and type IV KY(PO3)4 in the K2O–Y2O3–P2O5 ternary system is determined, since these are interesting candidates as hosts for active lanthanide ions in scintillation applications.
escintil·lador; creixement cristal·lí; espectroscòpia òptica; centelleador; crecimiento cristalino; espectroscopía óptica; scintillator; crystal growth; optical spectroscopy
535 - Optics; 544 - Physical chemistry; 546 - Inorganic chemistry; 548 - Crystallography
Ciències
ADVERTIMENT. Tots els drets reservats. L'accés als continguts d'aquesta tesi doctoral i la seva utilització ha de respectar els drets de la persona autora. Pot ser utilitzada per a consulta o estudi personal, així com en activitats o materials d'investigació i docència en els termes establerts a l'art. 32 del Text Refós de la Llei de Propietat Intel·lectual (RDL 1/1996). Per altres utilitzacions es requereix l'autorització prèvia i expressa de la persona autora. En qualsevol cas, en la utilització dels seus continguts caldrà indicar de forma clara el nom i cognoms de la persona autora i el títol de la tesi doctoral. No s'autoritza la seva reproducció o altres formes d'explotació efectuades amb finalitats de lucre ni la seva comunicació pública des d'un lloc aliè al servei TDX. Tampoc s'autoritza la presentació del seu contingut en una finestra o marc aliè a TDX (framing). Aquesta reserva de drets afecta tant als continguts de la tesi com als seus resums i índexs.
