Spin-orbit coupling in graphene/transition metal dichalcogenides devices

Abstract

Aquest treball s’emmarca dins els camps de l’espintrònica i la spin-orbitrònica, l’objectiu final del qual és controlar el grau de llibertat de l’espín de l’electró mitjançant l’acoblament spin-òrbita (SOC) en sistemes d’estat sòlid. La recerca d’un major control de l’espín ha pres una direcció emocionant amb l’aïllament i posterior demostració de la injecció d’espín en grafè. Degut al baix SOC intrínsec del grafè, els espins poden viatjar distàncies llargues a través de la seva xarxa cristal·lina, la qual cosa fa del grafè un canal ideal per al transport d’espins. Tanmateix, el SOC feble del grafè inhibeix la manipulació i la creació de les corrents d’espín mencionades, fonamentals per tal d’implementar amb èxit dispositius basats en l’espín de l’electró. Aquesta limitació pot ser superada augmentant el SOC a través d’efectes de proximitat amb els dicalcogenurs de metalls de transició (TMDC) en estructures de van der Waals heterogènies. Els TMDC són semiconductors bidimensionals que posseeixen un SOC intrínsec fort. En aquesta tesi, utilitzant mesures de transport d’espín, investiguem el SOC induït en el grafè per la proximitat dels TMDC per aconseguir dos objectius principals:

1. Obtenir indicis d’un augment en l’acoblament spin-òrbita i espín-vall en el grafè modificat per la proximitat amb un TMDC semiconductor utilitzant mesures de transport d’espín.

2. Estudiar la possibilitat de generar corrents d’espín utilitzant l’acoblament espín-òrbita induït en el grafè, eina fonamental per a la generació i detecció d’espins sense utilitzar materials magnètics.

Per aconseguir aquests objectius, s’han dedicat molts esforços a la fabricació de mostres acuradament dissenyades, a adaptar i proposar protocols experimentals basats en mesures de precessió d’espín, i a l’anàlisi i modelatge de les senyals. Com a resultat, s’ha aconseguit fer diverses contribucions rellevants per a la comprensió dels fenòmens de spin-òrbita en heterostructures de grafè i TMDCs, que resumides d’acord amb els objectius són:

1. La demostració inequívoca d’una dinàmica d’espín anisotròpica en heteroestructures que comprenen grafè, WS2, MoS2 i WSe2. Utilitzant mesures de precessió d’espín obliqua i fora del pla, demostrem que el temps de vida de l’espín és més gran quan els spins apunten fora del pla del grafè. Observem que el temps de vida de l’espín varia en un ordre de magnitud depenent de la seva orientació, indicant que el fort acoblament espín-vall de l’TMDC s’imprimeix en el grafè i és percebut pels espins que es propaguen. A més, mostrem que aquesta relaxació anisotròpica d’espín es pot controlar elèctricament, canviant d’un règim altament anisotròpic a un de gairebé isotròpic. Aquestes troballes proporcionen una plataforma per explorar fenòmens d’acoblament espín-vall, i ofereixen noves estratègies per a la manipulació d’espín basades en l’anisotropia de relaxació d’espín en materials bidimensionals.

2. La demostració d’una conversió de corrents d’espín a corrents de càrrega, i viceversa, en grafè. Aquesta conversió facilitada per la proximitat de l’grafè amb un WS2 i mesurada a temperatura ambient. Realitzant experiments de precessió d’espín en estructures tipus Hall, separem les contribucions de l’efecte Hall i galvànic de spin. Sorprenentment, les eficiències de conversió d’espín corresponents a cadascun dels mecanismes es poden ajustar tant en magnitud com en signe mitjançant una comporta electrostàtica, essent màximes prop del punt de neutralitat de càrrega del grafè. L’eficiència mesurada d’aquests efectes és comparable a les eficiències més grans publicades fins ara. Aquest grau de control assolit mitjançant camps elèctric proporciona una eina per a la generació de corrents d’espín sense utilitzar materials magnètics, i per a tecnologies de memòries magnètiques ultra compactes.

El presente trabajo se encuentra dentro de los campos de la espintrónica y la espín-orbitrónica, cuyo objetivo final es controlar el grado de libertad de espín del electrón mediante el acoplamiento espín-órbita (SOC) en sistemas de estado sólido. La búsqueda de un mayor control del espín del electrón ha tomado una dirección emocionante con el aislamiento y la posterior demostración de la inyección de espín en grafeno. Debido al bajo SOC intrínseco del grafeno, los espines pueden viajar largas distancias a través de su red cristalina, lo que convierte al grafeno en un canal ideal para el transporte de espines. Pero al mismo tiempo, el bajo SOC del grafeno inhibe la manipulación y la creación de dichas corrientes de espín, fundamentales para implementar con éxito dispositivos basados en el espín. Sin embargo, podemos superar esta limitación aumentando el SOC del grafeno mediante los efectos de proximidad con los dicalcogenuros de metales de transición (TMDC) en estructuras de van der Waals. Los TMDC son semiconductores bidimensionales que poseen un SOC intrínseco fuerte. En esta tesis, utilizando medidas de transporte de espín, investigamos el SOC inducido en el grafeno por la proximidad a los TMDC para lograr dos objetivos principales:

1. Obtener indicios de un aumento en el acoplamiento espín-órbita y espín-valle en el grafeno modificado por la proximidad a un TMDC semiconductor utilizando medidas de transporte de espín.

2. Estudiar la posibilidad de generar corrientes de espín utilizando el acoplamiento espín-órbita inducido en el grafeno, herramienta fundamental para la generación y detección de espines sin usar materiales magnéticos.

Para lograr tales objetivos, se han dedicado muchos esfuerzos a la fabricación de muestras cuidadosamente diseñadas, a adaptar y proponer protocolos experimentales basados en medidas de precesión de espín, y a el análisis y modelado de las señales. Como resultado, se han logrado varias contribuciones relevantes para la comprensión de los fenómenos de espín-órbita en heteroestructuras de grafeno y TMDCs, las cuales resumidas acorde a los objetivos son:

1. La demostración inequívoca de una dinámica de espín anisotrópica en heteroestructuras que comprenden grafeno, WS2, MoS2 y WSe2. Utilizando mediciones de precesión de espín oblicua y fuera del plano, mostramos que el tiempo de vida del espín es mayor cuando los espines apuntan fuera del plano del grafeno. Observamos, además, que el tiempo de vida del espín varía en un orden de magnitud dependiendo de su orientación, lo que indica que el fuerte acoplamiento espín-valle del TMDC se imprime en el grafeno y es percibido por los espines que se propagan. Además, mostramos que dicha relajación anisotrópica de espín se puede controlar eléctricamente, cambiando de un régimen altamente anisotrópico a uno casi isotrópico. Estos hallazgos proporcionan una plataforma para explorar fenómenos de acoplamiento espín-valle, y ofrecen nuevas estrategias para la manipulación de espín basadas en la anisotropía de relajación de espín en materiales bidimensionales.

2. La demostración de una conversión de corrientes de espín a corrientes de carga, y viceversa, en grafeno. Dicha conversión es medida a temperatura ambiente y mediada por la proximidad del grafeno a un WS2. Realizando experimentos de precesión de espín en estructuras tipo Hall, separamos las contribuciones del efecto Hall y galvánico de espín. Sorprendentemente, sus correspondientes eficiencias de conversión se pueden ajustar tanto en magnitud y signo mediante una compuerta electrostática, siendo máximas cerca del punto de neutralidad de carga del grafeno. La eficiencia medida de estos efectos es comparable a las eficiencias más grandes reportadas hasta la fecha. Tal grado de control alcanzado mediante campos eléctrico proporciona una herramienta para la generación de corrientes de espín sin usar materiales magnéticos, y para tecnologías de memorias magnéticas ultra compactas.

The presented work is within the fields of spintronics and spin-orbitronics, whose final aim is to control the electron's spin degree of freedom via the spin-orbit coupling (SOC) in solid-state systems. The quest for greater control of the electron's spin has taken an exciting direction with the isolation and later demonstration of spin injection in graphene. Because of the graphene intrinsic low SOC, spins can travel over long distances through its crystal lattice, resulting in an ideal channel for the spin transport. But at the same time, the graphene's low SOC inhibits the manipulation and the generation of spin currents, which are the cornerstone for implementing spin-based devices successfully. We can get over this limitation by enhancing graphene's SOC by proximity with transition metal dichalcogenides (TMDCs) in van der Waals heterostructures. TMDCs are two-dimensional semiconductors that possess a strong intrinsic SOC. In this thesis, using spin transport measurements, we investigate the induced SOC in graphene by the proximity to TMDCs to achieve two main objectives:

1. Obtain signatures of an enhanced spin-orbit and spin-valley coupling in graphene by proximity to a semiconducting TMDC using spin transport measurements.

2. Study the possibility to generate spin currents using the induced spin-orbit in graphene, which would be a building block for spin generation and detection free from magnetic materials.

To achieve such objectives, many efforts have been devoted to fabricating carefully designed samples, adapting and proposing experimental protocols based on spin precession measurements, and in the analysis and modeling of the signals. As a result, several relevant contributions to the understanding of spin-orbit phenomena in graphene/TMDCs have been achieved, which summarized according to the objectives are:

1. The unambiguous demonstration of anisotropic spin dynamics in heterostructures comprising graphene, WS2, MoS2, and WSe2. Using out-of-plane and oblique spin precession measurements, we show that the spin lifetime is largest when the spins point out of the graphene plane. We observe that the spin lifetime changes over an order of magnitude depending on the spin orientation, indicating that the strong spin-valley coupling of the TMDC is imprinted in the graphene and felt by the propagating spins. Moreover, we show that such anisotropic spin relaxation can be electrically controlled, changing from a highly anisotropic to a nearly isotropic regime. These findings provide a rich platform to explore coupled spin-valley phenomena and offer novel spin manipulation strategies based on spin relaxation anisotropy in two-dimensional materials.

2. The demonstration of strongly enhanced room-temperature spin-to-charge interconversion in graphene driven by the proximity of WS2. By performing spin precession experiments in Hall bars, we separate the contributions of the spin Hall and the spin galvanic effects. Remarkably, their corresponding conversion efficiencies can be tailored by electrostatic gating in magnitude and sign, peaking nearby the charge neutrality point with an equivalent magnitude that is comparable to the largest efficiencies reported to date. Such an electric-field tunability provides a building block for a spin-generation free from magnetic materials, and for ultra-compact magnetic memory technologies.