Microscopic description of dielectric thermal transport with memory and nonlocal effects

Abstract

Aquesta tesi proporciona un nou formalisme per resoldre l’equació de transport de Boltzmann per fonons per a nombres de Knudsen finits que proporciona una equació hidrodinàmica de transport de calor, l’equació de Guyer i Krumhansl, similar a l’equació de Navier-Stokes, per a semiconductors generals. Aquesta generalització de la llei de Fourier s’obté en casos generals, des de sistemes dominats per col·lisions normals que conserven el moment, com és ben sabut, fins a materials cinètics dominats per col·lisions resistives, on captura efectes no locals. La característica clau del nostre marc és assumir que la funció de distribució de fonons fora de l’equilibri es descriu en termes del flux de calor i les seves derivades primeres. Obtenim expressions explícites per a la distribució de fonons fora de l’equilibri i per als paràmetres macroscòpics, independents de la geometria, en funció de les propietats dels fonons que es poden calcular a partir de primers principis. Aquest formalisme es valida des de dues perspectives diferents: la teòrica i l’experimental. Des de la perspectiva teòrica, recuperem dos resultats coneguts en el transport tèrmic. Primer, obtenim la llei de Fourier amb un operador de col·lisions general. En segon lloc, recuperem exactament els resultats originals de l’equació de Guyer i Krumhansl, on s’utilitza que dominen les col·lisions normals. Des d’un punt de vista experimental, es troba que les prediccions del model ab initio coincideixen amb una àmplia gamma d’experiments en silici i germani, considerant diferents geometries, temperatures, mides o situacions dependents i independents del temps. A més, a diferència dels enfocaments basats directament en l’equació de transport de Boltzmann, l’equació hidrodinàmica es pot resoldre en geometries arbitràries, proporcionant així una potent eina per a la modelització de calor a la nanoescala a un baix cost computacional. Finalment, aquest formalisme obre la porta a millorar la seva aplicabilitat a nombres de Knudsen més grans mitjançant la inclusió de derivades d’ordre superior o l’ús de paràmetres efectius a la descripció.

Esta tesis proporciona un nuevo formalismo para resolver la ecuación de transporte de Boltzmann de fonones para números de Knudsen finitos que proporciona una ecuación hidrodinámica de transporte de calor, la ecuación de Guyer y Krumhansl, similar a la ecuación de Navier-Stokes para semiconductores generales. Esta generalización de la ley de Fourier se obtiene en casos generales, desde sistemas dominados por colisiones normales que conservan el momento, como es bien sabido, hasta materiales cinéticos dominados por colisiones resistivas, donde captura efectos no locales. La característica clave de nuestro marco es assumir que la función de distribución de fonones fuera del equilibrio se describe en términos del flujo de calor y sus primeras derivadas. Obtenemos expresiones explícitas para la distribución de fonones fuera del equilibrio y para los parámetros macroscópicos, independientes de la geometría, en función de las propiedades de los fonones que se pueden calcular a partir de primeros principios. Este formalismo se valida desde dos perspectivas diferentes: la teórica y la experimental. Desde la perspectiva teórica, recuperamos dos resultados bien conocidos en el transporte térmico. Primero, obtenemos la ley de Fourier con un operador general de colisiones. En segundo lugar, recuperamos exactamente los resultados originales de la ecuación de Guyer y Krumhansl, donde se utiliza que dominan las colisiones normales. Desde un punto de vista experimental, se encuentra que las predicciones ab initio del modelo concuerdan con una amplia gama de experimentos en silicio y germanio, considerando diferentes geometrías, temperaturas, tamaños o situaciones dependientes e independientes del tiempo. Además, a diferencia de los enfoques basados directamente en la ecuación de transporte de Boltzmann, la ecuación hidrodinámica se puede resolver en geometrías arbitrarias, lo que proporciona una poderosa herramienta para el modelado de calor a la nanoescala a un bajo costo computacional. Finalmente, este formalismo abre la puerta a mejorar su aplicabilidad a números de Knudsen más grandes mediante la inclusión de derivadas de orden superior o el uso de parámetros efectivos en la descripción.

This thesis provides a new formalism to solve the phonon Boltzmann transport equation for finite Knudsen numbers that supplies a hydrodynamic heat transport equation, the Guyer-Krumhansl equation, similar to the Navier-Stokes equation for general semiconductors. This generalization of Fourier’s law is obtained in general cases, from systems dominated by momentum-preserving normal collisions, as is well known, to kinetic materials dominated by resistive collisions, where it captures nonlocal effects. The key feature of our framework is to assume that the nonequilibrium phonon distribution function is described in terms of the heat flux and its first derivatives. We obtain explicit expressions for the nonequilibrium phonon distribution and for the geometry-independent macroscopic parameters as a function of phonon properties that can be calculated from first principles. This formalism is validated from two different perspectives: theoretical and experimental. From the theoretical perspective, we recover two well-known results in thermal transport. First, we obtain Fourier’s law with a general collisions operator. Second, we exactly recover the original results for the Guyer and Krumhansl equation, where it is used that normal collisions dominate. From an experimental point of view, the ab initio model predictions agree with a wide range of experiments in silicon and germanium, considering different geometries, temperatures, sizes, or time-dependent and independent situations. Furthermore, in contrast to approaches directly based on the Boltzmann transport equation, the hydrodynamic equation can be solved in arbitrary geometries, thus providing a powerful tool for nanoscale heat modeling at a low computational cost. Finally, this formalism opens the door to improving its applicability to larger Knudsen numbers by including higher-order derivatives or using effective parameters in the description.