Boosting circular economy to combat climate change: from biomass wastes to bio-based added-value products

Abstract

En la societat actual, hi ha una forta dependència dels productes derivats dels combustibles fòssils, i és aconsellable reduir aquesta dependència per al futur de la societat. Addicionalment, a l'àrea de Tarragona, hi ha presència de la indústria agroalimentària relacionada amb els fruits secs, amb la consegüent producció de residus lignocel·lulòsics, com ara les closques d'ametlla, que es podrien valoritzar per obtenir compostos químics amb les mateixes funcions que actualment compleixen els derivats del petroli. En aquesta tesi, la fracció de lignina obtinguda a partir de closques d'ametlla triturades s'ha utilitzat per produir carbons mesoporosos ordenats (OMC), d'elevada àrea superficial (948-711 m2/g) i cristal·linitat, mitjançant el mètode “hard template”. Aquests OMC s'han utilitzat com a suport catalític per preparar catalitzadors de Ni per a la reacció d'hidrodesoxigenació (HDO) del guaiacol, una molècula model que es pot obtenir a partir de la lignina, per produir biocombustibles, a baixa temperatura i pressió d'hidrogen. També s'han utilitzat síliques mesoporoses, argiles i zeolites, com a suports catalítics pels catalitzadors de Ni en aquesta reacció. S'ha aconseguit un 78% de la selectivitat al ciclohexà per a una conversió total utilitzant OMC com a suport catalític d'un catalitzador de Ni combinat amb H-β. A més, s'han sintetitzat punts de carboni (CDs) a partir de glucosa i xilosa comercials, les quals es poden obtenir a partir de biomassa, a diferents valors pH mitjançant síntesi hidrotermal assistida per microones. A més també s’han sintetitzat, mitjançant síntesi hidrotermal convencional i assistida per microones, CDs a partir de lignina obtinguda de les closques d'ametlla triturades. S'ha avaluat l'estructura, morfologia i propietats òptiques dels CDs. I, finalment, s’ha analitzat la possibilitat d’utilitzar aquests CDs com a sensors termomètrics luminescents.

En la sociedad actual existe una fuerte dependencia de los productos derivados de combustibles fósiles y es aconsejable reducir esta dependencia para el futuro de la sociedad. Además, en la zona de Tarragona hay presencia de industria agroalimentaria relacionada con los frutos secos, con la consecuente producción de residuos lignocelulósicos, como la cáscara de almendra, que podrían valorizarse para obtener compuestos químicos con las mismas funciones que cumplen actualmente los derivados del petróleo. En esta tesis, la fracción de lignina obtenida de cáscaras de almendras trituradas se ha utilizado para producir Carbones Mesoporosos Ordenados (OMC) mediante el método de “hard template”. Estos se han utilizado como soportes catalíticos para preparar catalizadores de Ni para la reacción de hidrodesoxigenación (HDO) del guaiacol, una molécula modelo de lignina, para producir biocombustibles, a baja temperatura y presión de hidrógeno. También se han silicas mesoporosas, arcillas y zeolitas, para preparar los catalizadores de Ni probados en esta reacción. Se ha conseguido un 78% de la selectividad en el ciclohexano para una conversión total utilizando OMC como soporte catalítico de un catalizador de Ni combinado con H-β. Además, se han sintetizado puntos de carbono (CDs) a partir de glucosa y xilosa comerciales, que se pueden obtener a partir de biomasa, a diferentes valores pH mediante síntesis hidrotermal asistida por microondas. Así como CDs a partir de lignina procedente de cáscaras de almendras trituradas, que han sido sintetizados mediante síntesis hidrotermal convencional y asistida por microondas. Se ha evaluado la estructura, morfología y propiedades ópticas de los CDs. Y, por último, se ha estudiado el rendimiento óptico de los CD derivados de glucosa y xilosa a diferentes temperaturas, para utilizarlos como sensores termométricos luminiscentes.

In today's society, there is a strong reliance on fossil fuel-derived products, and it is advisable to reduce this dependency for the future of society. Additionally, in the Tarragona area, there is a presence of agri-food industry related to nuts, with the consequent production of lignocellulosic waste, such as almond shells, which could be valorised to obtain chemical compounds with the same functions as petroleum derivatives currently serve. In this thesis, the lignin fraction obtained from crushed almond shells has been used to produce Ordered Mesoporous Carbons (OMCs) through the hard-templating method. These have been used as catalytic supports to prepare Ni catalysts for the reaction of hydrodeoxygenation (HDO) of guaiacol, a lignin model molecule, to produce biofuels, at low temperature and hydrogen pressure. Mesoporous silicas, clays and zeolites have also been used as catalytic supports to prepare the Ni catalysts tested in this reaction. Moreover, carbon dots (CDs) from commercial glucose and xylose, which can be obtained from biomass, have been synthesised at different pH media through microwave-assisted hydrothermal synthesis. As well as CDs from lignin from crushed almond shells, which have been synthesised through hydrothermal and microwave-assisted hydrothermal synthesis. Their structure, morphology and optical properties has been evaluated. And lastly, the optical performance of glucose-derived and xylose-derived CDs has been studied under different temperatures, so as to use them as luminescent thermometric sensors.