Integrating Computational Tools to Address the Thermophysical Behavior of Deep Eutectic Solvents in Gas Separation Applications

Abstract

L’escalfament global ha esdevingut un dels problemes més crítics de la ciència moderna, afectant profundament la societat i provocant accions legislatives, regulacions i estudis científics. La causa principal és l’emissió antropogènica de gasos d’efecte hivernacle (GEH), els quals han augmentat significativament en els darrers anys. Les tècniques efectives de captura i separació per a la reducció de GEH, com l’absorció basada en solvents, són essencials per a contribuir en els esforços de sostenibilitat. En aquest sentit, els Solvents Eutèctics Profunds (SEPs) han sorgit com una solució prometedora i ecològica per a la captura de gasos a causa de la seva alta capacitat d’absorció, la seva rendibilitat, la seva naturalesa no tòxica i la seva biodegradabilitat, presentant-se com una alternativa sostenible als solvents convencionals. Comprendre les propietats termofísiques dels SEPs és crucial per a la seva aplicació industrial. Donada la diversitat de combinacions de compostos que formen SEPs i les condicions industrials variables, el nombre de mesures experimentals necessàries per a la seva caracterització resulta enorme. Per tant, desenvolupar models computacionals per predir aquestes propietats és crucial. Quan es construeixen models predictius, és important considerar la influència dels cosolvents com l’aigua sobre les propietats dels SEPs, especialment la viscositat. Així doncs, aquesta tesi pretén incorporar diversos marcs teòrics per dilucidar les característiques termofísiques dels SEPsi les seves mescles amb cosolvents. A més, busca explorar la seva aplicació en la captura de GEH, incloent-hi la separació de mescles de gasos refrigerants comercials d’alt potencial d’escalfament global, així com el seu paper en la captura de diòxid de carboni (CO2) i separación de l’amoníac (NH3). El marc proposat empra l’equació d’estat soft-SAFT per desenvolupar un model precís i transferible, juntament amb tècniques d’aprenentatge automàtic com les xarxes neuronals artificials entrenades amb descriptors moleculars derivats d’anàlisis a nivell atòmic utilitzant COSMO-SAC. Aquest enfocament integral facilita la selecció de les propietats termofísiques dels SEPs,proporcionant informació sobre el seu potencial com a absorbents alternatius per a la separació i captura de GEH.

El calentamiento global se ha convertido en uno de los problemas más críticos de la ciencia moderna, afectando profundamente a la sociedad y provocando acciones legislativas, regulaciones y estudios científicos. La causa principal es la emisión antropogénica de gases de efecto invernadero (GEI), que han aumentado significativamente en los últimos años. Las técnicas efectivas de captura y separación para la reducción de GEI, como la absorción basada en solventes, son esenciales para contribuir a los esfuerzos de sostenibilidad. En este sentido, los Solventes Eutécticos Profundos (SEPs) han surgido como una solución prometedora y ecológica para la captura de gases debido a su alta capacidad de absorción, su rentabilidad, su naturaleza no tóxica y su biodegradabilidad, presentándose como una alternativa sostenible a los solventes convencionales. Comprender las propiedades termofísicas de los SEPs es crucial para su aplicación industrial. Dada la diversidad de combinaciones de compuestos que forman SEPs y las condiciones industriales variables, el número de medidas experimentales necesarias para su caracterización resulta enorme. Por tanto, desarrollar modelos computacionales para predecir estas propiedades es crucial. Cuando se construyen modelos predictivos, es importante considerar la influencia de los cosolventes como el agua sobre las propiedades de los SEPs, especialmente la viscosidad. Así pues, esta tesis pretende incorporar varios marcos teóricos para dilucidar las características termofísicas de los SEPs y sus mezclas con cosolventes. Además, busca explorar su aplicación en la captura de GEI, incluyendo la separación de mezclas de gases refrigerantes comerciales de alto potencial de calentamiento global, así como su papel en la captura de dióxido de carbono (CO2) y separación del amoníaco (NH3). El marco propuesto utiliza la ecuación de estado soft-SAFT para desarrollar un modelo preciso y transferible, junto con técnicas de aprendizaje automático como las redes neuronales artificiales entrenadas con descriptores moleculares derivados de análisis a nivel atómico utilizando COSMO-SAC. Este enfoque integral facilita la selección de las propiedades termofísicas de los SEPs, proporcionando información sobre su potencial como absorbentes alternativos para la separación y captura de GEI.

Global warming stands as one of the most critical issues in modern science, profoundly impacting society and prompting legislative actions, regulations, and scientific studies. The primary cause is the anthropogenic emission of greenhouse gases (GHGs), which have increased significantly in recent years. Effective capture and separation techniques for GHGs reduction, such as solvent-based absorption, are pivotal for sustainability efforts. In this sense, Deep Eutectic Solvents (DESs) have emerged as a promising eco-friendly solution for gas capture due to their high absorption capacity, cost-effectiveness, non-toxicity nature, and biodegradability, presenting a sustainable alternative to conventional solvents. Understanding the thermophysical properties of DESs is crucial for their industrial application. Given the diversity of DESs combinations and varying industrial conditions, relying solely on experimental measurements is impractical. Therefore, developing computational models to predict these properties and guide experiments is crucial. When constructing predictive models, it is important to consider the influence of cosolvents like water on DESs properties, particularly viscosity. Thus, this thesis aims to incorporate diverse theoretical frameworks to elucidate the thermophysical characteristics of DESs and their mixtures with cosolvents. Moreover, it seeks to explore their application in GHGs capture, including within commercial high global warming potential refrigerant gas blends, as well as their role in capturing carbon dioxide (CO2) and separating it from ammonia (NH3). The proposed framework employs the soft-SAFT equation of state for developing an accurate and transferable model, alongside machine learning techniques artificial neural networks trained with molecular descriptors derived from atomic-level analyzes using COSMO-SAC. This comprehensive approach facilitates the screening of DESs thermophysical properties, providing insights into their potential as alternative absorbents for GHGs separation and capture.