O2 activation at bioinspired complexes: dinuclear copper systems and mononuclear non-heme iron compounds. Mechanisms and catalytic applications in oxidative transformations

dc.contributor
Universitat de Girona. Departament de Química
dc.contributor.author
Company Casadevall, Anna
dc.date.accessioned
2011-04-12T17:44:11Z
dc.date.available
2009-01-20
dc.date.issued
2008-12-16
dc.date.submitted
2009-01-20
dc.identifier.isbn
9788469214503
dc.identifier.uri
http://www.tdx.cat/TDX-0120109-131250
dc.identifier.uri
http://hdl.handle.net/10803/8048
dc.description.abstract
L'activació d'oxigen que té lloc en els éssers vius constitueix una font d'inspiració pel desenvolupament d'alternatives als oxidants tradicionals, considerats altament tòxics i nocius. En aquesta treball s'utilitzen compostos sintètics com a models del centre actiu de proteïnes dinuclears de coure i mononuclears de ferro de tipus no-hemo que participen en l'activació d'oxigen en els éssers vius. Els sistemes dinuclears de coure mostren un centre de tipus coure(III) bis(oxo) que és capaç de dur a terme l'ortho-hidroxilació de fenols de manera similar a la reacció que catalitza la proteïna tirosinasa. Per altra banda, els sistemes de ferro desenvolupats en aquest treball actuen com a models de les dioxigenases de Rieske i poden dur a terme l'hidroxilació estereoespecífica d'alcans i l'epoxidació i cis-dihidroxilació d'olefines utilitzant peròxid d'hidrogen com a agent oxidant. Tot plegat demostra que el desenvolupament de sistemes model constitueix una bona estratègia per l'estudi dels sistemes naturals.
cat
dc.description.abstract
Oxygen activation in biological systems serves as inspiration for the development of alternatives to traditional oxidants which are considered highly toxic and environmentally harmful. In this work, synthetic compounds are used as models of the active site of dinuclear copper proteins and mononuclear non-heme iron systems involved in oxygen activation in natural systems. The prepared dinuclear copper complexes show the formation of copper(III)-bis(oxo) species capable of performing the ortho-hydroxylation of phenols analogously to the reaction performed by tyrosinase. On the other hand, the synthesized iron systems can be considered as models of Rieske dioxygenases and they can perform the estereospecific hydroxylation of alkanes and the epoxidation and cis-dihydroxylation of olefins using hydrogen peroxide as the oxidant. Overall, the work presented here demonstrates that the development of model systems constitutes a good approach for the study of natural systems.
eng
dc.format.mimetype
application/pdf
dc.language.iso
eng
dc.publisher
Universitat de Girona
dc.rights.license
ADVERTIMENT. L'accés als continguts d'aquesta tesi doctoral i la seva utilització ha de respectar els drets de la persona autora. Pot ser utilitzada per a consulta o estudi personal, així com en activitats o materials d'investigació i docència en els termes establerts a l'art. 32 del Text Refós de la Llei de Propietat Intel·lectual (RDL 1/1996). Per altres utilitzacions es requereix l'autorització prèvia i expressa de la persona autora. En qualsevol cas, en la utilització dels seus continguts caldrà indicar de forma clara el nom i cognoms de la persona autora i el títol de la tesi doctoral. No s'autoritza la seva reproducció o altres formes d'explotació efectuades amb finalitats de lucre ni la seva comunicació pública des d'un lloc aliè al servei TDX. Tampoc s'autoritza la presentació del seu contingut en una finestra o marc aliè a TDX (framing). Aquesta reserva de drets afecta tant als continguts de la tesi com als seus resums i índexs.
dc.source
TDX (Tesis Doctorals en Xarxa)
dc.subject
catalysis
dc.subject
oxidation
dc.subject
iron
dc.subject
bioinspired
dc.subject
O2 Activation
dc.subject
copper
dc.title
O2 activation at bioinspired complexes: dinuclear copper systems and mononuclear non-heme iron compounds. Mechanisms and catalytic applications in oxidative transformations
dc.type
info:eu-repo/semantics/doctoralThesis
dc.type
info:eu-repo/semantics/publishedVersion
dc.subject.udc
546
cat
dc.contributor.authoremail
anna.company@udg.edu
dc.contributor.director
Costas Salgueiro, Miquel
dc.rights.accessLevel
info:eu-repo/semantics/openAccess
dc.identifier.pdf
http://mediaserver.csuc.cat/tdx/documents/10/96/29/10962902205093030178239441661476175565/
dc.identifier.dl
Gi. 107-2009


Documents

tacc_20081216.pdf

2.754Mb PDF

Aquest element apareix en la col·lecció o col·leccions següent(s)